Field-resolved infrared spectroscopy based on thulium fiber laser technology

Bausch, Daniel Marco (2023): Field-resolved infrared spectroscopy based on thulium fiber laser technology. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

In recent years, developments in novel brilliant and coherent light sources were made in the mid-infrared (MIR) molecular fingerprint region (2.5-20 μm or 500-4000 cm-1). This advance enabled new spectroscopic techniques and applications such as frequency comb spectroscopy and field-resolved infrared spectroscopy (FRS). Research efforts at our institute focus on the development of FRS technology, utilizing nonlinear optical processes for the generation and detection of MIR waveforms, as well as for studies of biological samples. Advances in thulium fiber laser technology have facilitated access to femtosecond pulses at a central wavelength around 2 μm. This is roughly twice as long as that of the frontends’ driving the first-generation FRS instrumentation. The corresponding lower photon energy enables the usage of highly nonlinear non-oxide crystals for efficient frequency conversions, benefiting both the generation and the detection of ultra-broadband MIR signals. This work presents the development and benchmarking of the first FRS instrument based on thulium-fiber technology. A commercial Er-fiber oscillator with control over its carrier-envelope offset frequency was used as a seed oscillator. Solid-core photonic crystal fibers enabled a compact and simple pulse compression scheme yielding pulse durations down to 11 fs and peak powers up to 14 MW at multi-megahertz repetition rates. Investigations showed that the frequency comb properties of the oscillator can be transferred to the compressed pulses. This allowed a demonstration of a phase stability of <30 mrad in the RF-band spanning 10 Hz to 1 MHz with an average power per comb-line of >1 μW. The compressed pulses were focused onto a GaSe crystal, yielding waveform-stable longwave MIR pulses with durations down to 43 fs and a spectral coverage of between 6 μm and 18 μm at the -30 dB intensity level. This intra-pulse difference frequency generation step reached a conversion efficiency of 2% and yielded an average power of 0.5 W. A novel long-pass filter based on grating diffraction for dispersion-free separation of the powerful driving pulse from the MIR pulses was developed and characterized. Field-resolved detection was implemented via electro-optic sampling (EOS) employing the compressed 2-μm pulses for variably-delayed temporal gating. The signal strength in the EOS detection benefits from the high average power (4 W) of the gate pulse train and from the usage of a thick (541 μm) GaSe crystal. After spectral filtering, a heterodyne detection with a noise floor of only a factor of 2 above shot noise was realized with low-noise InGaAs diodes. This combination allowed the demonstration of an unprecedented intensity dynamic range of more than 14 orders of magnitude in a broadband setting (8-14 μm) at a spectral resolution of 15 cm-1 and within a measurement time of 1 s. The corresponding measurable electric field strengths of the MIR pulse span from a few mV/cm up to the MV/cm range. Both the sensitivity (that is, the limit of detection) and the dynamic range of this detection performance are unprecedented for electric-field-resolved optical metrology. The high linearity of this detection enabled quantitative spectroscopy of gaseous methanol samples, revealing a sub-ppb limit of detection for methanol in a 45-cm-long gas cell at a resolution of 3.1 cm-1, within 160 s effective measurement time. This corresponds to an improvement of more than one order of magnitude in detectable concentration as compared to current state-of-the-art broadband MIR absorption spectroscopy, when accounting for integration time, interaction length and resolution. Finally, the potential of a combination of this sensitive field-resolved detection with a newly-implemented rapid scanning unit with a time resolution of 26 μs per single scan is examined for the application of high-throughput flow cytometry.

