The role of methane for chemistry-climate interactions

Stecher, Laura Marcella (2024): The role of methane for chemistry-climate interactions. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Methan (CH4), das zweitwichtigste Treibhausgas, das direkt durch anthropogene Aktivitäten emittiert wird, wird in der Atmosphäre chemisch abgebaut. Die chemische Senke von CH4 hängt von der Temperatur und von der Konzentration der Reaktionspartner ab, von denen das Hydroxyl Radikal (OH) der Wichtigste ist. Die atmosphärische Lebensdauer von CH4 ist also nicht konstant und Änderungen der Lebensdauer wirken sich auf die Konzentration von CH4 aus, was die Wirkung von CH4 als Treibhausgas beeinflusst. Aus diesem Grund untersucht die vorliegende Arbeit die Rückkopplung des atmosphärischen CH4-Mischungsverhältnis auf Änderungen der chemischen Senke in einem sich erwärmenden Klima. Dafür werden Simulationen mit einem Klima-Chemie-Modell durchgeführt. Die wesentliche Neuerung des Set-ups ist, dass CH4-Emissionen anstelle von einem vorgeschriebenem CH4-Mischungsverhältnis am Unterrand des Modells verwendet werden. Das bedeutet, dass Änderungen der chemischen Senke auf das Mischungsverhältnis zurückwirken und, dass sich auch sekundäre Rückkopplungen einstellen können. Mit dieser Modellkonfiguration werden Sensitivitätssimulationen mit entweder erhöhtem Mischungsverhältnis von Kohlenstoffdioxid (CO2) oder erhöhten CH4-Emissionen durchgeführt. Während die Erhöhung von CO2 die chemische Zusammensetzung der Atmosphäre nur indirekt durch induzierte Temperaturänderungen beeinflusst, spielen chemische Wechselwirkungen eine wichtige Rolle bei der direkten Reaktion auf die CH4-Störung. Die erhöhten CH4-Emissionen reduzieren OH und verlängern damit die atmosphärische Lebensdauer von CH4. Dadurch erhöht sich das CH4-Mischungsverhältnis um einen größeren Faktor als die Emissionen. Darüber hinaus beeinflusst die chemische Senke von CH4 die Konzentrationen von Ozon (O3) und stratosphärischem Wasserdampf. Die damit verbundenen Strahlungseffekte sind wichtige Beiträge zum effektiven Strahlungsantrieb der CH4-Störung. Die Änderungen der chemischen Zusammensetzung, die allein durch die Erwärmung der Troposphäre verursacht werden, sind qualitativ gleich für die CO2- und die CH4-Störung. Die wärmere und feuchtere Troposphäre führt zu einer Verkürzung der Lebensdauer von CH4 und damit zur Abnahme von atmosphärischem CH4. Die Tatsache, dass sich das CH4-Mischungsverhältnis tatsächlich je nach Änderung der chemischen Senke einstellt, ermöglicht sekundäre Rückkopplungen, von z.B. O3 und OH. Die Klimaänderung von troposphärischem O3 wird durch eine Vielzahl von Prozessen beeinflusst, deren quantitative Beiträge mit einer Attributionsmethode geschätzt werden. Die Klimaänderungen von CH4 und O3 führen zu negativen Strahlungseffekten, d.h. es wird erwartet, dass sie die Änderung der globalen Temperatur am Boden dämpfen. Schließlich deuten die Ergebnisse darauf hin, dass die CH4-Störung die gleiche Änderung der globalen Temperatur am Boden pro vorgegebenem effektivem Strahlungsantrieb hervorruft wie die CO2-Störung, was die Eignung des Konzept des effektiven Strahlungsantrieb für CH4-Störungen bestätigt.

Abstract

Methane (CH4), the second most important greenhouse gas directly emitted by human activity, is removed from the atmosphere via chemical decomposition. The chemical sink of CH4 depends on the temperature and on the abundance of its reaction partners, of which the hydroxyl radical (OH) is the most important. Thus, the atmospheric lifetime of CH4 is not constant and changes of the latter feed back on the atmospheric CH4 abundance, which has implications for its potential as a greenhouse gas. Motivated by this, the present thesis investigates the response of the atmospheric CH4 abundance, as a consequence to changes of its chemical sink, in a warming climate on the basis of chemistry-climate model simulations. The essential innovation of the simulation set-up is that CH4 emission fluxes are used instead of prescribed CH4 mixing ratios at the surface. This means that changes of the chemical sink can feed back on the CH4 mixing ratios, and that also secondary feedbacks can evolve without constraints. Using this model configuration, sensitivity simulations with, either increased atmospheric mixing ratios of carbon dioxide (CO2), or increased surface emissions of CH4 are performed. While the CO2 perturbation affects the chemical composition of the atmosphere only indirectly by induced temperature changes, chemical interactions play an important role for the direct response following the CH4 perturbation. The increased CH4 emissions reduce the abundance of OH, and thereby extend the atmospheric lifetime of CH4. As a result of this process, the CH4 mixing ratios increase by a larger factor than the emissions. In addition, the chemical decomposition of CH4 affects the abundance of ozone (O3) and stratospheric water vapour. The radiative effects of the corresponding composition changes are important contributions to the total radiative forcing of the CH4 perturbation. The composition changes caused by the isolated effect of tropospheric warming induced by, either the CO2, or the CH4 perturbation, are qualitatively the same. Warming and moistening of the troposphere lead to a shortening of the CH4 lifetime, and correspondingly to a reduction of CH4 mixing ratios. The fact, that the CH4 mixing ratios explicitly respond to changes of the chemical sink, enables secondary feedbacks of, e.g. O3 and OH. The climate response of tropospheric O3 is influenced by a variety of processes, the quantitative importance of which is estimated by an attribution method. The climate responses of CH4 and O3 induce negative radiative effects, which means that they are expected to dampen the resulting change of the global surface air temperature. Finally, the results suggest that the CH4 perturbation induces the same response of the global surface air temperature per specified effective radiative forcing as the CO2 perturbation, which confirms the usefulness of the effective radiative forcing framework for CH4 perturbations.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: climate modelling, chemistry-climate interactions, methane, radiative forcing, climate sensitivity, ozone
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 14. März 2024
• 1. Bericht­erstatter:in: Dameris, Martin

Fußnote

Forschungsbericht / Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt, Instiut für Physik der Atmosphäre Oberpfaffenhofen ; 2024-07