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Korbman, Michael (2012): Modeling light-field-controlled electron motion in atoms and solids. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

Recent advancements in laser technology are quickly moving the frontiers of research: quantum dynamics can now be investigated in more detail, on new timescales, with an unprecedented level of control. These new possibilities offer a new ground for the theoretical study of fundamental processes; at the same time, a proper understanding of phenomena involved is necessary to explain measurements, and to indicate directions for further experiments. This Thesis deals with the theoretical investigation of particular cases of light-matter interaction, in atoms and in dielectrics. Regimes considered here have just become a subject of intensive investigation: they are acquiring more and more relevance as technological advancements make them experimentally accessible. In the first part of the Thesis I consider a process as fundamental as the single-photon ionization of atoms: my modeling will include an ultrashort pulse (full width half maximum ~ 100 as = 10^-16 s) exciting an electron to the continuum, and a strong few-cycle near-infrared laser field. This configuration is suitable to reproduce recent streaking experiments on atoms. I developed a numerical tool to simulate these dynamics in three dimensions: the process is quite elaborate and requires an adequate description of multi-electron atoms. With proper approximations I was able to calculate photoelectron spectra using just a few dipole matrix elements, which were obtained with the aid of our external collaborators, from refined atomic structure calculations. The results of our relatively simple tool are in very good agreement with more sophisticated numerical calculations. In addition to that, I discuss my contribution to the theoretical support of a fundamental experiment [I]: both simulations and measurements indicate a delay between two different channel of photoemission in neon. A careful investigation of the limit of validity of approximations employed reveals that the Coulomb-Volkov approximation is not suitable to describe fine details of the interaction with the laser pulse. I also report on our analysis of experimental data from angle-resolved attosecond streaking. The second part of the Thesis is devoted to the investigation of inter-band excitations in dielectrics; driving this process with a high degree of control is on the edge of current technology. The ultrafast creation of charge carriers in an insulator is intriguing: dielectric properties of the medium change drastically, revealing features of the peculiar electron dynamics in such a situation. I have simulated this process solving the time dependent Schroedinger equation for a single electron in a one-dimensional lattice and analyzed how the charge Q displaced during the interaction with the pulse depends on laser parameters. These calculations reproduce to a good extent the behavior observed in the experiment. Both the theory and the experiment point out a strong dependence of Q on laser parameters: this promises a high degree of control, and at the same time suggests the possibility of a solid-state device to characterize an optical pulse. I also study in detail the modification occurring in the electric response of the sample to the electric field. The purpose of this analysis is to identify some features directly related to dynamics of newly created charge carriers. During my investigation of electron dynamics during an excitation process, I have often faced the difficulty to identify quantities which might resemble eigenstates of the time-dependent Hamiltonian. Similar field-dressed states would describe the distortion due to the field, of eigenstates of the field-free Hamiltonian. A proper definition of field-dressed states would allow a correct interpretation of the wavefunction in terms of instantaneous excited population, which is otherwise impossible to define.

