Precursors of prebiotic molecules

Alberton, Davide (2024): Precursors of prebiotic molecules: from laboratory to space. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Der Himmel hat uns schon immer fasziniert, aber erst in jüngster Zeit hat der technische Fortschritt es uns ermöglicht, ihn genauer zu untersuchen. Im Laufe der Zeit haben wir die Vielfalt der Gebiete entdeckt, die er enthält, und insbesondere die Untersuchung der Sternentstehungsgebiete führt uns zu einem besseren Verständnis der Entstehung von Sternen und Planeten. So entstanden neue wissenschaftliche Disziplinen wie die Astrochemie und die Astrobiologie, die verstehen zu versuchen, wie sich die chemische Komplexität entwickelt hat und wie sie genutzt werden kann, um die Stadien der Sternentstehung nachzuvollziehen, und wie diese chemische Vielfalt schließlich zur Entstehung von Leben geführt hat. In dieser Arbeit befassen wir uns mit den Wiegen der Sternentstehung, den Molekülwolken, und damit, wie sie im Laufe der Zeit mit den Bestandteilen angereichert wurden, die letztendlich zur Entstehung von Leben geführt haben könnten. Dies ist immer noch ein sehr umstrittenes und kontroverses Thema, aber die Astrochemie hilft uns, die physikalischen und chemischen Prozesse zu verstehen, die in solchen Gebieten Umgebungen ablaufen. Insbesondere die Rotationsspektroskopie bietet sich als unersetzliche Ergänzung zu diesem Verständnis an, da sie Beobachtungen mit genauen und zuverlässigen Informationen für die Suche nach präbiotischen Molekülen im Weltraum versorgt. Nach einer anfänglichen Einführung in die theoretischen und experimentellen Konzepte, die dieser Arbeit zugrunde liegen, werden in den ersten beiden Kapiteln dieser Arbeit die Ergebnisse der hochauflösenden spektroskopischen Laboruntersuchung von Allylimin (CH2=CHCH=NH) und Aminoacrylnitril (3-Amino-2- propennitril, H2NCH=CHCN) vorgestellt, zwei vielversprechenden Imin- beziehungsweise. Cyanidkandidaten für die Bildung von Aminosäuren im Weltraum. Die experimentelle Charakterisierung der Rotationsspektren und die Erstellung sehr präziser Ruhefrequenzkataloge für die beiden Moleküle ermöglichten die Durchführung einer Spektrallinienuntersuchung in der Molekülwolke G+0,693-0,027 im galaktischen Zentrum, die zu einem vorläufigen Nachweis von Allylimin und zu einer oberen Grenzhäufigkeit von Aminoacrylnitril führte. Der letzte Teil ist eine theoretische Studie von NH2CHCO, einem Iminoacetaldehyd-Molekül, das als Schlüsselschritt bei der Bildung des kürzlich entdeckten Ethanolamins (NH2CH2CH2OH) vorgeschlagen wird, das in den Phospholipiden biologischer Zellen vorhanden ist. Mit modernsten quantenchemischen Berechnungen untersuchen wir die relativen Energien seiner Isomere, identifizieren die energetisch günstigsten und erhalten ihre Rotations- und Dehnungskonstanten, um ihre Suche im Labor und im Weltraum zu erleichtern.

Abstract

We have always been fascinated by the sky, but it is only recently that technological advances have allowed us to study it in greater depth. Over time we have discovered the variety of environments it contains, and in particular the study of stellar formation regions is leading us to understand how stars and planets are formed. But while some questions have been answered, many more have been raised, leading to new scientific disciplines such as astrochemistry and astrobiology, which seek to understand how chemical complexity evolved and how it can be used to trace the stages of star formation, and how this chemical diversity ultimately led to the emergence of life. In this thesis, we look at the cradles of star formation, molecular clouds, and how they have been enriched over time with the components that may ultimately have led to the emergence of life. This is still a highly debated and controversial topic, but astrochemistry is helping us to understand the physical and chemical processes that take place in such environments. In particular, rotational spectroscopy offers itself as an irreplaceable companion to this understanding, providing the observational search with accurate and reliable information to search for prebiotic molecules in space. After an initial introduction to the theoretical and experimental concepts underlying this work, the first two chapters of this thesis present the results of the laboratory high-resolution spectroscopic study of allylimine (CH2=CHCH=NH) and aminoacrylonitrile (3-amino-2- propenenitrile, H2NCH=CHCN), two promising iminic and cyanide candidates, respectively, for the formation of amino acids in space. The experimental characterisation of the rotational spectra and the creation of very precise rest frequency catalogues for the two molecules allowed to perform a spectral line survey in the G+0.693-0.027 molecular cloud at the Galactic Centre, leading to a preliminary detection of allylimine and to an upper limit abundance of aminoacrylonitrile. The last part is a theoretical study of NH2CHCO, an iminoacetaldehyde molecule proposed to be a key step in the formation of the recently detected ethanolamine (NH2CH2CH2OH), present in the phospholipids of biological cells. With state-of-the-art quantum chemical calculations, we investigate the relative energies of its isomers, identifying the most energetically favoured ones, and obtain their rotational and distortion constants to aid their search in the laboratory and in space.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 12. April 2024
• 1. Bericht­erstatter:in: Caselli, Paola