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Holzberger, Simon (2015): Enhancement cavities for attosecond physics. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

The work presented in this thesis was aimed at developing a high-repetition rate source of coherent radiation in the extreme ultra-violet (XUV) spectral region, envisaging applications in attosecond physics or precision metrology in the XUV. Due to the lack of laser oscillators operating in the XUV, the method of choice was the frequency upconversion of a near-infrared laser via the nonlinear process of high-order harmonic generation. Obtaining sufficient XUV photon flux per pulse at repetition rates of several tens of MHz, despite the inherently low conversion efficiency, requires a powerful driving source. To date, passive enhancement of ultrashort pulses in an external resonator has been the most successful strategy in meeting this demand. In this thesis four main achievements towards extending this technique and understanding its limitations are presented. A first experiment was dedicated to obtaining shorter intracavity pulses without compromising the high average power available from Yb-based laser technology. To this end, we spectrally broadened and temporally compressed the pulses prior to the enhancement in a broadband resonator. Aside from being a prerequisite for time-domain applications, shorter intracavity pulses led to improved conditions for the harmonic generation process. Furthermore, we addressed the task of extracting the intracavity generated XUV light. We established two methods for geometrical XUV output coupling, one employing the fundamental mode of the cavity, and the other a tailored transverse mode, which offers additional degrees of freedom to shape the harmonic emission. Both techniques are particularly suited for the intracavity generation of attosecond pulses, because they afford an unparalleled flexibility for the resonator design, and exhibit a broadband output coupling efficiency approaching unity for short-wavelength radiation. This enabled a significant improvement of the crucial parameters, photon flux and photon energy. In a combined experimental and theoretical study, we investigated the ionization-related intensity limitations observed in state-of-the-art enhancement cavities. The quantitative modeling of the nonlinear interaction allows for an estimation of the achievable intracavity parameters and for a global optimization of the XUV photon flux. Based on this model, we proposed a strategy to mitigate this limitation by using the nonlinearity in combination with customized cavity optics for a further spectral broadening and temporal compression of the pulse in the resonator. More importantly, this work establishes enhancement cavities as a tool to investigate nonlinear light-matter interactions with the increased sensitivity provided by the resonator. The last study was dedicated to the technological challenge of building a resonator in which the electric field of the circulating pulse is reproduced at each round-trip. This is an essential prerequisite to generate identical XUV emission with each driving pulse. By tailoring the spectral phase of the cavity mirrors we succeeded in enhancing pulses of less than 30 fs (less than nine cycles of the driving field) to a few kilowatts of average power with zero pulse-to-pulse carrier-to-envelope phase slip. At similar pulse durations, the generation of isolated attosecond pulses has already been demonstrated in single-pass geometries. In conclusion, the results presented in this thesis are milestones on the way to a powerful, compact and coherent source of ultrashort XUV radiation. The unique property of the source, that is, its high repetition rate lays the foundation for advancing attosecond physics and precision spectroscopy in the XUV region

Abstract

Ziel dieser Arbeit war die Entwicklung einer Quelle die kohärentes Licht im extrem-ultravioletten (XUV) Spektralbereich mit sehr hohen Repetitionsraten liefert und neue Forschungsfelder in der Attosekundenphysik oder der Präzisionsmetrologie im XUV ermöglicht. Aufgrund des Nichtvorhandenseins an Laseroszillatoren in diesem Spektralbereich beruht die Quelle auf der Erzeugung hoher Harmonischer von Laserlicht im nahen Infrarot. Um trotz inhärent niedriger Konversionseffizienz ausreichend XUV Photonen pro Puls bei Wiederholraten von mehreren 10MHz zu erhalten, sind hohe treibende Leistungen nötig. Vom heutigen Standpunkt ist dafür die passive Überhöhung von Laserpulsen in einem externen Resonator der vielversprechendste Ansatz. Mit der vorliegenden Arbeit werden vier Beiträge zur Erweiterung dieser Technik geleistet und neue Limitierungen aufgezeigt. Das erste Experiment befasste sich damit, kürzere Pulsdauern im Resonator zu erzielen, ohne auf die hohen Durchschnittsleistungen der Yb-Lasersysteme zu verzichten. Dies gelang durch spektrale Verbreiterung und anschließender zeitlicher Kompression der Pulse vor der Überhöhung in einem breitbandigen Resonator. Neben der Notwendigkeit kürzerer treibender Laserpulse für die angestrebten Anwendungen im Zeitbereich konnte gezeigt werden, dass sich mit kürzerer Pulsdauer auch die Bedingungen für die XUV Erzeugung verbessern. Außerdem wurden zwei neue geometrische Verfahren zur Auskopplung der XUV Strahlung aus dem Resonator demonstriert. Beim ersten Verfahren wird der Resonator mit der fundamentalen transversalen Mode betrieben. Das Zweite basiert auf einer speziell angepassten Feldverteilung im Resonator, wodurch neue Freiheitsgrade für die Erzeugung der Harmonischen ermöglicht werden. Beide Methoden eignen sich ideal für die Auskopplung von Attosekundenpulsen, da sie mit einer großen Flexibilität des Resonatordesigns einhergehen und eine Auskopplungseffizienz bieten, die für kurzwellige Strahlung gegen 100% tendiert. So konnten die beiden wichtigsten Parameter, die Photonenenergie und der Photonenfluss, deutlich erweitert bzw. gesteigert werden. In einer weiteren Studie wurden ionisationsbedingte Intensitätslimitierungen im Resonator in Theorie und Experiment untersucht. Die Modellierung der nichtlinearen Wechselwirkung im Resonator erlaubt erstmals eine Abschätzung der erreichbaren Pulsparameter und damit eine vollständige Optimierung des XUV Photonenflusses. Darauf aufbauend wurde eine Strategie vorgeschlagen, um die Beschränkung der Intensität zu entschärfen: Diese nutzt die Nichtlinearität in Verbindung mit speziellen Resonatorspiegeln, um eine weitere spektrale Verbreiterung und Pulskompression im Resonator zu erreichen. Darüber hinaus etabliert dieser Forschungsbeitrag Überhöhungsresonatoren als Messinstrumente zur präzisen Charakterisierung von nichtlinearen Wechselwirkungen. Der letzte Teil der Arbeit widmet sich der technologischen Herausforderung den Resonator so auszulegen, dass sich das elektrische Feld des Pulses von Umlauf zu Umlauf am Interaktionspunkt reproduziert. Dies ist eine notwendige Voraussetzung für identische XUV Erzeugung bei jedem treibenden Puls. Durch Optimierung der spektralen Phase der Resonatorspiegel konnte ein umlaufender Puls von weniger als 30 fs (weniger als neun Zyklen des elektrischen Feldes) bei einigen Kilowatt mittlerer Leistung erreicht werden, dessen elektrisches Feld konstant bleibt. Für vergleichbare treibende Pulsdauern wurde bereits in Experimenten ohne Resonator die Erzeugung isolierter XUV Pulse mit Pulsdauern im Attosekundenbereich gezeigt. Zusammenfassend stellen diese Ergebnisse Meilensteine auf dem Weg zu einer kompakten, leistungsstarken Quelle von kohärenter, gepulster XUV Strahlung dar, deren Alleinstellungsmerkmal die hohe Repetitionsrate, weitere Fortschritte in der Attosekundenphysik und der Frequenzkammspektroskopie ermöglicht.