Abstract

Neueste Fortschritte im Bereich der Lasertechnologie erweitern schnell die Grenzen der Forschung. Quantendynamiken koennen genauer den je untersucht werden, aus kuerzeren Zeitskalen und mit einer hoeheren Kontrollebene. Diese Entwicklung bietet neue Moeglichkeiten, fundamentale Prozesse theoretisch zu untersuchen; darueber hinaus ist ein Verstaendnis der zu Grunde liegenden physikalischen Vorgaenge erforderlich, um Messresultate zu erklaeren und moegliche Richtungen fuer kuenftige Experimente aufzuzeigen. Diese Doktorarbeit befasst sich mit der theoretischen Analyse bestimmter Licht-Materie-Wechselwirkungen in Atomen und Dielektrika. Die im Rahmen dieser Thesis untersuchten Bereiche sind aktuell Thema intensiver Forschung. Dank weiterer technologischer Entwicklungen, die Experimente in diesen Bereichen ausfuehrbar machen, gewinnen sie immer weiter an Relevanz.Neueste Fortschritte im Bereich der Lasertechnologie erweitern schnell die Grenzen der Forschung. Quantendynamiken koennen genauer den je untersucht werden, aus kuerzeren Zeitskalen und mit einer hoeheren Kontrollebene. Diese Entwicklung bietet neue Moeglichkeiten, fundamentale Prozesse theoretisch zu untersuchen; darueber hinaus ist ein Verstaendnis der zu Grunde liegenden physikalischen Vorgaenge erforderlich, um Messresultate zu erklaeren und moegliche Richtungen fuer kuenftige Experimente aufzuzeigen. Diese Doktorarbeit befasst sich mit der theoretischen Analyse bestimmter Licht-Materie-Wechselwirkungen in Atomen und Dielektrika. Die im Rahmen dieser Thesis untersuchten Bereiche sind aktuell Thema intensiver Forschung. Dank weiterer technologischer Entwicklungen, die Experimente in diesen Bereichen ausfuehrbar machen, gewinnen sie immer weiter an Relevanz. Im ersten Teil der Arbeit beschreibe ich den fundamentalen Prozess der atomaren Ionisation durch ein einzelnes Photon. Mein Model enthaelt einen ultrakurzen Lichtpuls mit einer Halbwertsbreite von ~ 100 as = 10^-16 s, der ein Elektron in das Kontinuum anregt, sowie einen starkes Laserfeld im nahen infraroten Spektralbereich mit wenigen Zyklen. Diese Konfiguration erlaubt die Nachbildung von neuesten Streaking Experimenten an Atomen. Ich habe ein numerisches Werkzeug entwickelt, um diese Dynamiken in drei Dimensionen zu simulieren. Der Prozess ist sehr komplex und bedarf einer hinreichenden Beschreibung von Atomen mit mehreren Elektronen. Unter Beruecksichtigung geeigneter Naeherungen war es mir moeglich, Photoelektronenspektren mit Hilfe nur weniger Dipolmatrixelemente zu berechnen, welche in Zusammenarbeit mit unseren externen Kollaborationspartner durch verfeinerte Atomstruktur-Berechnungen bestimmt wurden. Die Ergebnisse unseres verhaeltnismaeßig einfachen Vorgehens stimmen in einem hohen Grad mit fortgeschritteneren numerischen Methoden ueberein. Darueber hinaus diskutiere ich meinen Beitrag zur theoretischen Unterstuetzung eines grundlegenden Experiments. Sowohl Simulationen als auch Messungen weisen auf eine Verzoegerung zwischen zwei Photoemissionskanaelen in Neon hin. Eine sorgfaeltige Pruefung der Gueltigkeit der verwendeten Naeherungen verraet, dass die Coulomb-Volkov Naeherung nicht geeignet ist, um feine Einzelheiten in der Wechselwirkung mit dem Laserpuls zu beschreiben. Außerdem berichte ich ueber unsere Analyse der Messdaten der winkelaufgeloesten Attosekunden Streaking Experimente. Der zweite Teil der Thesis widmet sich der Untersuchung von Interband-Anregungen in Dielektrika. Die kontrollierte Lenkung dieser Ue bergaenge wurde erst mit aktuellster Technologie ermeoglicht. Die ultraschnelle Erzeugung von Ladungstraegern in einem Isolator ist bemerkenswert. Die dielektrischen Eigenschaften aendern sich dramatisch, was Rueckschluesse auf die Elektronendynamik waehrend dieser Anregung zulaesst. Ich habe diesen Prozess durch Loesung der zeitabhaengigen Schroedingergleichung fuer ein einzelnes Elektron in einem eindimensionalen Gitter simuliert und untersucht, wie sich die waehrend des Lichtpulses verlagerte Ladung mit den Laserparametern aendert. Diese Berechnungen reproduzieren in hohem Maße das im Experiment beobachtete Verhalten. Sowohl Theorie als auch Experiment weisen auf eine starke Abhaengigkeit der Ladung von den Laserparametern hin. Dies verspricht ein hohes Maß an Kontrolle und deutet auf eine moegliche Anwendung eines Festkoerperbauelements fuer die Charakterisierung eines optischen Pulses hin. Außerdem untersuche ich detailliert die Modifikationen der elektrischen Antwort des Samples auf ein externes elektrisches Feld. Das Ziel dieser Analyse ist die Identifikation einiger Eigenschaften die direkt mit der Dynamik der erzeugten Ladungstraeger zusammenhaengen. Waehrend der Untersuchung der Elektronendynamiken in einem Anregungsprozeß, stieß ich oft auf die Problematik, Groeßen zu ermitteln, die Eigenzustaenden des zeitabhaengigen Hamilton- Operators aehneln koennten. Aehnliche “Field-dressed States” wuerden die Verzerrung der Eigenzusteande des feldfreien Hamiltonoperators aufgrund des Felds beschreiben. Eine geeignete Definition der Field-dressed States wuerde eine korrekte Interpretation der Wellenfunktion in Abhaengigkeit der instantanen angeregten Besetzung ermoeglichen, welche sich auf anderem Wege nicht bestimmen laesst.