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Infrared spectroscopy of water bearing interstellar ice analogues. from molecular oxygen to the structure of ice mantles
Infrared spectroscopy of water bearing interstellar ice analogues. from molecular oxygen to the structure of ice mantles
Seit langem fragt sich die Menschheit, wie Sterne, Planeten und – im besonderen Fall unseres Sonnensystems – das Leben entstanden ist. Zahlreiche Forschungsgruppen haben dieses Thema behandelt, aber auch wenn wir ein gutes Grundwissen über die Entwicklung von Planetensystemen erlangt haben, gibt es immer noch viele offene Fragen, die für die Verbindung der unterschiedlichen Stadien der Sternentstehung wichtig sind. Weltweit untersuchen Wissenschaftler diese offenen Probleme mithilfe von Beobachtungen, Modellen und Studien im Labor. In dieser Arbeit präsentiere ich meine Forschung an der Chemie von Eis in Molekülwolken, prästellaren Kernen und Nachbarregionen von Protosternen, welche ich durch die Nutzung der Vorteile von Infrarot (IR)-Spektroskopie und THz Zeitdomäne-Spektroskopie (eng. "time-domain spectroscopy"; TDS) erhalten habe. Die vorgelegte experimentelle Arbeit basiert auf astronomischen Beobachtungen und theoretischen Vorhersagen und verbindet die drei Forschungsmethoden in einem großen Kreis der Einheit. Im ersten Teil dieser Arbeit präsentiere ich die Stärke des Absorptionsbands von molekularem Sauerstoff in interstellaren Eisanaloga, wenn es in einer Wassermatrix mit variablen O2:H2O-Verhältnissen gebettet ist. Ich habe die erhaltenen Daten verwendet, um die Beobachtbarkeit von O2 in Eismänteln am Beispiel des vor kurzem erfolgreich gestarteten James-Webb-Weltraumteleskops (eng. "James Webb Space Telescope"; JWST) einzuschätzen. Wenn O2 – in seiner reinen Form IR inaktiv – in einer polaren Umgebung, wie etwa H2O, platziert wird, kann das Wirtsmolekül einen Dipolmoment auf das homonukleare diatomische Molekül übertragen, welches dann als schwaches Absorptionsband sichtbar wird. Ich zeige, wie die steigende Stärke des O2-Absorptionsbands vom O2:H2O-Mischverhältnis abhängig ist und ich berechne die notwendige Beobachtungsdauer mit JWST basierend auf der modellierten Häufigkeit von O2 im Innern the prästellaren Kerns L1544. Die Struktur von Eismänteln ist Thema im zweiten Teil dieser Arbeit. Basierend auf Beobachtungen von Methanol (CH3OH) im Serpens Sternentstehungsgebiet niedriger Masse und im prästellaren Kern L1544, welche auf eine geschichtete Morphologie des Eises hinweisen, habe ich einen Satz an Experimenten verwendet, um den Effekt von geschichteten oder gemischten Kompositionen der Eisanaloga auf die spektralen Merkmale zu untersuchen. Mit einer steigenden Komplexität der Proben, die sich der reichen Vielfalt von interstellarem Eis annähert, habe ich die Unterschiede in Gestalt und Position der CH3OH Absorptionsbänder analysiert. CH3OH wurde in verschiedenen Konfigurationen von Eisanaloga, welche eine oder mehrere Stoffe aus dem Angebot von H2O, CO und CO2 enthalten, aufgetragen. Während der Untersuchung der aufgenommenen Daten fand ich, dass geschichtete oder gemischte Strukturen des Eises in Form von Bandverschiebungen und Änderungen im Bandprofil unterscheidbar sind. Diese Veränderungen können sogar einen Hinweis auf die Temperatur des interstellaren Eises geben und mit spektralen Auflösungen, wie sie von JWST bereitgestellt werden, werden dessen Instrumente geeignet sein, um selbst die kleinsten während der Experimente beobachteten Verschiebungen zu detektieren. Während ich die Motivation der ersten beiden Projekte kombinierte, verwendete ich ein chemisches Modell von L1544, um Experimente mit den theoretisch häufigsten Molekülen sowie, in ihrer reinen Form, infrarot-inaktiven Molekülen durchzuführen. Zu diesem Zweck wurden H2O, CH3OH, CO, O2 und N2 in geschichteten und gemischten Konstellationen untersucht. Viele der untersuchten Bänder stellen Informationen über molekulare Interaktionen, die entweder von der gleichzeitigen Anwesenheit mehrerer Stoffe oder dem Mischverhältnis der Moleküle abhängig