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Lupetti, Mattia (2015): Plasmonic generation of attosecond pulses and attosecond imaging of surface plasmons, Plasmonische Generation von Attosekundenpulsen und Attosekundenabbildung von Oberflächenplasmonen: modeling and simulation of experimental proposals, Modellierung und Simulation von experimentalen Vorschägen. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

Attosecond pulses are ultrashort radiation bursts produced via high harmonic generation (HHG) during a highly nonlinear excitation process driven by a near infrared (NIR) laser pulse. Attosecond pulses can be used to probe the electron dynamics in ultrafast processes via the attosecond streaking technique, with a resolution on the attosecond time scale. In this thesis it is shown that both the generation of attosecond (AS) pulses and the probing of ultrafast processes by means of AS pulses, can be extended to cases in which the respective driving and streaking fields are produced by surface plasmons excited on nanostructures at NIR wavelengths. Surface plasmons are optical modes generated by collective oscillations of the surface electrons in resonance with an external source. In the first part of this thesis, the idea of high harmonic generation (HHG) in the enhanced field of a surface plasmon is analyzed in detail by means of numerical simulations. A NIR pulse is coupled into a surface plasmon propagating in a hollow core tapered waveguide filled with noble gas. The plasmon field intensity increases for decreasing waveguide radius, such that at the apex the field enhancement is sufficient for producing high harmonic radiation. It is shown that with this setup it is possible to generate isolated AS pulses with outstanding spatial and temporal structure, but with an intensity of orders of magnitude smaller than in standard gas harmonic arrangements. In the second part, an experimental technique for the imaging of surface plasmonic excitations on nanostructured surfaces is proposed, where AS pulses are used to probe the surface field by means of photoionization. The concept constitutes an extension of the attosecond streak camera to ``Attosecond Photoscopy'', which allows space- and time-resolved imaging of the plasmon dynamics during the excitation process. It is numerically demonstrated that the relevant parameters of the plasmonic resonance buildup phase can be determined with subfemtosecond precision. Finally, the method used for the numerical solution of the Maxwell's equations is discussed, with particular attention to the problem of absorbing boundary conditions. New insights into the mathematical formulation of the absorbing boundary conditions for Maxwell's equations are provided.

Abstract

Attosekundenpulse sind ultrakurze extrem-ultraviolette (XUV) Pulse, die durch einen nicht-linearen, von einer nah-infraroten (NIR) Laserquelle stimulierten Anregungsprozess erzeugt werden. Attosekundenpulse können verwendet werden, um die Elektronendynamik eines ultraschnellen Prozesses durch die ``Attosecond Streaking'' Technik zu messen, mit einer Auflösung auf der Attosekundenskala. In dieser Dissertation wird gezeigt, dass sowohl die Erzeugung von Attosekundenpulsen als auch die Messung ultraschneller Prozesse mittels Attosekundenpulse auf Fälle erweitert werden können, bei denen die Anregungs- und Streakingsfelder von Oberflächenplasmonen generiert werden, welche bei nahinfraroten Wellenlängen auf Nanostrukturen angeregt werden. Oberflächenplasmonen sind optische Moden, die aus einer kollektiven Schwingung der Elektronen an der Oberfläche in Resonanz mit einer externen Quelle entstehen. Im ersten Abschnitt dieser Dissertation wird das Konzept der High Harmonic Generation (HHG) in plasmonisch erhöhten Feldern durch numerische Simulationen analysiert. Ein NIR Puls wird mit einem Oberflächenplasmon, das sich in einem konischen, mit Edelgas gefüllten, Hohlleiter ausbreitet, gekoppelt. Die Intensität des plasmonischen Feldes steigt mit der Verringerung des Durchmessers des Hohlleiters, sodass die Felderhöhung an seiner Spitze groß genug wird, um hohe harmonische Strahlung zu generieren. Es wird nachgewiesen, dass die Herstellung von isolierten Attosekundenpulsen mit außergewöhnlichen Zeit- und Raumstrukturen möglich ist. Trotzdem ist deren Intensität um mehrere Größenordnungen niedriger als die, die in Experimenten mit fokussierten Laserpulsen erreicht werden kann. Im zweiten Abschnitt wird eine experimentelle Technik für die Abbildung plasmonischer Oberflächenanregungen vorgeschlagen, wobei Attosekundenpulse verwendet werden, um das Feld an der Oberfläche mittels ``Momentum Streaking'' der photoionisierten Elektronen zu messen. Dieses Konzept ist eine Erweiterung der ``Attosecond Streak Camera'', welches ich ``Attosecond Photoscopy'' nenne. Es ermöglicht die Abbildung eines Plasmons in Zeit und Raum während des Anregungsprozesses. Anhand von numerischen Simulationen wird es gezeigt, dass die wesentlichen Parameter des plasmonischen Resonanzaufbaus mit subfemtosekunden-Präzision bestimmt werden können. Zuletzt wird die Methode für die numerische Lösung der Maxwell-Gleichungen diskutiert, mit Fokus auf das Problem der absorbierenden Randbedingungen. Neue Einsichten in die mathematische Formulierung der Randbedingungen der Maxwell-Gleichungen werden vorgestellt.