Electronic transport in suspended rhombohedral few-layer graphene and 1T-TaS2

Fernández, Noelia Soledad (2023): Electronic transport in suspended rhombohedral few-layer graphene and 1T-TaS2. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Durch Fortschritte in der experimentellen Messtechnik und der Probenherstellung ist eine präzise Kontrolle der elektronischen Eigenschaften von unterschiedlichen Materialien Realität geworden. In den vergangenen Jahren hat sich gezeigt, dass zweidimensionale Materialien eine ausgezeichnete experimentelle Plattform zur Untersuchung von Vielteilchen-Wechselwirkungsphysik und korrelierten Phänomenen darstellen. Die Vorhersage und anschließende Entdeckung von interaktionsgetriebenen gebrochenen Symmetriezuständen in mehrschichtigen Graphensystemen mit rhomboedrischer Stapelordnung motiviert die Realisierung von ultrareinen Proben dieses Materials, welche notwendig ist, um die Wechselwirkungsphysik innerhalb des Materials messbar zu machen. Diese Dissertation präsentiert neue Ergebnisse zur Überwindung der Herausforderungen bei der Herstellung und Untersuchung von hochwertigen rhomboedrischen dreiund vierlagigen Graphenproben, die die experimentelle Beobachtung der Wechselwirkungsphysik innerhalb dieser Materialien ermöglichen. Das Graphen wird dabei in einer brückenartigen Struktur, die von zwei elektronischen Kontakten getragen wird, aufgehängt. Oberhalb und unterhalb werden Gate-Elektroden platziert. In dieser Probenkonfiguration kann das Graphen in situ auf höchste Qualität gereinigt werden. Außerdem findet im Vergleich zu anderen Probenkonfigurationen ein reduziertes Screening von Coulomb-Wechselwirkungen statt, was die Beobachtung von Wechselwirkungseffekten auf einer niedrigen Energiebandskala begünstigt. Mittels elektronischer und magnetischer Transportmessungen bei mK-Temperaturen werden die mehrschichtigen Graphenproben als Funktion der Ladungsträgerdichte, des äußeren elektrischen Feldes und des Magnetfeldes, welches sowohl senkrecht als auch parallel zur Probe ausgerichtet wird, untersucht. Die Ergebnisse der Experimente mit drei- und vierschichtigem rhomboedrischem Graphen im Rahmen dieser Dissertation zeigen, dass in diesen Systemen isolierende Phasen spontan durch Wechselwirkungseffekte entstehen können. Diese wurden in zweilagigem Graphen bereits ausführlich untersucht und für mehrlagige Graphenlagen theoretisch vorhergesagt. Des Weiteren wurden weitere, nicht vorhergesagte, korrelierte Phänomene entdeckt. Beispielsweise wird in dieser Arbeit der Nachweis für magnetische Zustände in dreischichtigem ABC-Graphen erbracht, deren Abstimmbarkeit mit dem Ladungsträgertyp durch Anlegen eines Magnetfeldes in der Ebene verbessert wird. Darüber hinaus wurden auch in vierlagigen Graphenproben neuartige Zustände entdeckt, die von der Stärke eines angelegten Magnetfeldes abhängen. Außerdem wurde ein hysteretisches Verhalten bei der Messung von Quanten-Hall-Zuständen nachgewiesen. Neben dreilagigem und vierlagigem rhomboedrischen Graphen wurde das Übergangsmetalldichalkogenid 1T-TaS2 mit einem neuartigen experimentellen Ansatz untersucht. Die Realisierung von Proben für die gleichzeitige Untersuchung der elektrischen und strukturellen Aspekte im Zusammenhang mit einem Ladungsdichtewellen (CDW)-Phasenschalter im Material wird präsentiert. Dazu werden konventionell exfolierte 1T-TaS2 Proben mit elektrischen Kontakten auf einer Transmissionselektronenmikroskopie (TEM)-Membran als Substrat hergestellt. Mit Hilfe von Beugungsmessungen sowie Hell- und Dunkelfeld-TEM-Bildgebung wird der strukturelle Charakter der CDW-Phasenübergänge nachvollzogen. Übergänge zwischen gleichartigen (C), fast gleichartigen (NC) und inkommensurierten (IC) CDW-Phasen in 1T-TaS2 werden mit temperaturabhängigen und DC-vorspannungsgesteuerten Messungen an den hergestellten Proben untersucht. Der hier vorgestellte experimentelle Ansatz bietet neue Einblicke in die strukturellen Komponenten, die mit einem NC-/IC-CDW-Phasenübergang in 1T-TaS2 verbunden sind, indem er diesen im realen Raum abbildet, während der Übergang durch Anlegen einer Gleichspannung an die Probe ausgelöst wird. Darüber hinaus werden Signaturen eines Stabilisierungsmechanismus der C-CDW-Phase beim Anlegen einer DC-Vorspannung gezeigt, wenn das System sich an den temperaturgesteuerten Übergangspunkt zwischen dem NC-/C-CDW-Phasen befindet. Die hier vorgestellten Ergebnisse tragen zum grundlegenden Verständnis des Phasendiagramms von 1T-TaS2 und der zugrunde liegenden Mechanismen seiner CDW-Phasenübergänge bei.