Abstract

In den letzten Jahren wurden neuartige brillante und kohärente Lichtquellen im molekularer Fingerabdruckbereich (2.5-20 μm oder 500-4000 cm-1) des mittleren Infrarots (MIR) entwickelt. Diese ermöglichten neue spektroskopische Techniken und Anwendungen wie die Frequenzkamm-Spektroskopie und die feldaufgelöste Infrarot-Spektroskopie (field-resolved spectroscopy, FRS). Die Forschungsarbeiten an unserem Institut konzentrieren sich auf die Entwicklung der FRS-Technologie. Diese verwendet nichtlineare optische Prozesse zur Erzeugung und Detektion von MIR-Wellenformen, sowie zur Untersuchung biologischer Proben. Fortschritte in der Thulium-Faserlaser Technologie haben den Zugang zu Femtosekundenpulsen mit einer Zentralwellenlänge von etwa 2 μm ermöglicht, die somit etwa doppelt so lang ist wie die der Quellen der FRS-Instrumente der ersten Generation. Die entsprechend niedrigere Photonenenergie ermöglicht den Einsatz einer breiteren Auswahl besonders nichtlinearer Kristalle (mit kleinerer Bandlücke) für eine effiziente Frequenzumwandlung. Dieses kommt sowohl der Erzeugung als auch der Detektion von breitbandigen MIR-Signalen zugute. In dieser Arbeit werden die Entwicklung und die Charakterisierung des ersten FRS-Instruments, welches auf Thulium-Fasertechnologie basiert, vorgestellt. Als Seedlaser wurde ein kommerzieller Er:Faser-Oszillator mit Kontrolle über die Versatzfrequenz der Träger-Einhüllenden verwendet. Photonische Kristallfasern mit Glaskern ermöglichten einen kompakten und einfachen Pulskompressionsaufbau, der Pulsdauern von bis zu 11 fs und Spitzenleistungen von bis zu 14 MW bei Wiederholungsraten von mehreren Megahertz ermöglicht. Untersuchungen zeigten, dass die Frequenzkamm-Eigenschaften des Oszillators auf die komprimierten Pulse übertragen werden. Es konnte eine Phasenstabilität von <30 mrad, im Hochfrequenz-Band von 10 Hz bis 1 MHz, mit einer durchschnittlichen Leistung pro Kammlinie von >1 μW nachgewiesen werden. Die komprimierten Pulse wurden auf einen GaSe-Kristall fokussiert und ergaben wellenformstabile, langwellige MIR-Pulse mit einer Dauer von bis zu 43 fs bei einer spektralen Abdeckung von 6-18 μm (mit einer Intensität über -30 dB). Dieser Schritt der Intrapuls-Differenzfrequenzerzeugung erreichte eine Umwandlungseffizienz von 2% und lieferte eine durchschnittliche Leistung von 0.5 W. Ein neuartiger Langpassfilter auf der Basis von Gitterbeugung zur dispersionsfreien Trennung des starken Treiberpulses von den MIR-Pulsen wurde entwickelt und charakterisiert. Die feldaufgelöste Detektion wurde mittels elektro-optischer Abtastung (electro-optic sampling, EOS) unter Verwendung der komprimierten 2-μm-Pulse für ein variabel verzögertes zeitliches Abtasten realisiert. Die Signalstärke von EOS profitiert von der hohen mittleren Leistung (4 W) des Abtastpulszugs und von der Verwendung eines 541 μm dicken GaSe-Kristalls. Nach der spektralen Filterung wurde mit rauscharmen InGaAs-Dioden eine heterodyne Detektion mit einem Rauschniveau von nur einem Faktor 2 über dem Schrotrauschen realisiert. Diese Kombination ermöglichte die Demonstration eines noch nie da gewesenen Intensitätsdynamikbereichs von mehr als 14 Größenordnungen in einer breitbandigen spektralen Abdeckung (8-14 μm) mit einer spektralen Auflösung von 15 cm-1 und einer Messzeit von 1 s. Die entsprechenden messbaren elektrischen Feldstärken des MIR Pulses reichen von wenigen mV/cm bis in den MV/cm Bereich. Sowohl die Empfindlichkeit (d.h. die Nachweisgrenze) als auch der dynamische Bereich dieser Detektion waren für die feldaufgelöste optische Metrologie bislang unerreicht. Die hohe Linearität dieser Detektion ermöglichte die quantitative Spektroskopie gasförmigen Methanols, wobei eine Sub-ppb-Nachweisgrenze in einer 45 cm langen Gaszelle bei einer Auflösung von 3.1 cm-1 innerhalb von 160 s effektiver Messzeit ermittelt wurde. Dies entspricht einer Verbesserung der nachweisbaren Konzentration um mehr als eine Größenordnung im Vergleich zum aktuellen Stand der Technik von breitbandigen MIR Absorptionsspektroskopien, wenn man Integrationszeit, Länge der Gaszelle und spektrale Auflösung berücksichtigt. Zuletzt wird das Potenzial einer Kombination dieser empfindlichen feldaufgelösten Detektion mit einer neu implementierten schnellen Abtastung, die eine zeitliche Auflösung von 26 μs pro Spur erreicht, für die Anwendung der Durchflusszytometrie mit hohem Durchsatz behandelt.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: Mid-infrared spectroscopy, Field-resolved spectroscopy, Electro-optic sampling, Ultrafast lasers, Non-linear optics, Gas spectroscopy, Intra-pulse difference frequency generation, Thulium laser, Flow cytometry
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 2. Mai 2023
• 1. Bericht­erstatter:in: Krausz, Ferenc