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High-power few-cycle pulse generation towards the gigawatt frontier
High-power few-cycle pulse generation towards the gigawatt frontier
The advent of precision spectroscopic techniques has brought about diverse opportunities in extending our understanding of fundamental physics and bio-medical sciences. This is especially true when harnessing radiation in the exotic extreme ultra-violet (XUV) and mid-infrared (IR) regions of the electromagnetic spectrum. While the former covers a multitude of atomic and molecular electronic transitions, the latter contains fundamental vibrational and rotational modes of numerous biologically-relevant molecules. Regardless of spectral range, many of the novel spectroscopic methodologies rely on the availability of broadband, waveform-controlled radiation with high brightness. The lack of suitable laser gain media in the aforementioned wavelength ranges means such radiation is conventionally generated by nonlinearly converting high-power, femtosecond laser pulses in the near-IR spectral range, such as those generated by thin-disk oscillators. However, those pulses generally have durations in the hundreds of femtoseconds — too long for the desired high peak-power and broad spectral coverage for effective nonlinear frequency conversion. Their electric waveform also varies randomly from pulse to pulse, hindering their applications to, among others, frequency-comb spectroscopy. This thesis describes the experimental development of various techniques to further compress the pulse duration, and the active stabilization of the output waveform in high-power thin-disk oscillators. It is shown that dispersion-controlled Herriott-type multipass-cells constitute an efficient means to broaden the spectral bandwidth of laser pulses with, in contrast to many other techniques, practically no degradation to the spatial beam quality. It presents the first time Herriott-cells operating in the net-negative dispersion regime have been used for spectral broadening with thin-disk oscillators. The demonstration yielded the highest broadening factor obtained from any multipass-cell broadening scheme using a single nonlinear bulk medium. Spectral broadening in the positive dispersion regime is also described. Two Herriott-cells in tandem facilitated the generation of 15.6 fs pulses with an unprecedented peak power of 463 MW — a record for a system driven directly by a laser oscillator with no amplification stages. Further compression of this dual-stage output was achieved by introducing the distributed quasi-waveguide approach. This technique enables the independent tailoring of nonlinearity and dispersion, which is essential for pulse compression towards few-optical-cycle durations. With a pulse duration of 10.8 fs and a peak and average power of 0.64 GW and 101 W, respectively, this marks the dawn of a new class of gigawatt-scale amplifier-free thin-disk laser system. The few-cycle laser pulses are shown to drive, via intra-pulse difference-frequency generation, the formation of broadband, waveform-stable mid-IR radiation with an exceptionally short cut-off wavelength. The achieved spectral extension down to 3.6 µm (at -30 dB level), at an average output power of 7.6 mW, opens up new perspectives for extending field-resolved spectroscopy to the biologically important amide functional groups. To actively stabilize the near-IR driver laser waveform — crucial for deriving from it a frequency comb in the XUV region — a novel, power-scalable concept for controlling the carrier-envelope-offset (CEO) frequency of Kerr-lens mode-locked oscillators was developed. It yielded CEO-frequency-stable pulses with sub-90 mrad in-loop phase noise at an unprecedented average output power of 105 W. The envisioned combination of waveform control with the presented nonlinear pulse compression techniques will pave the way for a new generation of compact, low-noise frequency combs with high photon-flux in the XUV spectral range. The various advancements presented in this thesis not only mark a substantial development of the respective techniques themselves, but also represent a significant contribution to the coming-of-age of high-precision laser-based spectrometers for scientific and medical applications., Das Aufkommen hochpräziser Spektroskopiemethoden, insbesondere im extremen Ultraviolett (XUV) und im mittleren Infrarot, hat eine Vielzahl von Möglichkeiten eröffnet, unser Verständnis physikalischer und biomedizinischer Zusammenhänge grundlegend zu erweitern. Dabei