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Understanding and controlling the collisions of ultracold polar molecules
Understanding and controlling the collisions of ultracold polar molecules
Ultrakalte polare Moleküle bieten eine Vielzahl von faszinierenden Möglichkeiten für physikalische Forschung. Die Vorschläge für ihre Nutzung reichen von Quantenchemie, wo sie detaillierte Untersuchung von Reaktionsprozessen erlauben, über Präzisionsspektroskopie zur Detektion von Supersymmetrie oder Dunkler Materie, bis hin zur Simulation stark wechselwirkender Quantenmaterie. Die hohe Anzahl von internen Freiheitsgraden der Moleküle, die all diese Anwendungen erst ermöglicht, bringt jedoch auch signifikante Schwierigkeiten mit sich. Entsprechend ist es eine nicht zu unterschätzende Aufgabe, ultrakalte Moleküle in Experimenten herzustellen und zu kontrollieren. Obwohl während der letzten Jahrzehnte große Anstrengungen unternommen wurden, experimentelle Techniken zu entwickeln und verbessern, ist die Kühlung von Molekülen noch immer schwierig und die tiefsten erreichten Temperaturen sind weit von dem entfernt, was mit atomaren Gasen möglich ist. Aus diesem Grund konnte bis heute die überwiegende Mehrzahl der vorhergesagten neuen Quantenphasen nicht realisiert werden. In den vergangenen zehn Jahren waren unverstandene und verlustbehaftete Stoßprozesse zwischen Molekülen das größte Hindernis. Sie machten evaporative Kühlung sehr schwierig und begrenzten die Lebensdauer stark wechselwirkender Gase mit hoher Dichte. In dieser Dissertation berichte ich über Fortschritte bei der experimentellen Kontrolle von fermionischen polaren Molekülen der Spezies ²³Na⁴⁰K, die es schließlich erlaubten, die Stoßprozesse zu regulieren und evaporative Kühlung zu demonstrieren. In Kapitel 1 gebe ich eine Einführung in die Molekülphysik. Ich erkläre dort die grundlegenden Eigenschaften zweiatomiger Moleküle und ihrer Quantenzustände sowie deren gruppentheoretische Beschreibung. Dies ermöglicht das Verständnis der Herausforderungen des Forschungsfeldes. Darauf folgt in Kapitel 2 eine chronologische Zusammenfassung der Entwicklungen dieses Feldes in den letzten Jahrzehnten. Diese soll nicht nur die erfolgreichen Pfade betrachten, sondern auch die Vielzahl an Sackgassen und Umwegen, ohne die der Erfolg nicht möglich gewesen wäre. Ab Kapitel 3 beschreibe ich neue Forschung. Kapitel 3 ist auf eine technische Verbesserung fokussiert: Es beschreibt ein neues Lasersystem für stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP), das unser Team gebaut und getestet hat. Dieses Lasersystem hat die Effizienz der Molekülerzeugung verbessert und einen großen Beitrag zur Vereinfachung unserer Experimente geleistet. Kapitel 4 enthält eine Untersuchung des X¹Σ⁺ ↔ b³Π₀-Übergangs im ²³Na⁴⁰K-Molekül. Es handelt sich hierbei um einen nahezu dipolverbotenen Übergang mit entsprechend schmaler Linienbreite, der außerdem im Spektrum der Übergänge relativ isoliert liegt. Dies erlaubt es, nahe am Übergang sowohl anziehende als auch abstoßende optische Dipolfallen zu erzeugen, ohne dabei hohe Photonenstreuraten in Kauf nehmen zu müssen. Außerdem kann durch kleine Änderungen der Wellenlänge die Wirkung der Dipolfalle auf bestimmte Rotationszustände gesteuert werden, was sich für viele Experimente als nützlich erwiesen hat. Kapitel 5 beinhaltet eine Untersuchung von Stößen zwischen zwei Molekülen im internen Grundzustand bei extrem geringer Lichtintensität. Mithilfe einer repulsiven, zylinderförmigen Dipolfalle konnte unser Team zeigen, dass die Verlustrate bei Zweikörperstößen von ²³Na⁴⁰K nicht von der Lichtintensität abhängt. Diese Messung steht im Widerspruch mit theoretischen Vorhersagen sowie Beobachtungen an anderen Molekülspezies, wurde jedoch von Kollegen aus Hong Kong und Hannover bestätigt. Dieses Rätsel ist aktuell ungelöst. In Kapitel 6 beschreibe ich die erfolgreiche Demonstration einer Methode zur Unterdrückung der Zweikörperverluste. Mittels starker Mikrowellenfelder werden dabei Wechselwirkungen erzeugt, die bei ausreichend kurzem Abstand abstoßend wirken und Moleküle daran hindern, sich zu nahe zu kommen. Mit diesem Mikrowellenschild konnte unser Team evaporative Kühlung von polaren Molekülen durchführen und das derzeit kälteste molekulare Quantengas bei einer Temperatur von 21nK herstellen. Eine Reihe an Vorhersagen, die bis jetzt