High harmonic generation using a 2 μm OPCPA

Jakubeit, Clemens (2019): High harmonic generation using a 2 μm OPCPA. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

A conclusive investigation of the dynamics of a physical process requires the ability to record its evolution with sufficient temporal resolution. Using conventional cameras, the dependence on the shutter speed becomes apparent when attempting to record dynamic events in detail. The fastest available slow motion cameras achieve exposure times of only microseconds with frame rates up to one million frames per second. As impressive as these techniques are, they are still nine orders of magnitude too slow for the timescale of electronic processes in atoms, molecules, and solids, the femtosecond-attosecond timescale. Ultra short laser pulses and especially the attosecond pulses generated with them via high harmonic generation are able to bridge that huge gap and to allow insight into the evolution of electronic states in matter. The work presented in this thesis represents an investigation into one route to improve this ability even further. High harmonic generation and with it the generation of attosecond pulses is by now a well established technique. Using Titanium Sapphire based laser systems with a central wavelength around lambda=800 nm, pulses with durations below 100 as can be produced routinely. The generated photon energies can be adapted to the experimental requirements over a large range, from a few electron volts up to well above one hundred electron volts. Still, there are limitations that can not be overcome without significant changes in the established setup. Especially a change in the driving laser's wavelength can be beneficial in many regards. To utilize attosecond pulses, they are often used conjointly with their generating laser in pump-probe setups. Being able to use different wavelengths, and therefore photon energies, for the driver opens the door to new classes of materials to investigate. With an increased wavelength, effects depending on the temporal sub-cycle evolution of the field get easier to resolve. A longer wavelength increases the resolution relative to the period of a cycle. The mechanism behind HHG places intrinsic limitations on the obtainable photon energies. Although there is no theoretical limit to the atomic response, because of the phase matching requirements of the process, higher pulse energies of the 800 nm driving laser can not increase the photon energies significantly beyond 160 eV. Looking at the equation for the high energy cut off of the high harmonic spectrum with $E_{cut}\propto \lambda^2$, it is obvious that a change in wavelength can also be beneficial in this regard. As usual, however, a change advantageous in one regard is often detrimental in others. The conversion efficiency regrettably decreases with a factor of up to $\lambda^{-6}$, making the change not as straight forward as it might seem at first. Recently more and more successful attempts to shift the driving wavelength into the near infrared have been reported, even setting new records in XUV pulse duration. In this thesis I am describing our successful attempt to do so and the non-trivial experimental factors which cause this wavelength scaling to not be straight forward in the few cycle regime. Many groups working on this challenge have in common that they are using optical parametric amplification to generate the driving pulse. What makes our system, to my knowledge, unique is that we are using a broadband amplification scheme supporting <2 cycle pulses, increasing the possible pulse energies. While the common approach is to first use a narrow band amplifier, then spectrally broaden, and recompress afterwards, we are amplifying the full bandwidth in a three stage OPA. This amplification scheme proved to result in challenges unknown or significantly reduced in the former. The effect of saturation, that is in principle well known, causes spatio-temporal distortions in the beam and pulse that prevent efficient high harmonic generation. Presented here are observations of, and methods to overcome said obstacles. After high harmonic generation itself could be implemented successfully, I managed to proceed to utilize the generated pulses. I could establish attosecond streaking and with it measure the electric field of our driving laser, confirming the pulse duration previously measured with frequency resolved optical gating (FROG) and electro optic sampling (EOS). These results as well as the setup is presented. As a proof of concept experiment I could show that we are able to resolve photoemission processes in neon leaving the ion in different energy configurations via attosecond streaking and measure the emission delay between them, demonstrating the system's potential for further experiments. With the discoveries made during this thesis' work in mind the OPCPA used for this work has already been modified to improve the spatio-temporal profile of the generated infrared pulses. With this it should be possible to increase the conversion efficiency of high harmonic generation significantly. While HHG is probably the most sensitive to these improvements, it is to be expected that the overall suitability of the OPA for a variety of experiments in electric-field-resolved attosecond science experiments will be improved. The findings from this thesis can contribute to improve our understanding of and ability to investigate the world on the ultra-fast timescale.