deckt der XUV-Bereich eine große Anzahl elektronischer Übergänge in Atomen und Molekülen ab, während das mittlere Infrarot zahlreiche fundamentale Schwingungs- und Rotationsmoden verschiedenster biologisch relevanter Moleküle enthält. Unabhängig vom Spektralbereich sind viele dieser neuartigen Spektroskopieverfahren gleichermaßen auf die Verfügbarkeit von breitbandiger Strahlung mit einem kontrollierten Feldverlauf und einer hohen Brillanz angewiesen. Da es in den oben genannten Wellenlängenbereichen keine geeigneten Laserverstärkungsmedien gibt, wird derartige Strahlung üblicherweise durch die nichtlineare Frequenzkonversion von hochintensiven Femtosekunden-Laserimpulsen im Spektralbereich des nahen Infrarot erzeugt, wie sie beispielsweise von Dünnscheibenoszillatoren generiert werden. Diese Impulse haben jedoch im Allgemeinen eine Dauer von Hunderten von Femtosekunden — zu lang, um die gewünschte hohe Spitzenleistung und breite spektrale Abdeckung für eine effektive nichtlineare Frequenzumwandlung bereitstellen zu können. Außerdem variiert ihre elektrische Wellenform von Impuls zu Impuls nach dem Zufallsprinzip, was ihre Anwendung für beispielsweise die Frequenzkammspektroskopie behindert. Diese Arbeit beschreibt experimentelle Entwicklungen von Methoden zur weiteren Komprimierung der Impulsdauer sowie zur aktiven Stabilisierung des elektrischen Feldverlaufs von hochintensiven Dünnscheibenoszillatoren. Es wird gezeigt, dass dispersionskontrollierte Herriott-Multipasszellen ein effizientes Mittel zur Erweiterung der spektralen Bandbreite von Laserpulsen darstellen, wobei im Gegensatz zu vielen anderen Techniken nahezu keine Verschlechterung der räumlichen Strahlqualität auftritt. Erstmalig wurde die durch einen Dünnscheibenlaser getriebene spektrale Verbreiterung in einer Herriott-Zelle im negativen Dispersionsregime durchgeführt. Die spektrale Verbreiterung erreichte dabei höhere Verbreiterungsfaktoren, als sie jemals zuvor mit einem auf Multipass-Zellen basierenden Verbreiterungsschema mit einem einzigen nichtlinearen Medium erzielt wurden. Darüber hinaus wurde auch die spektrale Verbreiterung im positiven Dispersionsregime untersucht. Das Hintereinanderschalten zweier Herriott-Zellen ermöglichte die Erzeugung von 15.6 fs kurzen Impulsen mit einer zuvor unerreichten Spitzenleistung von 463 MW — ein Rekord für ein System, das ohne weitere Verstärkerstufen direkt von einem Laseroszillator getrieben wird. Die weitere zeitliche Kompression am Ausgang dieses zweistufigen Systems wurde mit dem Ansatz eines verteilten Quasi-Wellenleiters gelöst. Diese Technik ermöglicht die unabhängige Anpassung von Nichtlinearität und Dispersion, was für die Impulskompression in Richtung einer Dauer von wenigen optischen Zyklen unerlässlich ist. Mit einer Impulsdauer von lediglich 10.8 fs bei einer Spitzen- und Durchschnittsleistung von 0.64 GW und 101 W markieren die erzeugten Laserimpulse den Beginn einer neuen Ära von verstärkerfreien Dünnscheibenlasersystemen im Gigawattbereich. Des Weiteren wurden die beschriebenen Laserimpulse dafür genutzt, um mittels Differenzfrequenzerzeugung breitbandige und phasenstarre Strahlung im mittleren Infrarot zu erzeugen. Letztere zeichnet sich insbesondere durch ihre außergewöhnlich niedrige Grenzwellenlänge aus. Die erreichte spektrale Ausdehnung auf 3.6 µm (auf - 30 dB-Niveau) mit einer mittleren Ausgangsleistung von 7.6 mW eröffnet neue Perspektiven für die feldaufgelöste Spektroskopie von biologisch relevanten funktionellen Amidgruppen. Um die Wellenform des nahinfraroten Lasers aktiv zu stabilisieren — unabdingbar für die Ableitung eines Frequenzkamms im XUV-Spektralbereich — wurde ein neuartiges und leistungsskalierbares Konzept entwickelt. Dieses erlaubt, die Träger-Einhüllenden-Frequenz von Kerr-Linsen-modengekoppelten Oszillatoren zu kontrollieren und zu stabilisieren. Das dabei erreichte Phasenrauschen lässt sich auf weniger als 90 mrad bei einer beispiellosen Durchschnittsleistung von 105 W beziffern. Die mögliche Kombination einer Feldverlaufstabilisierung mit den zuvor vorgestellten nichtlinearen Pulskompressionstechniken ebnet den Weg für die Entwicklung einer neuen Generation kompakter oszillatorbasierter Frequenzkämme mit hohem Photonenfluss im XUV-Spektralbereich. Die zahlreichen in dieser Dissertation vorgestellten Entwicklungen beschränken sich nicht nur auf einen Fortschritt der jeweiligen Techniken selbst, sondern liefern auch einen wichtigen Beitrag für die zukünftige Entwicklung hochpräziser laserbasierter Spektrometer für wissenschaftliche und medizinische Anwendungen.
