Picometer scale imaging of the valence electron potential of solids

Lakhotia, Harshit (2019): Picometer scale imaging of the valence electron potential of solids. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Die Verteilung der Dichte der Valenzelektronen in Materialien definiert deren chemische, optische und biologische Eigenschaften. Daher ist die direkte Darstellung von Valenzelektronen in Festkörpern von höchster Wichtigkeit. Röntgenelektronen- und Neutronenbeugung liefern essentielle Informationen über die atomaren Positionen in Materialien, aber versagen bei der Messung der Dichte der Valenzelektronen. Diese Arbeit konzentriert ihre Bestrebungen auf dieses essentielle Problem. Durch die Erzeugung Hoher-Harmonischer in Gasen konnten bereits erfolgreich die Bewegungen von Molekülorbitalen dargestellt und Valenzelektronenbewegungen gemessen werden. Die kürzliche Entdeckung Hoher-Harmonischer in kondensierter Materie stellt daher ein vielversprechend Mittel dar, um dieses Potential auch auf Festkörper auszuweiten. Durch die Verwendung starker Laserfelder, die Elektronen in Festkörpern auslenken, und durch die Messung ihrer hohen-harmonischen Emissionsspektren, welche aus der Streuung der Elektronen mit dem periodischen Potential resultieren, versuchen wir das periodische Valenzpotential von Festkörpern zu entschlüsseln. Es wird diskutiert, dass unter dem Einfluss starker Felder und der hoch-frequenten Anregung von Festkörpern sich Valenzelektronen im Laserfeld wie nahezu freie Teilchen verhalten und dass das periodische Potential lediglich eine schwache Störung ihrer Bewegung darstellt. Dies erlaubt es, bereits entwickelte kinematische Modelle auszuweiten, um die Erzeugung Hoher-Harmonischer zu beschreiben und ihre Charakteristiken wie die Cutoff- Energie und Intensität mit dem periodischen Potential und der Elektronendichte des Festkörpers zu verknüpfen. Diese Arbeit zeigt theoretisch und beweist experimentell, dass die Cutoff-Energie der hoch-harmonischen Emission es nun erstmalig erlaubt, den ionischen und den kovalenten Radius von Atomen in einem Kristall direkt zu bestimmen. Des Weiteren zeigt sie, dass die Messung der Intensitätsausbeute der Hohen-Harmonischen in Abhängigkeit der Anregungsstärke und für verschiedene Kristallwinkel die gesamte Rekonstruktion des periodischen Potentials und der Elektronendichte im Festkörper erlaubt. Diese Technik erlaubt es somit zum ersten Mal, das “Phasenproblem“ zu adressieren. Hohe-Harmonische, die vom Festkörper ausgehen, verkörpern Informationen über die Amplitude und die Phase der Fourier-Komponenten des periodischen Potentials. Das Potential zweier kristalliner Materialien, MgF2 und CaF2, konnte so mit einer Auflösung besser als 50pm rekonstruiert werden. Studien mehrerer Materialien wie SiO2, Diamant, MgO, SiC, und ZnO erlauben es, die Maßstäbe der neuen Mikroskopietechnik zu setzen.

Abstract

The valence electron density distribution of materials determine their chemical, optical, electronic and biological properties. Hence the direct imaging of valence electrons in solids is of paramount importance. X-ray, electron and neutron diffraction provide essential information about the position of atoms in materials but fail to probe the valence electron density. This thesis attempts to solve this essential problem. The technique of high harmonic generation in gases have successfully imaged molecular orbital and has allowed observation of valence electron motion. The recent discovery of high harmonic generation (HHG) in condensed matter systems holds promise for extending this capability in solids. Using strong laser fields to drive electrons in the bulk of a material and by recording high harmonics emitted as a result of the scattering of electrons by the periodic potential we attempt to decipher the valence electron potential of solids. It is argued that under the strong field and high-frequency driving of solids, valence electrons can be treated as nearly free particles in the laser field and that the periodic potential contributes only a weak perturbation in their motion. That allows extending the earlier developed kinematic models to describe the high harmonic generation and to link, their characteristics, such as cutoff energy and intensity with the periodic potential and the electron density of the solid. The thesis shows theoretically and proves experimentally that the cutoff energy of the high harmonic emission allows for the first time the direct probe of the ionic and covalent radius of atoms inside the crystal. Moreover, it shows that by recording the intensity yield of high harmonics versus the driving strength for various angles of the crystal permits the complete reconstruction of the periodic potential and electron density inside the solid. The technique allows addressing for the first time the "phase problem". High harmonics emanating from the crystal embody information about the amplitude and the phase of the Fourier components of the periodic potential. For two crystalline materials MgF2, and CaF2 the potential is reconstructed with a resolution better than 50 pm. The study of more materials such as SiO2, Diamond, MgO, SiC, and ZnO allows benchmarking the new microscopy technique.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 4. April 2019
• 1. Bericht­erstatter:in: Schultze, Martin