Abstract

With the advances of experimental and sample fabrication techniques, an outstanding control of the electronic properties of a material has become a reality. In the past years, two-dimensional materials have been demonstrated to constitute an exceptional experimental platform to investigate many-body interaction physics and correlated phenomena. The prediction and subsequent discovery of interaction-driven broken symmetry states in multilayer graphene systems with rhombohedral stacking order motivates the realization of ultraclean samples of this material, which is necessary to reveal its interaction physics. This thesis presents novel results on overcoming the challenges in fabrication and investigation of rhombohedral few-layer graphene devices, in a platform that allows the experimental observation of interaction physics within the material. The platform consists of a sample configuration in which the graphene is suspended in a bridge-like structure supported by two electronic contacts, while placed in between a top and a bottom gate electrode. In such devices, graphene as well as few-layer graphene can be cleaned in-situ to the highest quality and is embedded in a platform with reduced screening of Coulomb interactions, which favours the observation of interaction effects at a low energy band scale. By means of electronic transport and magneto transport measurements at mK-temperatures, the few-layer graphene samples are studied with independent tunability of the displacement field and charge carrier density of the systems, under application of out of plane as well as in plane magnetic fields. The outcomes of the experiments with few-layer rhombohedral graphene within this thesis reveal the presence of the interaction effect induced spontaneously gapped phase in the systems, which is predicted to be universal for rhombohedral graphene with more than two layers. In addition, further interaction phenomena which have not been revealed until now are brought to light. This thesis provides evidence for charge carrier density-tunable magnetic states in ABC trilayer graphene, whose tunability becomes enhanced upon application of an in-plane magnetic field. Additionally, quantum transport fingerprints of tetralayer ABCA reveal novel magnetic field tunable states in tetralayer graphene samples. Last but not least, a hysteretic behaviour when crossing quantum Hall conductance plateaus is revealed to be markedly present in the suspended samples. Besides trilayer and tetralayer rhombohedral graphene, the transition-metal dichalcogenide 1T-TaS2 has been studied by employing a novel experimental approach. The fabrication of samples for the simultaneous study of the electrical and structural aspects associated with a charge-density wave (CDW) phase switch in the material is presented. To this aim, conventionally exfoliated 1T-TaS2 samples with electrical contacts are fabricated with a Transmission Electron Microscopy (TEM) membrane as a substrate. By means of diffraction measurements as well as bright and dark-field TEM imaging, the structural character of the CDW phase transitions is followed. Moreover, transitions between commensurate (C), nearly-commensurate (NC) and incommensurate (IC) CDW phases in 1T-TaS2 are investigated using temperature dependent and DC bias controlled measurements. The experimental approach presented here provides novel insights into the structural components associated with a NC-/IC-CDW phase transition within 1T-TaS2 by imaging it in real space, while triggering the transition by applying DC voltage to the sample. Furthermore, signatures of a stabilization mechanism of the C-CDW phase upon application of a DC bias, when the system is at the temperature-driven transition points between the NC-/C-CDW phase switch, are revealed. The findings presented within this thesis contribute to the fundamental understanding of the phase diagram of 1T-TaS2 and the underlying mechanisms of its CDW phase transitions.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Keywords: Rhombohedral graphene, electronic transport, charge density waves, quantum Hall effect, 1T-TaS2, 2D materials, interaction effects
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 3. März 2023
• 1. Bericht­erstatter:in: Weitz, Thomas