sind, bereit. Daher bieten meine experimentellen Beobachtungen verwendbare Hinweise auf die strukturelle Natur von interstellaren Eismänteln in L1544. Ich treffe außerdem Vorhersagen über die Beobachtungsdauer der schwachen O2- und N2-Bänder und zeige, dass die Detektion von molekularem Stickstoff durchführbar ist, während dies für molekularen Sauerstoff nicht der Fall ist. THz TDS ist ein leistungsfähiges Werkzeug zur direkten Messung optischer Konstanten. In Zusammenarbeit mit dem Prokhorov General Physics Institute habe ich einen Satz an Experimenten mit CO durchgeführt und Veränderungen in der Intensität und Phase von Thz-Pulsen, die durch dicker werdende Eisschichten wandern, gemessen. Die aufgenommenen Daten wurden verwendet, um die Eisdicke zu bestimmen, sowie den komplexen Brechungsindex und die dielektrische Permittivität ohne die Nutzung der Kramers-Kronig-Beziehung zu rekonstruieren. Die Staub-Opazität wurde dann von den gemessenen Daten abgeleitet. Vergleiche mit theoretischen Berechnungen zeigen Unterschiede zwischen experimentellen und theoretischen Ergebnissen, was die Bedeutung von THz TDS-Messungen für die Interpretation der Emission im Staub-Kontinuum und des Strahlungstransports unterstreicht. Zukünftige Arbeiten werden mehr Informationen über den Effekt von Molekülen wie CO oder CO2 auf die Bandstärke von O2 bereitstellen und die direkte Messung der optischen Konstanten verschiedener Moleküle wird ein fortlaufendes Projekt sein, das dabei helfen wird, die Emission und den Energietransfer in interstellaren Quellen zu verstehen. Auch werden Diffusionsprozesse untersucht, um physikalische und chemische Prozesse in der festen und gasförmigen Phase zu verbinden., For a long time, humankind has asked how stars, planets, and – in the particular case of our solar system – life has formed. Numerous research groups have addressed this topic, but even though we have acquired good basic knowledge on the formation of planetary systems, there are still many open issues that are important for connecting different stages of star formation. Scientists globally investigate these open problems through observational, theoretical, and laboratory work. In this thesis, I present my research on the ice chemistry of molecular clouds, pre-stellar cores, and neighbouring regions of protostars obtained by using the advantages of infrared (IR) spectroscopy and THz time-domain spectroscopy (TDS). The presented experimental work is based on astronomical observations and theoretical predictions, connecting the three research methods in a big circle of unity. In the first part of this thesis, I present the absorption band strength of molecular oxygen in interstellar ice analogues when it is embedded in a water matrix with varying O2 :H2 O ratios. I used the obtained data to estimate the observability of O2 in ice mantles when using the recently successfully launched James Webb Space Telescope (JWST). Placing O2 – in its pure form IR inactive – in a polar environment, such as H2 O, then the hosting molecule can induce a dipole moment onto the homonuclear diatomic molecule which becomes observable as a weak absorption band. I show how the increasing strength of the O2 absorption band is dependent on the O2:H2O mixing ratio and I calculate the required observing time with JWST based on modelled abundances of O2 throughout the pre-stellar core L1544. The structure of ice mantles is subject of the second part of this work. Based on methanol (CH3OH) observations in the Serpens low-mass star-forming region and the pre-stellar core L1544 that hint to a layered morphology of the ice, I used a set of experiments to examine the effects of a layered or mixed composition of the ice analogues on the spectral features. For an increasing complexity of samples that approaches the actual rich diversity of interstellar ices, I analysed differences in shape and position of CH3OH absorption bands. CH3 OH was deposited in different configurations of ice analogues containing one or several species from the pool of H2O, CO and CO2. Studying the