Abstract

Die umfassende Untersuchung der Dynamik eines physikalischen Prozesses erfordert die Fähigkeit, ihren Verlauf mit ausreichender zeitlicher Auflösung aufzunehmen. Bei konventionellen Kameras wird der Einfluss der Verschlusszeit offensichtlich, wenn man versucht dynamische Prozesse detailliert aufzunehmen. Die schnellsten momentan zur Verfügung stehenden Zeitlupenkameras kommen mit Belichtungszeiten im Bereich von Mikrosekunden aus und erreichen Bildraten von bis zu einer Million Bildern pro Sekunde. So beeindruckend diese Werte sind, so ist dies doch immer noch um neun Größenordnungen zu langsam für die Zeitskala elektronischer Prozesse in Atomen, Molekülen und Festkörpern, der Femtosekunden-Attosekundenzeitskala. Ultrakurze Laserpulse und die mit ihnen via Hoher-Harmonischer-Erzeugung erzeugten Attosekundenpulse können diese gewaltige Lücke überwinden und erlauben Einblicke in die elektronischen Zustände von Materie. Die hier präsentierten Arbeiten untersuchen einen möglichen Weg diese Fähigkeit noch auszuweiten. Hohe-Harmonischen-Erzeugung und damit die Erzeugung von Attosekundenpulsen ist mittlerweile ein wohletabliertes Verfahren. Unter Verwendung von Titan:Saphir Lasern mit einer Wellenlänge von lambda = 800 nm können Pulse mit einer Dauer von unter 100 as routinemäßig erzeugt werden, wobei die Energien der generierten Photonen über einen weiten Bereich, von ein paar wenigen bis deutlich über einhundert Elektronenvolt, den experimentellen Anforderungen angepasst werden können. Dennoch gibt es Beschränkungen, die nicht ohne gravierende Änderungen des experimentellen Aufbaus zu überwinden sind. Insbesondere eine Änderung der Wellenlänge des verwendeten Lasers kann sich dabei vorteilhaft in mehreren Punkten auswirken. Um Attosekundenpulse experimentell zu nutzen, werden diese häufig im Zusammenspiel mit ihrem erzeugenden Laser in Anreg-Abfrage-Versuchen verwendet. Die Fähigkeit die Wellenlänge und damit die Photonenenergie des verwendeten Lasers zu ändern ermöglicht die Untersuchung ganz neuer Klassen von Stoffen. Mit größerer Wellenlänge werden Effekte, die von dem Sub-Zyklus-Verlauf des elektrischen Feldes abhängen, einfacher zu messen, da hierdurch die zeitliche Auflösung relativ zu einem Zyklus zunimmt. Der der Hohen-Harmonischen-Erzeugung zugrunde liegende Mechanismus hat inhärente Beschränkungen für die erreichbaren Photonenenergien. Obwohl es keine theoretische Grenze für die atomare Reaktion gibt, so ergibt sich doch aus den Bedingungen für die Phasenanpassung, dass eine Erhöhung der Pulsenergie eines üblichen 800 nm Lasers nicht zu einer Erhöhung der Photonenenergie deutlich über 160 eV führt. Angesichts der Abhängigkeit $E_{cut}\propto \lambda^2$ der spektralen, hochenergetischen Beschränkung hoher Harmonischer (high energy cut-off), ist offensichtlich, dass eine Vergrößerung der Wellenlänge auch in diesem Punkt von Vorteil sein kann. Wie leider häufig ist auch hier eine Änderung, vorteilhaft in einer Beziehung, nachteilig in einer anderen. Die Abnahme der Konversionseffizienz mit einem Faktor von $\lambda^{-6}$, macht den Wechsel der Wellenlänge nicht so trivial, wie er zunächst erscheinen mag. In letzter Zeit wurde von immer mehr erfolgreichen Versuchen berichtet, die Wellenlänge des antreibenden Lasers in den nahen Infrarotbereich zu verschieben, wobei sogar neue Rekorde für die Dauer der erzeugten Attosekundenpulse aufgestellt werden. In dieser Dissertation beschreibe ich sowohl unseren erfolgreichen Versuch dies zu tun, als auch die nichttrivialen experimentellen Anforderungen, die diesen Wechsel, insbesondere für ultrakurze Pulse mit wenigen Zyklen, zu einer Herausforderung machen. Vielen Gruppen, die an dieser Aufgabe arbeiten, ist gemein, dass sie optisch parametrische Verstärker als antreibenden Laser verwenden. Was unser System, meines Wissens nach, einzigartig macht, ist seine Verstärkungsbandbreite, die Pulse mit einer Dauer von unter zwei Zyklen direkt unterstützt und dadurch die erreichbaren Pulsenergien erhöht. Im Gegensatz zu dem üblichen Ansatz eines schmalbandigen Verstärkers, gefolgt von spektraler Verbreiterung und Rekompression, verstärken wir die volle Bandbreite in einer dreistufigen OPA. Wie sich herausstellte, führt dieser Ansatz zu Herausforderungen, die in dem üblichen Schema unbekannt oder zumindest deutlich reduziert sind. Der an sich wohlbekannte Effekt der Sättigung verursacht räumlich-zeitliche Störungen des Strahls sowie des Pulses, die effiziente Hohe-Harmonischen-Erzeugung verhindert. Ich präsentiere hier unsere Beobachtungen und unsere Lösungen zur überwindung dieser Hindernisse. Nachdem die Hohe-Harmonischen-Erzeugung erfolgreich implementiert werden konnte, war es mir möglich die erzeugten Pulse experimentell zu nutzen. Die Technik des Attosekundenstreakings konnte etabliert werden und damit das elektrische Feld unseres Lasers vermessen werden. Frühere Ergebnisse für die Pulsdauer aus Messungen mit ``Electro optic sampling'' (EOS) und ``Frequency resolved optical gating'' (FROG) konnte ich bestätigen. Im Zuge einer Machbarkeitsdemonstration konnte ich zeigen, dass wir in der Lage sind verschiedene Photoemissionsprozesse von Neon, mit unterschiedlichen verbleibenden ionischen Zuständen, in einem Attosekundenstreaking aufzulösen und ihre relative Emissionsverzögerung zu messen. Dies zeigt die Eignung des Systems für zukünftige Experimente. Mit den Ergebnissen dieser Arbeit wurde die OPCPA, die für diese Dissertation verwendet wurde, bereits jetzt so modifiziert, dass das räumlich-zeitliche Profil der erzeugten Infrarotpulse verbessert werden konnte. Hiermit sollte es möglich sein, die Konversionseffizienz der Hohen-Harmonischen-Erzeugung deutlich zu steigern. Obwohl HHG vermutlich der dafür empfindlichste Prozess ist, so ist doch zu erwarten, dass dies die Eignung der OPA auch für andere feldauflösende Attosekundenexperimente verbessert hat. Die Resultate dieser Dissertation können dazu beitragen unser Verständnis und unsere Möglichkeiten zur Untersuchung der Welt auf ultrakurzen Zeitskalen zu verbessern.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: High Harmonic Generation, Attosecond physics, OPCPA, Infrared
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 15. Mai 2019
• 1. Bericht­erstatter:in: Krausz, Ferenc