Effects of magnetic field, doping and local strain on excitons in two-dimensional semiconductors

Förste, Jonathan (2024): Effects of magnetic field, doping and local strain on excitons in two-dimensional semiconductors. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Two-dimensional materials are nanostructures that consist of atomically thin sheets of layered materials. An important subgroup are semiconducting transition metal dichalcogenides, which in the limit of a single layer exhibit a transition from an indirect to a direct band gap. These materials show multiple unique optical properties such as a strong light-matter interaction, strongly bound excitons and circular dichroism. In this thesis, mono- and bilayers of tungsten diselenide and tungsten disulfide were studied using optical spectroscopy. First, the spectrum of a charge tunable mono- and bilayer of tungsten diselenide was studied in magnetic field to characterize the exciton spectral lines in the neutral and negatively charged regime. These measurements were complemented by a theoretical model based on density functional theory, which is able to calculate the magnetic shift throughout the Brillouin zone. These numerical calculations showed excellent quantitative agreement with previous reports and extend those models by providing predictions for momentum-indirect excitons. Next, these findings were used to study the spectrum of monolayer tungsten disulfide. A sample was embedded in a field effect structure made from graphene, which achieved negative, neutral as well as positive charge carrier concentrations. It was shown, that apart from a shift in the band gap energy, the exciton spectrum can be described analogously to tungsten diselenide. Finally, the behavior of a suspended monolayer of tungsten diselenide was studied under local strain. Using a low temperature atomic force microscope based on a quartz tuning fork with a transparent diamond tip, real-time measurement of the photoluminescence spectrum at simultaneous application of local force was achieved. It was shown that under local action of the tip the spectrum exhibits a redshift, characteristic for tensile strain. At high force, the brightening of dark excitons through the hybridization of dark excitons with localized states was observed. At even higher force, the tip caused a spontaneous and permanent deformation of the sample structure while the spectrum changed to a set of narrow, bright spectral lines, some of which remained present after release of the tip.

Abstract

Zweidimensionale Materialien sind Nanostrukturen, die aus wenigen Lagen geschichteter Materialien hergestellt werden. Eine wichtige Untergruppe stellen halbleitende Übergangsmetalldichalkogenide dar, die im Extremfall einer Einzellage einen Übergang zu einem direkten Halbleiter erfahren. Diese Materialien zeigen mehrere einzigartige optische Eigenschaften wie starke Licht-Materie-Wechselwirkung, stark gebundene Exzitonen und zirkularen Dichroismus. In dieser Arbeit wurden Einzel- und Doppellagen aus Wolframdiselenid und Wolframdisulfid mithilfe optischer Spektroskopie untersucht. Zunächst wurde das Spektrum einer ladungsdurchstimmbaren Einzel- und Doppellage aus Wolframdiselenid im Magnetfeld untersucht um deren Spektrallinien im neutralen und negativ geladenen Regime durch ihre charakteristische Aufsspaltung zu charakterisieren. Diese wurde mit einem theoretischen Modell auf Basis von Dichtefunktionaltheorie verglichen, welches es erreicht, die magnetische Verschiebung innerhalb der gesamten Bandstruktur zu berechnen. Die numerischen Berechnungen zeigen exzellente quantitative Übereinstimmung mit vorangegangenen Studien und erweitern diese um Vorhersagen für impulsindirekte Exzitonen. Anschließend wurden diese Erkenntnisse angewandt um das Spektrum von einzellagigem Wolframdisulfid zu untersuchen welches in eine Feldeffektstruktur aus Graphen eingebettet wurde. Dadurch wurde es erreicht, sowohl negative als auch positive Ladungsträgerkonzentrationen zu induzieren. Es wurde gezeigt, dass das Spektrum sich unter Berücksichtigung der größeren Bandlücke analog zu dem von Wolframdiselenid verhält. Zuletzt wurde das Verhalten einer freitragenden Einzellage aus Wolframdiselenid unter lokalen Verspannungen untersucht. Mithilfe eines kryogenen Rasterkraftmikroskops, bestehend aus einer Quarzstimmgabel und einer daran befestigten transparenten Diamandspitze, wurde es erreicht, in Echtzeit unter punktueller Krafteinwirkung das Photolumineszenzspektrum zu vermessen. Es zeigte sich, dass unter lokaler Einwirkung der Spitze das Spektrum eine Rotverschiebung erfährt, die für Zugverspannung charakteristisch ist. Bei hoher Verschiebung wurde eine Aufhellung dunkler Exzitonen durch Hybridisierung von dunklen Exzitonen mit lokalisierten Zuständen beobachtet. Bei noch höherer Krafteinwirkung verursachte die Spitze eine spontane und permanente Verformung der Probenstruktur, während das Spektrum in eine Gruppe schmaler, hell leuchtender Spektrallinien zerfiel, die auch nach Beendigung der Krafteinwirkung sichtbar blieben.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: transition metal dichalcogenides, semiconductors, strain, excitons
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 12. Juli 2024
• 1. Bericht­erstatter:in: Högele, Alexander