Characterizing agricultural N2O emissions in the U.S. Midwest using a novel top-down approach based on airborne in situ measurements

Eckl, Maximilian (2021): Characterizing agricultural N2O emissions in the U.S. Midwest using a novel top-down approach based on airborne in situ measurements. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Distickstoffmonoxid (N2O) ist nach Kohlenstoffdioxid und Methan das drittwichtigste langlebige, anthropogene Treibhausgas und heutzutage die dominante ozonabbauende Substanz in der Stratosphäre. Anthropogene Emissionen, vor allem auf Grund von Düngung landwirtschaftlicher Regionen, haben dazu geführt, dass die atmosphärischen Konzentrationen seit dem Start der Industrialisierung um über 20% auf etwa 334 ppb angestiegen sind. Trotz seiner wichtigen Rolle, wird N2O kaum in den Plänen zur Emissionsreduktion innerhalb des Pariser Abkommens berücksichtigt. Ein Grund dafür ist die unzureichende Charakterisierung regionaler N2O Quellen auf Grund fehlender Messungen und Methodiken, welche für eine gründliche Analyse komplexer N2O Flächenquellen nötig sind. In dieser Arbeit wird die Hypothese untersucht, ob regionale flugzeuggetragene in situ Messungen von N2O geeignet sind, um N2O Emissionen aus landwirtschaftlich intensiv genutzten Regionen zu bestimmen und um neueste Bottom-up-Emissionsinventare zu evaluieren. Hierfür wird ein außergewöhnlicher in situ N2O Datensatz verwendet, welcher im Zuge des Atmospheric Carbon and Transport-America (ACT-America) Projekts bei fünf Flugzeugmesskampagnen in allen vier Jahreszeiten von 2016 bis 2019 über dem östlichen Teil der USA zusammengetragen wurde. Der Datensatz besteht aus hochpräzisen Luftproben und einzigartigen, kontinuierlichen Messungen mit einem Absorptionsspektrometer (Quantum Cascade Laser Spectrometer (QCLS)), welches im Zuge dieser Arbeit für N2O optimiert und bei zwei der fünf Flugzeugmesskampagnen erfolgreich eingesetzt wurde. In Kombination mit WRF (Weather Research and Forecasting model) Simulationen und vorhandenen atmosphärischen Dispersionsrechnungen, werden N2O Emissionen im Bottom-up-Inventar EDGAR (Emissions Database for Global Atmospheric Research) skaliert, um so die Emissionen aus dem mittleren Westen der USA (MW) - einer Region mit einer der intensivsten Landwirtschaften weltweit - zu quantifizieren. Mit den QCLS Messungen und WRF Simulationen sind die N2O Emissionen im MW im Oktober 2017 (0.42+-0.28 nmol m-2 s-1) und im Juni/Juli 2019 (1.06+-0.57 nmol m-2 s-1) quantifiziert worden. Die Luftproben, die für alle fünf ACT-America Kampagnen verfügbar sind, wurden verwendet, um die Saisonalität der Emissionen zu untersuchen. Hauptsächlich auf Grund von Düngung, hat diese Studie für den Frühling 75% und für den Herbst 13% höhere Emissionen ergeben als für den Sommer. Emissionsabschätzungen für den Winter waren höchstwahrscheinlich auf Grund von Frost/Tau Zyklen des Bodens sogar 230% höher als für den Sommer. Die Ergebnisse sind konsistent mit anderen bodengebundenen Top-down-Studien, jedoch sind weitere Studien nötig um die Komplexität von N2O Emissionen komplett abbilden zu können. Vergleiche mit dem Bottom-up-Inventar EDGAR haben gezeigt, dass EDGAR N2O Emissionen im MW deutlich (Faktoren zwischen zwei und zehn) und in extremen Fällen sogar um Faktoren bis zu 20 unterschätzt. Monatliche Emissionsabschätzungen für 2011-2015 mit dem prozessbasierten Modell DayCent (daily time-step version of the CENTURY model) sind signifikant besser als EDGAR (Faktoren zwischen zwei und fünf), da DayCent regionale Besonderheiten, wie Bodenbedingungen und Wetter, berücksichtigt. Eine Sensitivitätsanalyse basierend auf den Luftproben und Dispersionsrechnungen deutet daraufhin, dass die Heterogenität von N2O Bodenemissionen im MW im Sommer vorwiegend mit der Bodentemperatur und im Frühling und Herbst vorwiegend mit der Bodenfeuchte korreliert. Im Winter wird das Bodenemissionsgeschehen durch Frost/Tau Zyklen bestimmt. Für eine umfassende quantitative Analyse sind zusätzlich Simulationen mit einem prozessbasierten Modell nötig. Diese Arbeit zeigt, dass flugzeuggetragene in situ N2O Messungen gut geeignet sind, um regionale N2O Emissionen zu charakterisieren. Dies ist ein wertvoller Beitrag zum Bestreben ein nationales N2O Monitoring System zu entwickeln, die Grundlage für Emissionsreduktionsstrategien, welche dringend benötigt werden um die Ziele des Pariser Abkommens zu erreichen.

