Dynamic environments at the origins of life

Weingart, Maximilian (2024): Dynamic environments at the origins of life: alkaline vent microfluidics in two and three dimensions and nucleoside synthesis in prebiotically plausible conditions. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Auf der Suche nach einem möglichen Ursprung des Lebens auf der Erde, müssen alle Prozesse, die dazu beigetragen haben im Einklang mit den geo-physikalischen Gegebenheiten gewesen sein. Dies bedeutet, dass das Leben aus einfachsten chemischen Bausteinen entstehen musste, während alle Moleküle nur stark verdünnt in den präbiotischen Ozeanen vorhanden waren. Nukleinsäuren werden dabei als Ausgangspunkt für molekulare Evolution angenommen. Die genauen Vorgänge für mögliche Akkumulation von gelösten Molekülen und insbesondere die Synthese der primären Bausteine von Nukleinsäuren stellt eine der größten Herausforderungen auf dem Forschungsgebiet dar. Alkalische Quellen werden als vielversprechende Umgebung für erste Prozesse in der Entstehung des Lebens angesehen, da sie die starke Gradienten über eine anorganische Mineralstruktur ausbilden. Ihre schlotartige Architektur erschwert allerdings jegliche Visualisierung oder Untersuchung der Gradienten im Labor. Kapitel 3 widmet sich daher einer möglichen quasi-zweidimensionalen Anordnung, die die zeitaufgelöste Mikroskopie der Mineralienentstehung bei Injektion einer basischen Lösung in eine eisenreiche Flüssigkeit. Verschiedene Fließgeschwindigkeiten und Ionen-Konzentrationen führen zur Bildung verschiedenster Strukturen durch die ausgefällten Mineralien. Parallele, fingerartige Morphologien ermöglichten dabei die Entstehung und Aufrechterhaltung von pH-Gradienten, sowie die lokale Akkumulation dispergierter Partikel. Dieser Ansatz bietet nicht nur die Möglichkeit zur Untersuchung von Gradienten an semi-permeablen Membranen, sondern könnte auch mögliche Prozesse innerhalb dünner Risse im Meeresboden simulieren. In Kapitel 4 wurde die Akkumulation von gelösten Nukleinsäuren in dreidimensionalen Nachbildungen dieser Szenarien untersucht. Die charakteristischen schlotartigen Strukturen bildeten sich unter Infusion alkalischer Lösung in einen Kolben mit eisenhaltige Lösung mit gelöster DNA zur Simulation eines präbiotischen Ozeans. Messungen der DNA-Konzentration nach der Ausfällung einer Schlotstruktur, sowohl im Ozean als auch am Schlotmaterial, legten eine Anreicherung von DNA-Strängen am Mineral nahe, während die Ozeanlösung kaum DNA aufwies. Folgeexperimente mit RNA konnten diese Beobachtung bestätigen und zeigten, dass RNA im Laufe der Zeit aus der Ozeanlösung entzogen wird, was auf eine Bindung an gelöste Eisenkomplexe hindeutet, die sich rasch an den entstehenden mineralischen Präzipitaten anlagern. Alkalische Quellen könnten daher eine Möglichkeit darstellen, gelöste Nukleinsäuren aus verdünnten präbiotischen Ozeanen zu akkumulieren. Kapitel 5 beschäftigt sich schließlich mit möglichen Rahmenbedingungen für die präbiotische Synthese von Nukleosiden als Vorläufermoleküle für erste Nukleinsäuren. Die kovalente Bindung von Nukleobase und D-Ribose wurde hier als Übersichtsprüfung verschiedener physikalischer und chemischer Bedingungen aufgesetz, um eine Abschätzung plausibler Voraussetzungen für zukünftige experimentell Ansätze zu erlangen.. Ein Vergleich der relativen Ausbeuten der Reaktionen legte nahe, dass die erhöhte Dynamik von periodischen Nass-Trocken-Zyklen eine effektive Methode darstellen. Bei der Synthese von Guanosin konnten außerdem Luft-Wasser-Grenzflächen in einem thermischen Ungelichgewicht die Ausbeute noch weiter steigern, und vergleichbare Ergebnisse wie bei der Zugabe von Carbonat erreichen. Diese Ergebnisse liefern eine Abschätzung für vielversprechende präbiotisch kompatible Synthesebedingungen von Nukleosiden und können als Ausgangspunkt für eine tiefgreifendere Analyse in der Zukunft dienen.

Abstract

Alongside the search of a potential origin of life on Earth, it is clear, that all processes leading towards life's first molecules had to be compatible with the geo-physical circumstances provided by Earth's prebiotic environment. This implies that life not only had to emerge from simple chemical building blocks but also from the highly diluted solutions posed by the prebiotic oceans. As all living systems require information storing molecules, nucleic acids are assumed to be the starting point for molecular evolution. However, the mechanisms of how molecules could accumulate in early geological settings are poorly understood and especially the formation of nucleic acids primary building blocks poses one of the biggest challenges in the research field. Alkaline hydrothermal vents are considered one plausible location along the path to life, as they facilitate the creation of strong gradients across inorganic mineral membranes, precipitated into tubular chimney structures. As any kind of testing or visualisation of the gradients is difficult in this three dimensional setting, chapter 3 investigated the potential of a quasi-2-dimensional setup, enabling the spatio-temporal visualisation of the mineral formation process in low volumes upon the injection of an alkaline fluid into an iron-rich solution. Variation in inflow rate and ion concentration could show the emergence of different precipitation morphologies. Within this confined geometry, the formation of stable, finger-like precipitation structures have been found to allow for the emergence and subsequent maintenance of microscale pH gradient and locally accumulate dispersed particles. This setting provides not only a model to study gradients across semi-permeable boundaries, but could also represent potential precipitation processes within fractures in the seafloor. Zooming further out of this confined setting, chapter 4 studied the potential for accumulation of diluted nucleic acids in three dimensional recreation of alkaline vent chimneys. The characteristic tubular structures formed upon injection of an alkaline solution into a flask containing and iron-rich solution simulating a prebiotic ocean that included long strands of dissolved DNA. Measurements of DNA concentration after the growth of a precipitate chimney in both, ocean and chimney, suggested the localisation of the strands on the mineral structure, while the ocean was mostly depleted. Follow up experiments with RNA could confirm this observation and showed the depletion of RNA from the ocean solution over time, suggesting the binding of RNA to dissolved iron complexes that accumulated rapidly on the emerging mineral precipitates. Alkaline vent environments could therefore pose a way of accumulating dissolved nucleic acids from diluted prebiotic oceans. Chapter 5 lastly explores possible boundaries for the prebiotic synthesis of nucleosides as precursor molecules towards first nucleic acids. The formation of a covalent glycosidic bond between nucleobase and D-ribose was approached here as the screening of a range of physical and chemical conditions to get an estimate of potential settings for further investigation. Comparison of relative reaction yields, suggested dynamics of wet-dry cycles as an effective settings for the improvement of canonical nucleosides yields. For the formation of guanosine air-water interfaces in a thermal gradient could boost the yield even further and reach comparable results in the presence of carbonate. These findings provide a rough estimate of potential boundary conditions for the prebiotic synthesis of nucleosides and can serve as starting point for thorough analysis in the future.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 11. September 2024
• 1. Bericht­erstatter:in: Braun, Dieter