nicht experimentell realisiert werden konnten, sind damit nun erreichbar geworden. Daher gebe ich schließlich in Kapitel 7 einen Überblick über diese neuen Möglichkeiten. Dieses Kapitel enthält Abschätzungen darüber wie realistisch die Umsetzung ausgewählter Vorhersagen ist und welche experimentellen Herausforderungen zu erwarten sind., Ultracold polar molecules offer a multitude of fascinating possibilities for physical research. Proposals for their use reach from quantum chemistry, where they enable detailed studies of reaction processes, to precision spectroscopy for detecting supersymmetry or dark matter, to simulating of strongly interacting quantum matter. However, the large number of internal degrees of freedom, which enables these applications, also causes significant difficulties. Consequently, the task of preparing and controlling molecules in experiments is not to be underestimated. Though large efforts have been undertaken to develop and improve experimental techniques during recent decades, the cooling of molecules remains difficult, and the lowest reachable temperatures are still far higher than with atoms. Therefore, the majority of predicted new quantum phases could not be realised yet. During the last ten years, the main obstacle were lossy collision processes between molecules, which are still not understood. They have made evaporative cooling very difficult and have limited the lifetime of strongly interacting gases at high density. In this dissertation, I report on progress in the experimental control of fermionic polar molecules of ²³Na⁴⁰K, which allowed regulating the collisions and demonstrating evaporative cooling. In Chapter 1, I give an introduction to molecule physics. I explain the fundamental properties of diatomic molecules and their quantum states, as well as their group-theoretical description. This allows understanding of the challenges of the field. Chapter 2 follows with a chronological summary of the developments in ultracold-molecule research during recent decades. It focuses not only on the paths which turned out to be successful, but also sheds light on the many detours and dead ends without which success could not have been achieved. Beginning from Chapter 3, I describe original research. Chapter 3 is focused on a technical improvement: it describes a new laser system for stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP), which our team built and tested. This laser system has improved the efficiency of molecule creation and has contributed greatly to simplifying our experiments. Chapter 4 contains an investigation of the X¹Σ⁺ ↔ b³Π₀ transition in the ²³Na⁴⁰K molecule. This transition is almost dipole-forbidden with a correspondingly small linewidth. Additionally, its position is relatively isolated in the transition spectrum. This allows the creation of both attractive and repulsive dipole traps near the transition. Furthermore, small wavelength changes can influence the effect of the dipole trap on specific rotational states, which has turned out to be useful for many experiments. Chapter 5 treats collisions between molecules in their internal ground state at extremely low light intensity. By using a repulsive, cylinder-shaped dipole trap, our team was able to show that the loss rate in two-body collisions of ²³Na⁴⁰K is independent of light intensity. This measurement is in strong contradiction with theoretical predictions and with observations on other molecule species, but has been confirmed by colleagues in Hong Kong and Hannover. As of now, this riddle remains unsolved. In Chapter 6, I describe the successful demonstration of a method for suppressing these two-body losses. With strong microwave fields, interactions can be induced which become repulsive at sufficiently small distance and thereby prevent colliding molecules from coming too close to each other. This microwave shielding has enabled our team to demonstrate evaporative cooling of polar molecules, and to create the currently coldest molecular quantum gas at a temperature of 21nK. With this, a number of predictions, which were previously out of experimental reach have now become feasible. Therefore, in Chapter 7, I give an overview of these new possibilities. This chapter contains estimations about how realistic certain proposals are and which experimental challenges are to be expected.
