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A microscopically and vibrationally resolved study of Rydberg macrodimers
A microscopically and vibrationally resolved study of Rydberg macrodimers
Aufgrund ihrer starken dipolaren Wechselwirkungen zählen Rydberg Atome zu den vielversprechendsten Plattformen für Quanten-Simulationen und Quanten-Computing. Die selbenWechselwirkungen liefern auch molekulare Bindungspotentiale, deren extreme Bindungslängen bis in den Mikrometer-Bereich hinein reichen. Diese Arbeit präsentiert die ersten vibrationsaufgelösten Spektroskopien dieser Rydberg Makrodimere. Die beobachteten Vibrationsspektren stimmen mit ab initio Berechnungen überein. Die scharfen spektroskopischen Signaturen der Wechselwirkungen im nicht-perturbativen Abstandsbereich stellen den präzisesten experimentellen Zugang zu Rydberg Wechselwirkungen dar. Die Makrodimere werden aus einem vollbesetzten zweidimensionalen optischen Gitter aus Atomen im Grundzustand heraus angeregt und verlassen anschließend das System. Die Bindungslänge stimmt in den meisten Fällen mit dem Diagonalabstand im Gitter überein. Durch optisches Abbildung der verbleibenden Atome können Molekülanregungen über den korrelierten Paarverlust von Atomen nachgewiesen werden. Diese Konfiguration erlaubt die Untersuchung von Photoassoziation in einem Bereich, in dem der Anfangszustand und die Orientierung des externen Magnetfeldes und der Lichtpolarisation relativ zur Molekülachse vollständig kontrolliert sind. Die beobachteten Abhängigkeiten liefern einen Fingerabdruck der elektronischen Struktur der Moleküle und legen ihre Quantenzahlen offen. Die orientierungsabhängige Zeeman Aufspaltung der Moleküllinienzeigt einen deutlichen Beitrag der Hyperfeinwechselwirkung der beitragenden Rydbergatome. Abschließend werden nicht-adiabatische Kopplungen zwischen Paarpotentialen durch die Kernbewergung in einem Bereich in dem die der Born-Oppenheimer Näherung zusammenbricht spektroskopisch beobachtet und über externe Magnetfelder verstärkt. Nach dieser präzisen Charakterisierung wurden Makrodimer Zustände in einem nicht- resonanten Kopplungsschema verwendet, um abstandsselektive Wechselwirkungen im Grundzustand zu erzeugen. Das im Experiment realisierte System lässt sich durch einen Ising Hamiltonian beschreiben. Die erzeugten Wechselwirkungen wurden durch korrelierte Phasenentwicklung mittels Ramsey Interferometrie nachgewiesen. Hierbei wurden für wachsende Wechselwirkungszeiten Zwei-Spin Korrelationen und Drei-Spin Korrela tionen beobachtet. Nach dem Berücksichtigen einer Energieverschiebung der Molekülresonanz aufgrund von Photodissoziation in ungebundene Bewegungszustände ist die beobachtete Spin Dynamik in Übereinstimmung mit der theoretischen Erwartung. Mit der vorgestellten Arbeit erreicht die experimentelle Kontrolle über Rydberg Wechselwirkungen eine neue Ebene. Die Resultate liefern darüber hinaus experimentellen Zugang zu generischen Eigenschaften von Molekülen die normalerweise nicht zugänglich sind. Das realisierte Spin System zeigt zudem eine erste Anwendung von Makrodimeren für mögliche Quanten-Simulationen, Because of their strong dipolar interactions, Rydberg atoms are now among the most promising platforms for quantum simulation and computation. The same interactions also give rise to molecular binding potentials with extreme bond lengths reaching into the micrometer regime. This dissertation presents the first vibrationally resolved spectroscopies of these so-called Rydberg macrodimers. The observed vibrational spectra agree with ab initio calculations. The sharp spectroscopic signatures of the interactions in the non-perturbative distance regime represent the most stringent tests of the interactions between Rydberg atoms. In the experiments, macrodimers are excited from a unity-filled two-dimensional atomic array in the electronic ground state and then removed from the system. In most cases, the bond lengths match the diagonal distance in the array. Imaging the remaining atoms in the array therefore enables to observe the excited molecules via correlated atom loss. The well-defined alignment of the initial ground state atom pairs as well as the excited molecules provides unique access to the molecular frame of reference. This enables photoassociation studies where the initial ground state, the orientation of an applied magnetic field and the light polarization relative to the molecular axis is fully controlled. The observed dependencies provide direct fingerprints of the electronic structure of the molecules and expose their quantum numbers. The orientation-dependent Zeeman splittings furthermore reveals a significant contribution of the hyperfine interaction of the macrodimer states. Finally, non-adiabatic motional couplings between pair potentials, where the Born-Oppenheimer approximation breaks down, have been spectroscopically observed and enhanced using an external magnetic field. After this precise characterization, macrodimer states are used to engineer Rydberg-dressed interactions between ground state atoms in an off-resonant coupling scheme. The system realized in the experiment can be mapped to an Ising Hamiltonian with strongly distance-selective interactions. The interactions realized in the experiments were probed through correlated phase evolution using many-body interferometry. For increasing integration time, the admixed interactions induce two-spin correlations as well as three-spin correlations. After accounting for an additional energy shift originating from photodissociation into motional states in the chosen coupling scheme, the observed dynamics again agrees with the calculations. The present study raises the experimental control over Rydberg interactions to a new level and provides novel experimental access to generic properties of molecular quantum states that are usually not accessible. The realized Ising Hamiltonian furthermore shows a first application how macrodimers can be used for quantum simulations.
