Characterization and quantification of offshore methane emissions using airborne in situ measurements of methane, ethane and methane isotopologues

Pühl, Magdalena Maria Theresia (2024): Characterization and quantification of offshore methane emissions using airborne in situ measurements of methane, ethane and methane isotopologues = Flugzeuggestützte Charakterisierung und Quantifizierung von Offshore-Methanemissionen mittels in-situ Messungen von Methan, Ethan und Methanisotopologen. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Methane (CH4) is the second-most important long-lived anthropogenic greenhouse gas after carbon dioxide and, because of its short lifetime, is an attractive target for rapid emission reduction. Atmospheric CH4 mole fractions have almost tripled since pre-industrial times due to human activity. A concurrent decline in the 13CH4/12CH4 isotopic ratio of CH4 (expressed as δ13C(CH4)) since 2007 points to a significant change in CH4 sources and sinks, since those vary in their δ13C(CH4) signatures. So far, the understanding of the underlaying drivers is insufficient, which hampers both prioritizing mitigation actions and predicting future CH4 trends. This dissertation aims at a more detailed characterization of anthropogenic CH4 emissions using airborne in situ measurement methods. Thereby, the focus is on the sector of offshore fossil fuel production, which is understudied so far. Driven by the hypothesis that emission inventories using generic scaling methods are not able to estimate emissions with sufficient accuracy, airborne measurement data gathered around offshore installations is analyzed and compared with different inventory data. Moreover, it is investigated, whether emissions can be better characterized by using the latest airborne laser spectroscopy methods. To this end, an existing direct laser absorption spectrometer is adapted for the high-resolution and continuous airborne measurement of the tracers C2H6 and δ13C(CH4), and deployed on research aircraft to study offshore emissions. The first part presents the analyses of an airborne study conducted by the British Antarctic Service (BAS) in the southern North Sea in 2019. CH4 emission rates from offshore gas installations were derived by applying the well-established mass balance method. They were then compared with direct operator-reporting, estimates from regional point source inventories and a globally gridded inventory, which uses national reported emissions in the framework of the United Nations Framework Convention on Climate Change (UNFCCC) and infrastructure data for a spatial downscaling. The findings reveal significant deviations between the derived emission rates and the estimates in the existing inventories. The inventories underestimate emissions by factors from 6 to 279, with the global inventory deviating the most. Notably, the operator-based facility-level reporting corresponds with the calculated flux, which only deviates by a factor of 0.64. The comparison with estimates from airborne measurements in other offshore regions shows that CH4 emission rates are comparable and do not depend on oil- and gasproduction rates, which are typically used for emission estimates in inventories. The second part of the thesis describes the characterization and adaptation of the DLR-QCLS, a fast and precise Quantum-cascade and Interband-cascade laser spectrometer, enabling it to measure the tracers C2H6 and isotopic CH4 (13C(CH4); 12C(CH4)), to then use the isotopic ratio δ13C(CH4) to derive source signatures from offshore point sources. The laboratory characterization shows that, given the instrument precision (0.86‰ (1σ, 2 Hz)), source detection is feasible for strong fossil fuel plumes larger than approximately 250 ppb CH4, depending on the individual source signature. Furthermore, the qualitative detection of source signatures is demonstrated. During two aircraft campaigns the DLR-QCLS detected C2H6 and δ13C(CH4) signals from offshore oil installations, from which characteristic C2H6 to CH4 ratios and source signatures were calculated. Nonetheless, it is necessary to refine the methodology both in laboratory settings and during field operations in order to achieve a better correspondence between the quantitative measurement of δ13C(CH4) and estimated source signatures.