recorded data, I found that layered or mixed structures of the ices are distinguishable in form of band shifts and changes in the band profiles. These changes can even give a hint to the temperature of interstellar ices and with spectral resolutions such as provided by JWST, its instruments will be suitable to detect even the smallest shifts observed during the experiments. Combining the motivation of the first two projects, I used a chemical model of L1544 to conduct experiments with the theoretically most abundant molecular species as well as with, in their pure form, IR inactive molecules. For this purpose, H2 O, CH3 OH, CO, O2 and N2 have been examined for spectral differences. Many of the studied bands provide information on molecular interactions that are either dependent on the contemporaneous presence of multiple species or the mixing ratio of the molecules. Hence, my experimental observations offer valuable clues on the structural nature of interstellar ice mantles in L1544. Moreover, I make predictions on JWST observing times of the weak O2 and N2 bands and show that detection of molecular nitrogen is feasible while detection of molecular oxygen is not. THz TDS is a powerful tool to directly measure optical constants. In colaboration with the Prokhorov General Physics Institute, I have conducted a set of experiments with CO and measured changes in intensity and phase of THz pulses propagating through increasingly thicker CO ices. The recorded data were used to determine the ice thicknesses as well as to reconstruct the complex refractive index and dielectric permittivity without using the Kramers-Kronig relations. Then, dust opacities were derived from the obtained data. Comparison with theoretical calculations show differences between experimental and theoretical results, underlining the importance of THz TDS measurements for the interpretation of dust continuum emission and radiative transfer. Future work will provide more information on the effect of molecular species such as CO and CO2 on the band strength of O2 and the direct measurement of optical constants for various molecules will be an ongoing project helping to understand the emission and energy transfer in interstellar sources. Also, diffusion processes will be examined in order to connect physical and chemical processes in solid and gas phase.
Not available
Müller, Birgitta Luise Maria
2022
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Müller, Birgitta Luise Maria (2022): Infrared spectroscopy of water bearing interstellar ice analogues: from molecular oxygen to the structure of ice mantles. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Seit langem fragt sich die Menschheit, wie Sterne, Planeten und – im besonderen Fall unseres Sonnensystems – das Leben entstanden ist. Zahlreiche Forschungsgruppen haben dieses Thema behandelt, aber auch wenn wir ein gutes Grundwissen über die Entwicklung von Planetensystemen erlangt haben, gibt es immer noch viele offene Fragen, die für die Verbindung der unterschiedlichen Stadien der Sternentstehung wichtig sind. Weltweit untersuchen Wissenschaftler diese offenen Probleme mithilfe von Beobachtungen, Modellen und Studien im Labor. In dieser Arbeit präsentiere ich meine Forschung an der Chemie von Eis in Molekülwolken, prästellaren Kernen und Nachbarregionen von Protosternen, welche ich durch die Nutzung der Vorteile von Infrarot (IR)-Spektroskopie und THz Zeitdomäne-Spektroskopie (eng. "time-domain spectroscopy"; TDS) erhalten habe. Die vorgelegte experimentelle Arbeit basiert auf astronomischen Beobachtungen und theoretischen Vorhersagen und verbindet die drei Forschungsmethoden in einem großen Kreis der Einheit. Im ersten Teil dieser Arbeit präsentiere ich die Stärke des Absorptionsbands von molekularem Sauerstoff in interstellaren Eisanaloga, wenn es in einer Wassermatrix mit variablen O2:H2O-Verhältnissen gebettet ist. Ich habe die erhaltenen Daten verwendet, um die Beobachtbarkeit von O2 in Eismänteln am Beispiel des vor kurzem erfolgreich gestarteten James-Webb-Weltraumteleskops (eng. "James Webb Space Telescope"; JWST) einzuschätzen. Wenn O2 – in seiner reinen Form IR inaktiv – in einer polaren Umgebung, wie etwa H2O, platziert wird, kann das Wirtsmolekül einen Dipolmoment auf das homonukleare diatomische Molekül übertragen, welches dann als schwaches Absorptionsband sichtbar wird. Ich zeige, wie die steigende Stärke des O2-Absorptionsbands vom O2:H2O-Mischverhältnis abhängig ist und ich berechne die notwendige Beobachtungsdauer mit JWST basierend auf der modellierten Häufigkeit von O2 im Innern the prästellaren Kerns L1544. Die Struktur von Eismänteln ist Thema im zweiten Teil dieser Arbeit. Basierend auf Beobachtungen von Methanol (CH3OH) im Serpens Sternentstehungsgebiet niedriger Masse und im prästellaren Kern L1544, welche auf eine geschichtete Morphologie des Eises hinweisen, habe ich einen Satz an Experimenten verwendet, um den Effekt von geschichteten oder gemischten Kompositionen der Eisanaloga auf die spektralen Merkmale zu untersuchen. Mit einer steigenden Komplexität der Proben, die sich der reichen Vielfalt von interstellarem Eis annähert, habe ich die Unterschiede in Gestalt und Position der CH3OH Absorptionsbänder analysiert. CH3OH wurde in verschiedenen Konfigurationen von Eisanaloga, welche eine oder mehrere Stoffe aus dem Angebot von H2O, CO und CO2 enthalten, aufgetragen. Während der Untersuchung der aufgenommenen Daten fand ich, dass geschichtete oder gemischte Strukturen des Eises in Form von Bandverschiebungen und Änderungen im Bandprofil unterscheidbar sind. Diese Veränderungen können sogar einen Hinweis auf die Temperatur des interstellaren Eises geben und mit spektralen Auflösungen, wie sie von JWST bereitgestellt werden, werden dessen Instrumente geeignet sein, um selbst die kleinsten während der Experimente beobachteten Verschiebungen zu detektieren. Während ich die Motivation der ersten beiden Projekte kombinierte, verwendete ich ein chemisches Modell von L1544, um Experimente mit den theoretisch häufigsten Molekülen sowie, in ihrer reinen Form, infrarot-inaktiven Molekülen durchzuführen. Zu diesem Zweck wurden H2O, CH3OH, CO, O2 und N2 in geschichteten und gemischten Konstellationen untersucht. Viele der untersuchten Bänder stellen Informationen über molekulare Interaktionen, die entweder von der gleichzeitigen Anwesenheit mehrerer Stoffe oder dem Mischverhältnis der Moleküle abhängig sind, bereit. Daher bieten meine experimentellen Beobachtungen verwendbare Hinweise auf die strukturelle Natur von interstellaren Eismänteln in L1544. Ich treffe außerdem Vorhersagen über die Beobachtungsdauer der schwachen O2- und N2-Bänder und zeige, dass die Detektion von molekularem Stickstoff durchführbar ist, während dies für molekularen Sauerstoff nicht der Fall ist. THz TDS ist ein leistungsfähiges Werkzeug zur direkten Messung optischer Konstanten. In Zusammenarbeit mit dem Prokhorov General Physics Institute habe ich einen Satz an Experimenten mit CO durchgeführt und Veränderungen in der Intensität und Phase von Thz-Pulsen, die durch dicker werdende Eisschichten wandern, gemessen. Die aufgenommenen Daten wurden verwendet, um die Eisdicke zu bestimmen, sowie den komplexen Brechungsindex und die dielektrische Permittivität ohne die Nutzung der Kramers-Kronig-Beziehung zu rekonstruieren. Die Staub-Opazität wurde dann von den gemessenen Daten abgeleitet. Vergleiche mit theoretischen Berechnungen zeigen Unterschiede zwischen experimentellen und theoretischen Ergebnissen, was die Bedeutung von THz TDS-Messungen für die Interpretation der Emission im Staub-Kontinuum und des Strahlungstransports unterstreicht. Zukünftige Arbeiten werden mehr Informationen über den Effekt von Molekülen wie CO oder CO2 auf die Bandstärke von O2 bereitstellen und die direkte Messung der optischen Konstanten verschiedener Moleküle wird ein fortlaufendes Projekt sein, das dabei helfen wird, die Emission und den Energietransfer in interstellaren Quellen zu verstehen. Auch werden Diffusionsprozesse untersucht, um physikalische und chemische Prozesse in der festen und gasförmigen Phase zu verbinden.