nonlinear optics, spectral broadening, laser stabilization, ultrafast lasers, Yb:YAG,
Gröbmeyer, Sebastian
2022
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Gröbmeyer, Sebastian (2022): High-power few-cycle pulse generation towards the gigawatt frontier. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

The advent of precision spectroscopic techniques has brought about diverse opportunities in extending our understanding of fundamental physics and bio-medical sciences. This is especially true when harnessing radiation in the exotic extreme ultra-violet (XUV) and mid-infrared (IR) regions of the electromagnetic spectrum. While the former covers a multitude of atomic and molecular electronic transitions, the latter contains fundamental vibrational and rotational modes of numerous biologically-relevant molecules. Regardless of spectral range, many of the novel spectroscopic methodologies rely on the availability of broadband, waveform-controlled radiation with high brightness. The lack of suitable laser gain media in the aforementioned wavelength ranges means such radiation is conventionally generated by nonlinearly converting high-power, femtosecond laser pulses in the near-IR spectral range, such as those generated by thin-disk oscillators. However, those pulses generally have durations in the hundreds of femtoseconds — too long for the desired high peak-power and broad spectral coverage for effective nonlinear frequency conversion. Their electric waveform also varies randomly from pulse to pulse, hindering their applications to, among others, frequency-comb spectroscopy. This thesis describes the experimental development of various techniques to further compress the pulse duration, and the active stabilization of the output waveform in high-power thin-disk oscillators. It is shown that dispersion-controlled Herriott-type multipass-cells constitute an efficient means to broaden the spectral bandwidth of laser pulses with, in contrast to many other techniques, practically no degradation to the spatial beam quality. It presents the first time Herriott-cells operating in the net-negative dispersion regime have been used for spectral broadening with thin-disk oscillators. The demonstration yielded the highest broadening factor obtained from any multipass-cell broadening scheme using a single nonlinear bulk medium. Spectral broadening in the positive dispersion regime is also described. Two Herriott-cells in tandem facilitated the generation of 15.6 fs pulses with an unprecedented peak power of 463 MW — a record for a system driven directly by a laser oscillator with no amplification stages. Further compression of this dual-stage output was achieved by introducing the distributed quasi-waveguide approach. This technique enables the independent tailoring of nonlinearity and dispersion, which is essential for pulse compression towards few-optical-cycle durations. With a pulse duration of 10.8 fs and a peak and average power of 0.64 GW and 101 W, respectively, this marks the dawn of a new class of gigawatt-scale amplifier-free thin-disk laser system. The few-cycle laser pulses are shown to drive, via intra-pulse difference-frequency generation, the formation of broadband, waveform-stable mid-IR radiation with an exceptionally short cut-off wavelength. The achieved spectral extension down to 3.6 µm (at -30 dB level), at an average output power of 7.6 mW, opens up new perspectives for extending field-resolved spectroscopy to the biologically important amide functional groups. To actively stabilize the near-IR driver laser waveform — crucial for deriving from it a frequency comb in the XUV region — a novel, power-scalable concept for controlling the carrier-envelope-offset (CEO) frequency of Kerr-lens mode-locked oscillators was developed. It yielded CEO-frequency-stable pulses with sub-90 mrad in-loop phase noise at an unprecedented average output power of 105 W. The envisioned combination of waveform control with the presented nonlinear pulse compression techniques will pave the way for a new generation of compact, low-noise frequency combs with high photon-flux in the XUV spectral range. The various advancements presented in this thesis not only mark a substantial development of the respective techniques themselves, but also represent a significant contribution to the coming-of-age of high-precision laser-based spectrometers for scientific and medical applications.

