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Generation and applications of carrier-envelope phase stable mid-infrared femtosecond pulses at high repetition rates
Generation and applications of carrier-envelope phase stable mid-infrared femtosecond pulses at high repetition rates
Parametric processes can be used to amplify broadband spectra as well as shift their frequency range. Optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA) systems are used in the generation of broadband femtosecond pulses with high intensities over many frequency ranges. In the mid-infrared, a region where classical mode-locked laser systems are not as easily available, they offer the chance to generate broadband carrier-envelope phase-stable pulses. This allows to make use of the advantages of the mid-infrared range for applications from strong-field physics to time-resolved spectroscopy. In this thesis, for both of these applications, OPCPA systems are developed and their usefulness is demonstrated by studying ultrafast carrier dynamics in semiconductors. One demonstrated system generates high average power in the 10 W range with sub-three cycle pulses around 2 µm at a repetition rate of 100 kHz. This enables studies in a previously less accessible frequency range with high intensity and with good statistics over short measurement times. Among other strong-field experiments, it was used to study high harmonic generation from silicon under ambient conditions. Another system was developed to measure the field-resolved changes to the dielectric properties of materials following an ultrashort pump excitation. This expands such experiments to higher, previously unobtainable THz probe frequencies (up to 100 THz). The laser system combines octave spanning field-resolved spectroscopy from 3 to 6 µm with a sub-10 fs temporal resolution, 2 MHz repetition rate, and a high dynamic range. These capabilities are demonstrated on studies on photoexcited carrier dynamics in gallium arsenide and germanium. The field-resolved measurement proved useful to reveal scattering dynamics and the previously often neglected initial thermalization dynamics. The high pump intensity permitted studying these materials under strong excitation conditions which allowed to investigate the saturation of the scattering rate with intensity. The work presented in this thesis demonstrates that mid-infrared OPCPA systems are a flexible tool for many scientific applications and can be used to gain new insides into even extensively investigated materials such as bulk semiconductors., Parametrische Prozesse können benutzt werden, um breitbandige Spektren zu verstärken sowie ihren Frequenzbereich zu verschieben. Optisch-parametrische gechirpte Pulsverstärker (engl. optical parametric chirped pulse amplifier: OPCPA) Systeme werden dazu benutzt, breitbandige Femtosekundenpulse mit hohen Intensitäten in vielerlei Frequenzbereichen zu erzeugen. Im mittleren Infraroten, einer Region wo klassische modengekoppelte Lasersysteme schlechter verfügbar sind, erlauben sie es, breitbandige Pulse mit stabiler Träger-Einhüllendenphase zu erzeugen. Dies ermöglicht, die Vorteile des mittleren Infraroten Frequenzbereiches für Anwendungen von Starkfeldphysik bis zur zeitaufgel¨osten Spektroskopie zu nutzen. In dieser Doktorarbeit wurden für diese beiden Anwendungen OPCPA Systeme entwickelt und ihre Nützlichkeit dadurch demonstriet, dass ultra-schnelle Ladungsträgerdynamiken in Halbleitern untersucht wurden. Eines der entwickelten Lasersystem erzeugt Pulse mit hoher Durchschnittsleistung im 10 W Bereich mit weniger als drei optischen Zyklen um 2 µm mit einer Wiederholrate von 100 kHz. Dies erlaubt es, Experimente in einem vorher wenig zug¨anglichen Frequenzbereich mit hohen Intensitäten und guter Statistik bei kurzer Messzeiten durchzuführen. Das Lasersystem wurde für Starkfeldexperimente eingesetzt, inklusive der Erzeugung hoher Harmonischer in Silizium. Ein weiteres Lasersystem wurde entwickelt, um feldaufgelöst Änderungen der dielektrischen Materialeigenschaften durch einen ultraschnellen Anregungspuls zu messen. Dieses System erweitert solche Experimente zu höheren, vorher unerreichten THz Abtastfrequenzen. Es kombiniert ein oktavenbreites Spektrum von 3 bis 6 µm mit einer zeitlichen Auflösung unter 10 fs sowie einem hohen Dynamikbereich. Diese Vorzüge werden an Messungen von photonenangeregten Ladungsträgern in Germanium und Galliumarsenid demonstiert. Die feldaufgelösten Mesungen waren dabei hilfreich, um Streudynamiken und die oft vernachläsige anfängliche Ladungsträgerthermalisierung zu enthüllen. Die hohe Pumpintensität erlaubte es, Sättigungseffekte der Streurate zu beobachten. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass OPCPA Systeme im mittlern Infrarot ein vielseitigesWerkzeug sind, dass in vielen wissenschaftlichen Anwendungsgebieten neue Erkenntnisse liefern kann, selbst in hinreichlich untersuchten Materialien wie in kristallinen Halbleitern.