Atomic physics, Rydberg atoms, Molecular physics, Quantum simulation, Ultracold atoms,
Hollerith, Simon Johannes
2022
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Hollerith, Simon Johannes (2022): A microscopically and vibrationally resolved study of Rydberg macrodimers. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Aufgrund ihrer starken dipolaren Wechselwirkungen zählen Rydberg Atome zu den vielversprechendsten Plattformen für Quanten-Simulationen und Quanten-Computing. Die selbenWechselwirkungen liefern auch molekulare Bindungspotentiale, deren extreme Bindungslängen bis in den Mikrometer-Bereich hinein reichen. Diese Arbeit präsentiert die ersten vibrationsaufgelösten Spektroskopien dieser Rydberg Makrodimere. Die beobachteten Vibrationsspektren stimmen mit ab initio Berechnungen überein. Die scharfen spektroskopischen Signaturen der Wechselwirkungen im nicht-perturbativen Abstandsbereich stellen den präzisesten experimentellen Zugang zu Rydberg Wechselwirkungen dar. Die Makrodimere werden aus einem vollbesetzten zweidimensionalen optischen Gitter aus Atomen im Grundzustand heraus angeregt und verlassen anschließend das System. Die Bindungslänge stimmt in den meisten Fällen mit dem Diagonalabstand im Gitter überein. Durch optisches Abbildung der verbleibenden Atome können Molekülanregungen über den korrelierten Paarverlust von Atomen nachgewiesen werden. Diese Konfiguration erlaubt die Untersuchung von Photoassoziation in einem Bereich, in dem der Anfangszustand und die Orientierung des externen Magnetfeldes und der Lichtpolarisation relativ zur Molekülachse vollständig kontrolliert sind. Die beobachteten Abhängigkeiten liefern einen Fingerabdruck der elektronischen Struktur der Moleküle und legen ihre Quantenzahlen offen. Die orientierungsabhängige Zeeman Aufspaltung der Moleküllinienzeigt einen deutlichen Beitrag der Hyperfeinwechselwirkung der beitragenden Rydbergatome. Abschließend werden nicht-adiabatische Kopplungen zwischen Paarpotentialen durch die Kernbewergung in einem Bereich in dem die der Born-Oppenheimer Näherung zusammenbricht spektroskopisch beobachtet und über externe Magnetfelder verstärkt. Nach dieser präzisen Charakterisierung wurden Makrodimer Zustände in einem nicht- resonanten Kopplungsschema verwendet, um abstandsselektive Wechselwirkungen im Grundzustand zu erzeugen. Das im Experiment realisierte System lässt sich durch einen Ising Hamiltonian beschreiben. Die erzeugten Wechselwirkungen wurden durch korrelierte Phasenentwicklung mittels Ramsey Interferometrie nachgewiesen. Hierbei wurden für wachsende Wechselwirkungszeiten Zwei-Spin Korrelationen und Drei-Spin Korrela tionen beobachtet. Nach dem Berücksichtigen einer Energieverschiebung der Molekülresonanz aufgrund von Photodissoziation in ungebundene Bewegungszustände ist die beobachtete Spin Dynamik in Übereinstimmung mit der theoretischen Erwartung. Mit der vorgestellten Arbeit erreicht die experimentelle Kontrolle über Rydberg Wechselwirkungen eine neue Ebene. Die Resultate liefern darüber hinaus experimentellen Zugang zu generischen Eigenschaften von Molekülen die normalerweise nicht zugänglich sind. Das realisierte Spin System zeigt zudem eine erste Anwendung von Makrodimeren für mögliche Quanten-Simulationen

Abstract

Because of their strong dipolar interactions, Rydberg atoms are now among the most promising platforms for quantum simulation and computation. The same interactions also give rise to molecular binding potentials with extreme bond lengths reaching into the micrometer regime. This dissertation presents the first vibrationally resolved spectroscopies of these so-called Rydberg macrodimers. The observed vibrational spectra agree with ab initio calculations. The sharp spectroscopic signatures of the interactions in the non-perturbative distance regime represent the most stringent tests of the interactions between Rydberg atoms. In the experiments, macrodimers are excited from a unity-filled two-dimensional atomic array in the electronic ground state and then removed from the system. In most cases, the bond lengths match the diagonal distance in the array. Imaging the remaining atoms in the array therefore enables to observe the excited molecules via correlated atom loss. The well-defined alignment of the initial ground state atom pairs as well as the excited molecules provides unique access to the molecular frame of reference. This enables photoassociation studies where the initial ground state, the orientation of an applied magnetic field and the light polarization relative to the molecular axis is fully controlled. The observed dependencies provide direct fingerprints of the electronic structure of the molecules and expose their quantum numbers. The orientation-dependent Zeeman splittings furthermore reveals a significant contribution of the hyperfine interaction of the macrodimer states. Finally, non-adiabatic motional couplings between pair potentials, where the Born-Oppenheimer approximation breaks down, have been spectroscopically observed and enhanced using an external magnetic field. After this precise characterization, macrodimer states are used to engineer Rydberg-dressed interactions between ground state atoms in an off-resonant coupling scheme. The system realized in the experiment can be mapped to an Ising Hamiltonian with strongly distance-selective interactions. The interactions realized in the experiments were probed through correlated phase evolution using many-body interferometry. For increasing integration time, the admixed interactions induce two-spin correlations as well as three-spin correlations. After accounting for an additional energy shift originating from photodissociation into motional states in the chosen coupling scheme, the observed dynamics again agrees with the calculations. The present study raises the experimental control over Rydberg interactions to a new level and provides novel experimental access to generic properties of molecular quantum states that are usually not accessible. The realized Ising Hamiltonian furthermore shows a first application how macrodimers can be used for quantum simulations.