Abstract

Das Aufkommen hochpräziser Spektroskopiemethoden, insbesondere im extremen Ultraviolett (XUV) und im mittleren Infrarot, hat eine Vielzahl von Möglichkeiten eröffnet, unser Verständnis physikalischer und biomedizinischer Zusammenhänge grundlegend zu erweitern. Dabei deckt der XUV-Bereich eine große Anzahl elektronischer Übergänge in Atomen und Molekülen ab, während das mittlere Infrarot zahlreiche fundamentale Schwingungs- und Rotationsmoden verschiedenster biologisch relevanter Moleküle enthält. Unabhängig vom Spektralbereich sind viele dieser neuartigen Spektroskopieverfahren gleichermaßen auf die Verfügbarkeit von breitbandiger Strahlung mit einem kontrollierten Feldverlauf und einer hohen Brillanz angewiesen. Da es in den oben genannten Wellenlängenbereichen keine geeigneten Laserverstärkungsmedien gibt, wird derartige Strahlung üblicherweise durch die nichtlineare Frequenzkonversion von hochintensiven Femtosekunden-Laserimpulsen im Spektralbereich des nahen Infrarot erzeugt, wie sie beispielsweise von Dünnscheibenoszillatoren generiert werden. Diese Impulse haben jedoch im Allgemeinen eine Dauer von Hunderten von Femtosekunden — zu lang, um die gewünschte hohe Spitzenleistung und breite spektrale Abdeckung für eine effektive nichtlineare Frequenzumwandlung bereitstellen zu können. Außerdem variiert ihre elektrische Wellenform von Impuls zu Impuls nach dem Zufallsprinzip, was ihre Anwendung für beispielsweise die Frequenzkammspektroskopie behindert. Diese Arbeit beschreibt experimentelle Entwicklungen von Methoden zur weiteren Komprimierung der Impulsdauer sowie zur aktiven Stabilisierung des elektrischen Feldverlaufs von hochintensiven Dünnscheibenoszillatoren. Es wird gezeigt, dass dispersionskontrollierte Herriott-Multipasszellen ein effizientes Mittel zur Erweiterung der spektralen Bandbreite von Laserpulsen darstellen, wobei im Gegensatz zu vielen anderen Techniken nahezu keine Verschlechterung der räumlichen Strahlqualität auftritt. Erstmalig wurde die durch einen Dünnscheibenlaser getriebene spektrale Verbreiterung in einer Herriott-Zelle im negativen Dispersionsregime durchgeführt. Die spektrale Verbreiterung erreichte dabei höhere Verbreiterungsfaktoren, als sie jemals zuvor mit einem auf Multipass-Zellen basierenden Verbreiterungsschema mit einem einzigen nichtlinearen Medium erzielt wurden. Darüber hinaus wurde auch die spektrale Verbreiterung im positiven Dispersionsregime untersucht. Das Hintereinanderschalten zweier Herriott-Zellen ermöglichte die Erzeugung von 15.6 fs kurzen Impulsen mit einer zuvor unerreichten Spitzenleistung von 463 MW — ein Rekord für ein System, das ohne weitere Verstärkerstufen direkt von einem Laseroszillator getrieben wird. Die weitere zeitliche Kompression am Ausgang dieses zweistufigen Systems wurde mit dem Ansatz eines verteilten Quasi-Wellenleiters gelöst. Diese Technik ermöglicht die unabhängige Anpassung von Nichtlinearität und Dispersion, was für die Impulskompression in Richtung einer Dauer von wenigen optischen Zyklen unerlässlich ist. Mit einer Impulsdauer von lediglich 10.8 fs bei einer Spitzen- und Durchschnittsleistung von 0.64 GW und 101 W markieren die erzeugten Laserimpulse den Beginn einer neuen Ära von verstärkerfreien Dünnscheibenlasersystemen im Gigawattbereich. Des Weiteren wurden die beschriebenen Laserimpulse dafür genutzt, um mittels Differenzfrequenzerzeugung breitbandige und phasenstarre Strahlung im mittleren Infrarot zu erzeugen. Letztere zeichnet sich insbesondere durch ihre außergewöhnlich niedrige Grenzwellenlänge aus. Die erreichte spektrale Ausdehnung auf 3.6 µm (auf - 30 dB-Niveau) mit einer mittleren Ausgangsleistung von 7.6 mW eröffnet neue Perspektiven für die feldaufgelöste Spektroskopie von biologisch relevanten funktionellen Amidgruppen. Um die Wellenform des nahinfraroten Lasers aktiv zu stabilisieren — unabdingbar für die Ableitung eines Frequenzkamms im XUV-Spektralbereich — wurde ein neuartiges und leistungsskalierbares Konzept entwickelt. Dieses erlaubt, die Träger-Einhüllenden-Frequenz von Kerr-Linsen-modengekoppelten Oszillatoren zu kontrollieren und zu stabilisieren. Das dabei erreichte Phasenrauschen lässt sich auf weniger als 90 mrad bei einer beispiellosen Durchschnittsleistung von 105 W beziffern. Die mögliche Kombination einer Feldverlaufstabilisierung mit den zuvor vorgestellten nichtlinearen Pulskompressionstechniken ebnet den Weg für die Entwicklung einer neuen Generation kompakter oszillatorbasierter Frequenzkämme mit hohem Photonenfluss im XUV-Spektralbereich. Die zahlreichen in dieser Dissertation vorgestellten Entwicklungen beschränken sich nicht nur auf einen Fortschritt der jeweiligen Techniken selbst, sondern liefern auch einen wichtigen Beitrag für die zukünftige Entwicklung hochpräziser laserbasierter Spektrometer für wissenschaftliche und medizinische Anwendungen.