Abstract

Nitrous oxide (N2O) is, after carbon dioxide and methane, the third most important long-lived anthropogenic greenhouse gas and nowadays the dominant ozone-depleting substance in the stratosphere. Anthropogenic emissions, mainly released due to fertilization practices in agricultural regions, have increased atmospheric concentrations by more than 20% since the start of the industrialization to about 334 ppb. Despite its important role, N2O is almost ignored in emission reduction plans submitted to the Paris Agreement. One of the reasons for this is the insufficient characterization of regional N2O sources due to the lack of measurements and methodologies required for thorough analyses of complex N2O area sources. This thesis investigates the hypothesis that regional-scale airborne in situ measurements of N2O are well-suited to characterize N2O emissions from intensively cultivated agricultural regions and to evaluate state-of-the-art bottom-up emission inventories. To this end, an exceptional in situ N2O dataset is used, which has been collected in the course of the Atmospheric Carbon and Transport-America (ACT-America) project (2016-2019) during five aircraft campaigns covering all four seasons over the eastern part of the U.S. It consists of high-precision flask measurements and unique continuous measurements with an absorption spectrometer (Quantum Cascade Laser Spectrometer (QCLS)), which, in the course of this work, was optimized for N2O and successfully deployed during two of the five aircraft campaigns. In combination with WRF (Weather Research and Forecasting model) simulations and available atmospheric dispersion calculations, N2O emissions in the bottom-up inventory EDGAR (Emissions Database for Global Atmospheric Research) are scaled to quantify emissions from the U.S. Midwest - a region with one of the most intensive agriculture in the world. Using a combination of QCLS measurements and WRF simulations, N2O emissions in the Midwest in October 2017 (0.42+-0.28 nmol m-2 s-1) and June/July 2019 (1.06+-0.57 nmol m-2 s-1) have been quantified. Flask measurements, available for all five ACT-America deployments, were further used to study the seasonality of emissions. Primarily due to fertilization, emissions in spring were found to be 75% higher than in summer, while in fall, they were observed to be 13% higher than in summer. In winter, estimated emissions even exceeded the summer estimates by 230%, most likely due to freezing/thawing processes of the soils. The results of this study are consistent with other ground-based top-down studies. However, further studies are needed to be able to fully capture the complexity of N2O emissions. Comparisons with the bottom-up inventory EDGAR show that EDGAR underestimates Midwest N2O emissions significantly (factors between two and ten), for exceptional cases even by factors up to 20. Monthly Midwest emission estimates for 2011-2015 calculated with the process-based model DayCent (daily time-step version of the CENTURY model) are significantly closer to the results of this thesis than EDGAR (factors between two and five), since DayCent considers regional characteristics like soil conditions and weather. A sensitivity analysis using the flask measurements and dispersion calculations indicates that the heterogeneity of N2O soil emissions in the Midwest mainly correlates with soil temperature in summer and soil moisture in spring and fall. In winter, soil emissions are dominated by freezing/thawing processes. For a thorough quantitative analysis, additional simulations with a process-based model are required. This work shows that airborne in situ N2O measurements are suitable for characterizing regional N2O emissions. This is a valuable contribution to the effort to establish a national N2O emission monitoring system, the basis for emission reduction strategies, which are urgently needed to meet the targets of the Paris Agreement.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: nitrous oxide, climate change, agricultural emissions, airborne measurements, top-down study
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 16. November 2021
• 1. Bericht­erstatter:in: Rapp, Markus