Abstract

For a long time, humankind has asked how stars, planets, and – in the particular case of our solar system – life has formed. Numerous research groups have addressed this topic, but even though we have acquired good basic knowledge on the formation of planetary systems, there are still many open issues that are important for connecting different stages of star formation. Scientists globally investigate these open problems through observational, theoretical, and laboratory work. In this thesis, I present my research on the ice chemistry of molecular clouds, pre-stellar cores, and neighbouring regions of protostars obtained by using the advantages of infrared (IR) spectroscopy and THz time-domain spectroscopy (TDS). The presented experimental work is based on astronomical observations and theoretical predictions, connecting the three research methods in a big circle of unity. In the first part of this thesis, I present the absorption band strength of molecular oxygen in interstellar ice analogues when it is embedded in a water matrix with varying O2 :H2 O ratios. I used the obtained data to estimate the observability of O2 in ice mantles when using the recently successfully launched James Webb Space Telescope (JWST). Placing O2 – in its pure form IR inactive – in a polar environment, such as H2 O, then the hosting molecule can induce a dipole moment onto the homonuclear diatomic molecule which becomes observable as a weak absorption band. I show how the increasing strength of the O2 absorption band is dependent on the O2:H2O mixing ratio and I calculate the required observing time with JWST based on modelled abundances of O2 throughout the pre-stellar core L1544. The structure of ice mantles is subject of the second part of this work. Based on methanol (CH3OH) observations in the Serpens low-mass star-forming region and the pre-stellar core L1544 that hint to a layered morphology of the ice, I used a set of experiments to examine the effects of a layered or mixed composition of the ice analogues on the spectral features. For an increasing complexity of samples that approaches the actual rich diversity of interstellar ices, I analysed differences in shape and position of CH3OH absorption bands. CH3 OH was deposited in different configurations of ice analogues containing one or several species from the pool of H2O, CO and CO2. Studying the recorded data, I found that layered or mixed structures of the ices are distinguishable in form of band shifts and changes in the band profiles. These changes can even give a hint to the temperature of interstellar ices and with spectral resolutions such as provided by JWST, its instruments will be suitable to detect even the smallest shifts observed during the experiments. Combining the motivation of the first two projects, I used a chemical model of L1544 to conduct experiments with the theoretically most abundant molecular species as well as with, in their pure form, IR inactive molecules. For this purpose, H2 O, CH3 OH, CO, O2 and N2 have been examined for spectral differences. Many of the studied bands provide information on molecular interactions that are either dependent on the contemporaneous presence of multiple species or the mixing ratio of the molecules. Hence, my experimental observations offer valuable clues on the structural nature of interstellar ice mantles in L1544. Moreover, I make predictions on JWST observing times of the weak O2 and N2 bands and show that detection of molecular nitrogen is feasible while detection of molecular oxygen is not. THz TDS is a powerful tool to directly measure optical constants. In colaboration with the Prokhorov General Physics Institute, I have conducted a set of experiments with CO and measured changes in intensity and phase of THz pulses propagating through increasingly thicker CO ices. The recorded data were used to determine the ice thicknesses as well as to reconstruct the complex refractive index and dielectric permittivity without using the Kramers-Kronig relations. Then, dust opacities were derived from the obtained data. Comparison with theoretical calculations show differences between experimental and theoretical results, underlining the importance of THz TDS measurements for the interpretation of dust continuum emission and radiative transfer. Future work will provide more information on the effect of molecular species such as CO and CO2 on the band strength of O2 and the direct measurement of optical constants for various molecules will be an ongoing project helping to understand the emission and energy transfer in interstellar sources. Also, diffusion processes will be examined in order to connect physical and chemical processes in solid and gas phase.