OPCPA, OPA, DFG, mid-infrared, MIR, SWIR, CEPstable, femtosecond, THz, Teraherz, photo-excitation, pump-probe, few-cycle, high repetition rates
Neuhaus, Marcel
2022
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Neuhaus, Marcel (2022): Generation and applications of carrier-envelope phase stable mid-infrared femtosecond pulses at high repetition rates. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Parametric processes can be used to amplify broadband spectra as well as shift their frequency range. Optical parametric chirped pulse amplification (OPCPA) systems are used in the generation of broadband femtosecond pulses with high intensities over many frequency ranges. In the mid-infrared, a region where classical mode-locked laser systems are not as easily available, they offer the chance to generate broadband carrier-envelope phase-stable pulses. This allows to make use of the advantages of the mid-infrared range for applications from strong-field physics to time-resolved spectroscopy. In this thesis, for both of these applications, OPCPA systems are developed and their usefulness is demonstrated by studying ultrafast carrier dynamics in semiconductors. One demonstrated system generates high average power in the 10 W range with sub-three cycle pulses around 2 µm at a repetition rate of 100 kHz. This enables studies in a previously less accessible frequency range with high intensity and with good statistics over short measurement times. Among other strong-field experiments, it was used to study high harmonic generation from silicon under ambient conditions. Another system was developed to measure the field-resolved changes to the dielectric properties of materials following an ultrashort pump excitation. This expands such experiments to higher, previously unobtainable THz probe frequencies (up to 100 THz). The laser system combines octave spanning field-resolved spectroscopy from 3 to 6 µm with a sub-10 fs temporal resolution, 2 MHz repetition rate, and a high dynamic range. These capabilities are demonstrated on studies on photoexcited carrier dynamics in gallium arsenide and germanium. The field-resolved measurement proved useful to reveal scattering dynamics and the previously often neglected initial thermalization dynamics. The high pump intensity permitted studying these materials under strong excitation conditions which allowed to investigate the saturation of the scattering rate with intensity. The work presented in this thesis demonstrates that mid-infrared OPCPA systems are a flexible tool for many scientific applications and can be used to gain new insides into even extensively investigated materials such as bulk semiconductors.

Abstract

Parametrische Prozesse können benutzt werden, um breitbandige Spektren zu verstärken sowie ihren Frequenzbereich zu verschieben. Optisch-parametrische gechirpte Pulsverstärker (engl. optical parametric chirped pulse amplifier: OPCPA) Systeme werden dazu benutzt, breitbandige Femtosekundenpulse mit hohen Intensitäten in vielerlei Frequenzbereichen zu erzeugen. Im mittleren Infraroten, einer Region wo klassische modengekoppelte Lasersysteme schlechter verfügbar sind, erlauben sie es, breitbandige Pulse mit stabiler Träger-Einhüllendenphase zu erzeugen. Dies ermöglicht, die Vorteile des mittleren Infraroten Frequenzbereiches für Anwendungen von Starkfeldphysik bis zur zeitaufgel¨osten Spektroskopie zu nutzen. In dieser Doktorarbeit wurden für diese beiden Anwendungen OPCPA Systeme entwickelt und ihre Nützlichkeit dadurch demonstriet, dass ultra-schnelle Ladungsträgerdynamiken in Halbleitern untersucht wurden. Eines der entwickelten Lasersystem erzeugt Pulse mit hoher Durchschnittsleistung im 10 W Bereich mit weniger als drei optischen Zyklen um 2 µm mit einer Wiederholrate von 100 kHz. Dies erlaubt es, Experimente in einem vorher wenig zug¨anglichen Frequenzbereich mit hohen Intensitäten und guter Statistik bei kurzer Messzeiten durchzuführen. Das Lasersystem wurde für Starkfeldexperimente eingesetzt, inklusive der Erzeugung hoher Harmonischer in Silizium. Ein weiteres Lasersystem wurde entwickelt, um feldaufgelöst Änderungen der dielektrischen Materialeigenschaften durch einen ultraschnellen Anregungspuls zu messen. Dieses System erweitert solche Experimente zu höheren, vorher unerreichten THz Abtastfrequenzen. Es kombiniert ein oktavenbreites Spektrum von 3 bis 6 µm mit einer zeitlichen Auflösung unter 10 fs sowie einem hohen Dynamikbereich. Diese Vorzüge werden an Messungen von photonenangeregten Ladungsträgern in Germanium und Galliumarsenid demonstiert. Die feldaufgelösten Mesungen waren dabei hilfreich, um Streudynamiken und die oft vernachläsige anfängliche Ladungsträgerthermalisierung zu enthüllen. Die hohe Pumpintensität erlaubte es, Sättigungseffekte der Streurate zu beobachten. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass OPCPA Systeme im mittlern Infrarot ein vielseitigesWerkzeug sind, dass in vielen wissenschaftlichen Anwendungsgebieten neue Erkenntnisse liefern kann, selbst in hinreichlich untersuchten Materialien wie in kristallinen Halbleitern.