Abstract

Methan (CH4) ist nach Kohlendioxid das zweitwichtigste anthropogene Treibhausgas und wegen seiner kurzen Lebenszeit von etwa einer Dekade besonders interessant für kurzfristig wirkende Mitigationsstrategien. Atmosphärische CH4 Konzentrationen haben sich seit der industriellen Revolution jedoch fast verdreifacht. Seit 2007 erfährt CH4 zudem einen beschleunigten Anstieg, wobei parallel ein Absinken des Verhältnisses der Methanisotopologe 13CH4/12CH4, ausgedrückt als δ13C(CH4), zu beobachten ist. Dies deutet auf eine Veränderung der Zusammensetzung der Methanquellen und/oder Senken hin, da diese sich in ihren δ13C(CH4) Signaturen unterscheiden. Das unzureichende Detailverständnis des Methanbudgets erschwert sowohl die Priorisierung von Mitigationsmaßnahmen als auch zuverlässige Prognosen des zukünftigen Methantrends. Das Ziel dieser Dissertation ist eine detailliertere Charakterisierung anthropogener Methanemissionen mittels flugzeuggestützter in-situ Messmethoden. Der Fokus liegt dabei auf dem bisher unzureichend untersuchten Sektor der Offshore-Öl- und Gasproduktion. Um die Hypothese zu untersuchen, dass Emissionskataster Offshore-Emissionen mittels generischer Methoden nur unzureichend abschätzen, werden flugzeuggestützte Messungen von Offshore-Anlagen ausgewertet und die berechneten Emissionen mit Angaben in Emissionskatastern verglichen. Darüber hinaus ist die Adaption als auch der flugzeuggetragene Einsatz von Laser-Absorptionsspektroskopie zur hochaufgelösten und kontinuierlichen Messung der Tracer C2H6 und δ13C(CH4) ein weiteres Ziel dieser Arbeit, um Offshore-Emissionen besser zu charakterisieren. Der erste Teil beschäftigt sich mit der Analyse der Daten einer Flugzeugmesskampagne, die 2019 in der südlichen Nordsee vom British Antarctic Service (BAS) durchgeführt wurde. Mit der etablierten Massenbilanzmethode wurden CH4-Emissionsraten von Gasplattformen bestimmt. Diese wurden mit Betreiberdaten, als auch mit verschiedenen regionalen und einem globalen Emissionskataster verglichen. Letzteres nutzt Emissionen, die von Ländern aufgrund der Klimarahmenkonvention der Vereinten Nationen (UNFCCC) berichtet werden, um diese mittels Infrastrukturdaten räumlich zu verteilen. Die Emissionskataster unterschätzen die aus den Messungen abgeleiteten Emissionen deutlich um Faktoren zwischen 6 und 279, wobei das globale Kataster die größte Abweichung zeigt. Direkt gemeldete Betreiberdaten für den jeweiligen Messtag zeigen die beste Übereinstimmung mit den Messungen, die um den Faktor 0.64 abweichen. Die hier diskutierten Messungen und ein Vergleich mit Messungen in anderen Offshore-Regionen zeigt, dass die beobachteten Emissionen nicht linear mit Öl- oder Gasproduktionsraten korrelieren, wie typischerweise für Emissionsabschätzungen von Katastern angenommen. Der zweite Teil der Arbeit umfasst die Adaptierung und Charakterisierung des DLR-Laser-Absorptionsspektrometers (DLR-QCLS) für die schnelle und hochaufgelöste Messung der Tracer C2H6 und δ13C(CH4), um isotopische Quellsignaturen von Offshore-Punktquellen abzuleiten. Laborversuche mit der neuen Laserkonfiguration zeigen, dass Quellsignaturen qualitativ detektiert werden können. Bei der höchsten instrumentellen Auflösung (0.86‰ (1σ, 2 Hz)) ist eine Detektion von fossilen Quellen mit Methanerhöhungen von mehr als 250 ppb, abhängig von der individuellen Quellsignatur, möglich. Das DLR-QCLS wurde bei zwei Flugzeugmesskampagnen zur Messung von δ13C(CH4) und C2H6 eingesetzt. Dabei wurden Emissionen von Offshore-Ölplattformen detektiert und deren charakteristische C2H6 zu CH4 Verhältnisse und Quellsignaturen bestimmt. Die in dieser Arbeit durchgeführten Analysen zeigen, dass das DLR-QCLS für eine quantitative Messung von Quellsignaturen bei in-situ Messungen und vorbereitend im Labor weiter optimiert werden muss, um eine bessere Übereinstimmung von Quellsignaturen zu erhalten.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: methane, ethane, methane isotopologues, airborne, oil and gas
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 22. November 2024
• 1. Bericht­erstatter:in: Rapp, Markus