Not available
Bause, Roman
2022
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Bause, Roman (2022): Understanding and controlling the collisions of ultracold polar molecules. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Ultrakalte polare Moleküle bieten eine Vielzahl von faszinierenden Möglichkeiten für physikalische Forschung. Die Vorschläge für ihre Nutzung reichen von Quantenchemie, wo sie detaillierte Untersuchung von Reaktionsprozessen erlauben, über Präzisionsspektroskopie zur Detektion von Supersymmetrie oder Dunkler Materie, bis hin zur Simulation stark wechselwirkender Quantenmaterie. Die hohe Anzahl von internen Freiheitsgraden der Moleküle, die all diese Anwendungen erst ermöglicht, bringt jedoch auch signifikante Schwierigkeiten mit sich. Entsprechend ist es eine nicht zu unterschätzende Aufgabe, ultrakalte Moleküle in Experimenten herzustellen und zu kontrollieren. Obwohl während der letzten Jahrzehnte große Anstrengungen unternommen wurden, experimentelle Techniken zu entwickeln und verbessern, ist die Kühlung von Molekülen noch immer schwierig und die tiefsten erreichten Temperaturen sind weit von dem entfernt, was mit atomaren Gasen möglich ist. Aus diesem Grund konnte bis heute die überwiegende Mehrzahl der vorhergesagten neuen Quantenphasen nicht realisiert werden. In den vergangenen zehn Jahren waren unverstandene und verlustbehaftete Stoßprozesse zwischen Molekülen das größte Hindernis. Sie machten evaporative Kühlung sehr schwierig und begrenzten die Lebensdauer stark wechselwirkender Gase mit hoher Dichte. In dieser Dissertation berichte ich über Fortschritte bei der experimentellen Kontrolle von fermionischen polaren Molekülen der Spezies ²³Na⁴⁰K, die es schließlich erlaubten, die Stoßprozesse zu regulieren und evaporative Kühlung zu demonstrieren. In Kapitel 1 gebe ich eine Einführung in die Molekülphysik. Ich erkläre dort die grundlegenden Eigenschaften zweiatomiger Moleküle und ihrer Quantenzustände sowie deren gruppentheoretische Beschreibung. Dies ermöglicht das Verständnis der Herausforderungen des Forschungsfeldes. Darauf folgt in Kapitel 2 eine chronologische Zusammenfassung der Entwicklungen dieses Feldes in den letzten Jahrzehnten. Diese soll nicht nur die erfolgreichen Pfade betrachten, sondern auch die Vielzahl an Sackgassen und Umwegen, ohne die der Erfolg nicht möglich gewesen wäre. Ab Kapitel 3 beschreibe ich neue Forschung. Kapitel 3 ist auf eine technische Verbesserung fokussiert: Es beschreibt ein neues Lasersystem für stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP), das unser Team gebaut und getestet hat. Dieses Lasersystem hat die Effizienz der Molekülerzeugung verbessert und einen großen Beitrag zur Vereinfachung unserer Experimente geleistet. Kapitel 4 enthält eine Untersuchung des X¹Σ⁺ ↔ b³Π₀-Übergangs im ²³Na⁴⁰K-Molekül. Es handelt sich hierbei um einen nahezu dipolverbotenen Übergang mit entsprechend schmaler Linienbreite, der außerdem im Spektrum der Übergänge relativ isoliert liegt. Dies erlaubt es, nahe am Übergang sowohl anziehende als auch abstoßende optische Dipolfallen zu erzeugen, ohne dabei hohe Photonenstreuraten in Kauf nehmen zu müssen. Außerdem kann durch kleine Änderungen der Wellenlänge die Wirkung der Dipolfalle auf bestimmte Rotationszustände gesteuert werden, was sich für viele Experimente als nützlich erwiesen hat. Kapitel 5 beinhaltet eine Untersuchung von Stößen zwischen zwei Molekülen im internen Grundzustand bei extrem geringer Lichtintensität. Mithilfe einer repulsiven, zylinderförmigen Dipolfalle konnte unser Team zeigen, dass die Verlustrate bei Zweikörperstößen von ²³Na⁴⁰K nicht von der Lichtintensität abhängt. Diese Messung steht im Widerspruch mit theoretischen Vorhersagen sowie Beobachtungen an anderen Molekülspezies, wurde jedoch von Kollegen aus Hong Kong und Hannover bestätigt. Dieses Rätsel ist aktuell ungelöst. In Kapitel 6 beschreibe ich die erfolgreiche Demonstration einer Methode zur Unterdrückung der Zweikörperverluste. Mittels starker Mikrowellenfelder werden dabei Wechselwirkungen erzeugt, die bei ausreichend kurzem Abstand abstoßend wirken und Moleküle daran hindern, sich zu nahe zu kommen. Mit diesem Mikrowellenschild konnte unser Team evaporative Kühlung von polaren Molekülen durchführen und das derzeit kälteste molekulare Quantengas bei einer Temperatur von 21nK herstellen. Eine Reihe an Vorhersagen, die bis jetzt nicht experimentell realisiert werden konnten, sind damit nun erreichbar geworden. Daher gebe ich schließlich in Kapitel 7 einen Überblick über diese neuen Möglichkeiten. Dieses Kapitel enthält Abschätzungen darüber wie realistisch die Umsetzung ausgewählter Vorhersagen ist und welche experimentellen Herausforderungen zu erwarten sind.

