Sources of tropospheric ozone over Europe and East Asia

Kilian, Markus (2023): Sources of tropospheric ozone over Europe and East Asia. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Troposphärisches Ozon ist ein wichtiges Treibhausgas und Luftschadstoff, der die menschliche Gesundheit und Ökosysteme gefährdet. Emissionen des Landverkehrs und anderer anthropogener Quellen wie Industrie sind wichtige Quellen für Stickoxide (NOx), Kohlenmonoxid und flüchtige organische Verbindungen (VOC). Diese sind wichtige Vorläufersubstanzen für troposphärisches Ozon und beeinflussen die Luftqualität. Da die Ozonchemie nichtlinear ist, ist eine direkte Berechnung des Beitrags von Emissionssektoren zum Ozon nicht möglich. Dies funktioniert nur unter Verwendung detaillierter Klima-Chemie-Modelle. In meiner Dissertation untersuche ich die Beiträge verschiedener Emissionssektoren zum bodennahen Ozon in Europa und Ostasien. Hierfür verwende ich das MECO(n)-Modellsystem, welches aus einem globalen und regionalen Modell besteht. Letzteres ermöglicht es bestimmte Regionen besonders hoch aufzulösen. Das Modell verwendet eine Attributions-Technik, die den Beitrag von verschiedenen Emissionsquellen zu Ozon berechnet. Es wurden zwei Simulationen mit je zwei regionalen Verfeinerungen für Europa und Ostasien über 2 Jahre durchgeführt, mit Auflösungen von 50 und 12 km. Die Modellergebnisse wurden mithilfe von Satellitendaten, Daten von Luftqualitätsstationen und Flugkampagnen in Europa und Asien sowie schiffsbasierten MAX- DOAS-Messungen über dem chinesischen Meer evaluiert. Mehrere Gebiete in Europa und Ostasien mit hohen anthropogenen Emissionen wurden untereinander, sowie mit ländlichen Gebieten verglichen. Die absoluten Beiträge regionaler anthropogener Emissionen zum bodennahen Ozon in der Po-Ebene mit 20 nmol mol-1 (31 %) sind größer als im Benelux-Gebiet mit 9 nmol mol-1 (22 %) für Sommer 2017–2018. Ähnliche Ergebnisse wurden für Ostasien gefunden, wo das Perlfluss- und Jangtse-Delta, sowie das Sichuan-Becken die größten Beiträge regionaler anthropogener Emissionen zum bodennahen Ozon mit 25–40 nmol mol-1 (46– 49 %) aufweisen. In einigen küsten- und ländlich geprägten Gebieten von Europa und Ostasien spielen Ferntransportbeiträge zum Ozon eine wichtigere Rolle als regionale anthropogene Emissionen. In stark verschmutzten Regionen in Europa und Ostasien ist die Ozon-Titration wichtig. Hier ist die Ozonproduktion ineffizient und wird durch VOCs limtiert. In den betrachteten Becken und ländlichen Lagen, ist die Ozonproduktion effizienter und NOx -limitiert. Die Po-Ebene in Europa und das Perlflussdelta in Ostasien haben das größte Potenzial zur Minderung von bodennahem Ozon durch Reduktion lokaler anthropogener NOx beziehungsweise VOC Quellen. Der Effekt unterschiedlicher Repäsentationen von Emissionen mit großen Unsicherheiten, wie Biomassenbrände und biogene VOCs, auf die Ozonbeiträge aus anthropogenen Emissionsquellen ist nahezu vernachlässigbar.

Abstract

Tropospheric ozone is an important greenhouse gas and air pollutant that is harmful to human health and ecosystems. Emissions from land transport and other anthropogenic sources, such as industry, are significant contributors of nitrogen oxides (NOx), carbon monoxide, and volatile organic compounds (VOC). These serve as important precursor substances for tropospheric ozone and influence air quality. Due to the nonlinear ozone chemistry, directly calculating the contribution of emission sectors to ozone is not possible. For this purpose, detailed chemistry-climate models are required. In my dissertation, I examine the contributions of different emission sectors to ground-level ozone in Europe and East Asia. I utilise the MECO(n) model system, which comprises a global and regional model. The latter allows for high-resolution analysis of specific regions. The model employs a tagging method to calculate the contributions of various emission sources to ozone. Two simulations, each with two regional refinements for Europe and East Asia, are conducted over a span of 2 years, at resolutions of 50 and 12 km. The model results are evaluated using satellite data, air quality station data, data from two flight campaigns in Europe and Asia, and ship-based MAX-DOAS measurements over the Chinese Sea. Several regions in Europe and East Asia with large anthropogenic emissions are compared with one another, as well as with rural areas. The absolute contributions of regional anthropogenic emissions to ground-level ozone in the Po Valley, with 20 nmol mol-1 (31 %), are larger than in the Benelux region, with 9 nmol mol-1 (22 %), for the summer of 2017–2018. Similar results are found for East Asia, where the Pearl River Delta, Yangtze River Delta, and Sichuan Basin exhibit the largest contributions of regional anthropogenic emissions to ground-level ozone, ranging from 25–40 nmol mol-1 (46–49 %). In some coastal and rural areas of Europe and East Asia, long-range transport contributions to ozone are more important than regional anthropogenic emissions. In heavily polluted regions of Europe and East Asia, ozone titration is large and ozone production is inefficient. In these areas, ozone production is limited by VOCs. In most basins and rural locations, ozone production is rather efficient and NOx -limited. The Po Valley in Europe and the Pearl River Delta in East Asia have the largest mitigation potential for ground-level ozone by reducing local anthropogenic NOx and VOC sources, respectively. The effect of different representations of emissions with large uncertainties, such as from biomass burning and biogenic VOCs, on the ozone contributions from anthropogenic emission sources is almost negligible.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: ozone, source apportionment method, Europe, East Asia, pollution, nitrogen oxide, VOC, Sentinel-5P, MESSy, MECO(n), COSMO, EMAC
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 31. Oktober 2023
• 1. Bericht­erstatter:in: Sausen, Robert