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Holzner, Simon Maximilian (2015): Dual-comb spectroscopy of fundamental vibrational transitions. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

Spectroscopy of fundamental vibrational transitions offers a label-free alternative for high-chemical contrast measurements. These transitions can be interrogated either directly by using mid-infrared light or indirectly through Raman scattering. This thesis aims to advance dual-comb spectroscopy to improve the acquisition speed, resolution and spectral coverage of vibrational spectroscopy. Dual-comb spectroscopy is a time domain technique, which combines optical frequency combs -coherent light sources with a spectrum constituted of discrete evenly spaced lines - and Fourier transform spectroscopy. For linear spectroscopy, a mid-infrared optical parametric oscillator was developed and characterized. Its idler-pulse duration can be as short as a few cycles (~3 to 6 cycles), with a central wavelength tunable from 2180nm to 3732nm (2679cm-1 - 4587cm-1), allowing more than 2500nm (2861 cm-1) of total coverage while maintaining an average power of tens of milliwatts. The high peak power of this system was exploited for spectral broadening; generation of phase-coherent supercontinua was achieved in waveguides, made from either silicon or chalcogenide glass, producing octave spanning spectra ~1500nm to 3300nm (3030cm-1 - 6666cm-1) for silicon and from ~1600nm beyond 3860nm (2590 cm-1 - 6250 cm-1) for chalcogenide glass). Two optical parametric oscillator were constructed, advancing toward a dual-comb mid-infrared spectrometer. Since the optical parametric oscillators are not stabilized, an additional correction scheme was set up and characterized. Coherent Raman scattering was also investigated, as a means to access optically active and inactive fundamental vibrational transitions. Several spectroscopy setups were developed to measure the Raman blue or red shifted light in forward and backward scattered direction as well as a differential detection between blue and red shifted light. There is a dead time between consecutive interferograms existent, up to a factor of 1000 larger than the measurement time. This dead time could be reduced by an order of magnitude using a laser with ~1GHz and a laser with 100MHz repetition rate instead of two lasers with ~100MHz repetition rate. All implementations achieved excellent acquisition times (in the microsecond range), signal-to-noise ratios up to 1000 and spectral coverage of about ~1200 cm-1). These advantages enabled measuring spectrally resolved images, in a first rudimentary microscopy-setup.

Abstract

Spektroskopie fundamentaler Schwingungsübergänge erlaubt einen markierungsfreien Zugang zu Messungen mit hohem chemischen Kontrast. Diese Übergänge sind entweder direkt über lineare mittlere Infrarot Spektroskopie oder indirekt durch Raman Streuung zugänglich. Der dieser Arbeit zugrundeliegende Gedanke war Zwei- Kamm-Spektroskopie weiter zu entwickeln um Schwingungsspektroskopie in Hinsicht auf Messzeit, spektraler Bandbreite und Auflösung von zu verbessern. Zwei-Kamm- Spektroskopie ist eine Technik die optische Frequenzkämme - kohärente Lichtquellen mit einem Spektrum aus Linien exakt gleichen Abstands - und Fourier Transformations Spektroskopie vereint. Zur linearen Spektroskopie fundamentaler Schwingungsübergänge wurde ein optisch parametrischer Oszillator entwickelt und charakterisiert. Idealerweise beträgt die Idler- Pulsdauer nur einige Feld Zyklen (~3 - 6 Zyklen). Die Zentralwellenlänge ist von 2180nm bis 3732nm (2679 cm-1 - 4587 cm-1) durchstimmbar , sodass sich eine Gesamtabdeckung von etwa 2500nm (2861cm-1) bei einer Durchschnittsleistung im zweistelligen Milliwatt Bereich ergibt. Die hohe Spitzenintensität dieses Systems wurde zur spektralen Verbreiterung genutzt. Mit Hilfe zweier verschiedener Wellenleitern konnte ein jeweils oktavenumspannendes, phasen-kohärentes Superkontinuum erzeugt werden, das im Falle des Siliziumwellenleiters einen Bereich von ~1500nm bis 3300nm (3030cm-1 - 6666 cm-1) abdeckt und von etwa 1600nm bis 3860nm (2590 cm-1 - 6250 cm-1) für den Chalkogenidglaswellenleiter. Es wurden zwei identische Oszillatoren aufgebaut und ein erster Versuch unternommen, sie in einem Zwei-Kamm-Experiment zu nutzen. Diese Oszillatoren wurden nicht stabilisiert, was die Entwicklung und Charakterisierung eines zusätzlichen Korrektursystems erforderlich machte. Kohärente Raman-Streuung wurde als weiterer Zugang zu fundamentalen Schwingungsübergängen untersucht. Mehrere Spektroskopie Aufbauten wurden entwickelt, um blau oder rot verschobenes Raman-Licht in vorwärts- und rückwärtsgestreuter Richtung zu messen, sowie eine differentielle Messung zwischen blau und rot verschoben Licht. Zwischen aufeinanderfolgenden Interferogrammen ist eine Totzeit vorhanden, die bis zu einem Faktor 1000 größer sein kann als die Messzeit. In einen Aufbau der einem Laser mit ~1GHz und 100MHz Repetitionsrate anstatt der üblichen zwei Laser mit ~100MHz Repetitionsrate verwendet, konnte diese Totzeit um eine Größenordung verringert werden. All diese Implementierungen konnten ausgezeichnete Messzeiten (im Mikrosekundenbereich), ein Signal-Rausch Verhältnis von bis zu 1000 und eine spektrale Abdeckung von etwa 1200 cm-1 erzielen. Damit waren die Voraussetzung erfüllt, spektral aufgelöste Bilder in einem rudiemnären Mikroskopieaufbau zu messen.