Abstract

Ultracold polar molecules offer a multitude of fascinating possibilities for physical research. Proposals for their use reach from quantum chemistry, where they enable detailed studies of reaction processes, to precision spectroscopy for detecting supersymmetry or dark matter, to simulating of strongly interacting quantum matter. However, the large number of internal degrees of freedom, which enables these applications, also causes significant difficulties. Consequently, the task of preparing and controlling molecules in experiments is not to be underestimated. Though large efforts have been undertaken to develop and improve experimental techniques during recent decades, the cooling of molecules remains difficult, and the lowest reachable temperatures are still far higher than with atoms. Therefore, the majority of predicted new quantum phases could not be realised yet. During the last ten years, the main obstacle were lossy collision processes between molecules, which are still not understood. They have made evaporative cooling very difficult and have limited the lifetime of strongly interacting gases at high density. In this dissertation, I report on progress in the experimental control of fermionic polar molecules of ²³Na⁴⁰K, which allowed regulating the collisions and demonstrating evaporative cooling. In Chapter 1, I give an introduction to molecule physics. I explain the fundamental properties of diatomic molecules and their quantum states, as well as their group-theoretical description. This allows understanding of the challenges of the field. Chapter 2 follows with a chronological summary of the developments in ultracold-molecule research during recent decades. It focuses not only on the paths which turned out to be successful, but also sheds light on the many detours and dead ends without which success could not have been achieved. Beginning from Chapter 3, I describe original research. Chapter 3 is focused on a technical improvement: it describes a new laser system for stimulated Raman adiabatic passage (STIRAP), which our team built and tested. This laser system has improved the efficiency of molecule creation and has contributed greatly to simplifying our experiments. Chapter 4 contains an investigation of the X¹Σ⁺ ↔ b³Π₀ transition in the ²³Na⁴⁰K molecule. This transition is almost dipole-forbidden with a correspondingly small linewidth. Additionally, its position is relatively isolated in the transition spectrum. This allows the creation of both attractive and repulsive dipole traps near the transition. Furthermore, small wavelength changes can influence the effect of the dipole trap on specific rotational states, which has turned out to be useful for many experiments. Chapter 5 treats collisions between molecules in their internal ground state at extremely low light intensity. By using a repulsive, cylinder-shaped dipole trap, our team was able to show that the loss rate in two-body collisions of ²³Na⁴⁰K is independent of light intensity. This measurement is in strong contradiction with theoretical predictions and with observations on other molecule species, but has been confirmed by colleagues in Hong Kong and Hannover. As of now, this riddle remains unsolved. In Chapter 6, I describe the successful demonstration of a method for suppressing these two-body losses. With strong microwave fields, interactions can be induced which become repulsive at sufficiently small distance and thereby prevent colliding molecules from coming too close to each other. This microwave shielding has enabled our team to demonstrate evaporative cooling of polar molecules, and to create the currently coldest molecular quantum gas at a temperature of 21nK. With this, a number of predictions, which were previously out of experimental reach have now become feasible. Therefore, in Chapter 7, I give an overview of these new possibilities. This chapter contains estimations about how realistic certain proposals are and which experimental challenges are to be expected.