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Initial and final state effects in attosecond photoemission delays from W(110)
Initial and final state effects in attosecond photoemission delays from W(110)
Attosecond photoemission spectroscopy (PES) enables the observation of electron dynamics in gases, solids and molecules on their natural timescale. So far, space-charge induced spectral distortions severely limited the energy resolution or the photoelectron flux of attosecond PES experiments on solids. High pulse repetition rates in the MHz regime can overcome this dilemma because the average flux of photoelectrons is distributed over millions of laser shots per second. However, conventional laser systems at this repetition rate lack the necessary pulse energies for high harmonic generation (HHG). Therefore, an enhancement-cavity based HHG source was developed, which sets new standards for high-repetition rate HHG with up to 60 µW power of extreme ultraviolet light and photon energies exceeding 100 eV at 18.4 MHz pulse repetition rate. Within the scope of this thesis the unique characteristics of this system were employed to investigate the photoemission timing from solids in the first MHz attosecond PES experiments. For this purpose, photoelectron spectroscopy experiments on a W(110) crystal have been conducted. At photoelectron count rates of up to 106 1/s it was experimentally confirmed that no space-charge effects impair the PES measurements. The high energy resolution in combination with angle-resolved photoelectron detection allowed for distinguishing the contributions from sp and d bands in the photoelectron spectra and revealed a photoemission delay of 39 ± 18 as between them. This is in agreement with theoretical predictions and similar experiments on gas atoms and core states in solids. Furthermore, the high photon energies provided by the source allowed for the first core-state referenced photoemission delay measurement on a solid utilizing attosecond pulse trains. By this method, a surge in photoemission delay of 148 ± 40 as at 62 eV final electron kinetic energy in W(110) was found. It could be identified as a final-state induced delay and reproduced with an electron transport time model, which relies on the final-state group velocities. Broadband measurements at lower photon energies revealed another final-state induced increase in photoemission delay around 43 eV, which also is in agreement with the model. The high energy resolution in combination with angle-resolved photoelectron detection and the ability to access deeply bound states are also ideal for distinguishing different materials. By these means a relative photoemission delay of 242 ± 64 as from tungsten with respect to tungsten carbide was found. The delay is attributed to a geometrically induced difference in mean emission depth. The findings presented in this thesis underscore the importance of both initial and final bands for photoemission and electron transport timing in solid materials. This paves the way to study and understand the process of charge storage and transport in novel materials and (opto-) electronic devices which approach atomic scales., Attosekunden-Photoelektronenspektroskopie (PES) erlaubt das Beobachten der Elektronendynamik in Gasen, Festkörpern und Molekülen auf ihrer natürlichen Zeitskala. Spektrale Verbreiterung durch Raumladungseffekte begrenzte bisher die Energieauflösung oder den nutzbaren Photoelektronenfluss bei Attosekunden-PES-Experimenten an Festkörpern. Hohe Pulswiederholungsraten im Megahertz-Bereich können dieses Problem lösen, da der durchschnittliche Photoelektronenfluss auf viele Laserpulse verteilt wird. Herkömmliche Lasersysteme liefern allerdings bei diesen Pulswiederholungsraten nicht die nötige Pulsenergie für die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG). Aus diesem Grund wurde eine Quelle für Attosekundenpulszüge entwickelt, bei der hohe Harmonische in einem Überhöhungsresonator erzeugt werden und die mit bis zu 60 µW Ausgangsleistung im extrem ultravioletten (XUV) Spektralbereich bei bis zu 100 eV Photonenenergie und 18.4 MHz neue Standards für HHG bei hohen Repetitionsraten setzt. Die einzigartigen Eigenschaften dieser XUV-Quelle wurden im Rahmen dieser Arbeit genutzt, um die zeitlichen Abläufe der Photoemission zum ersten Mal bei MHz Repetitionsrate zu untersuchen. Zu diesem Zweck wurden PES-Experimente an einem W(110) Kristall durchgeführt. Es wurde experimentell bestätigt, dass trotz der hohen Photoelektronenzählrate von bis zu 106 1/s keine Raumladungs-Effekte die PES-Messungen beeinträchtigen. Die Kombination aus hoher Energieauflösung und winkelaufgelöster Photoelektronendetektion ermöglichte das Unterscheiden von sp- und d-Bändern in den Photoelektronenspektren. Zeitaufgelöste Messungen offenbarten eine Verzögerung von 39 ± 18 as für Photoemission aus d-Bändern im Vergleich zu sp-Bändern. Dies ist in Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen und Messungen an Gasatomen und tiefer liegenden Zuständen in Festkörpern. Desweitern ermöglichten die hohen Photonenenergien der HHG-Quelle die ersten Messungen mit Attosekundenpulszügen, bei denen Photoemissionszeiten von Valenzelektronen mit denen von stark gebundenen inneren Elektronen referenziert wurden. Dadurch konnte bei W(110) ein starker Anstieg der Photoemissionszeit von 148 ± 40 as bei 62 eV kinetischer Energie nachgewiesen werden. Dieses Phänomen konnte mithilfe eines theoretischen Modells zum Einfluss von elektronischen Endzuständen reproduziert und erklärt werden. Breitbandige zeitaufgelöste Messungen wiesen einen weiteren Anstieg bei 43 eV kinetischer Energie nach, der ebenfalls mit dem entwickelten Modell übereinstimmt. Die hohe Energieauflösung, die winkelaufgelöste Detektion und die Möglichkeit, innere Elektronenzustände anzuregen, sind zudem ideal um verschiedene Festkörper zu unterscheiden. Dadurch konnte eine relative Verzögerung von 242 ± 64 as für Photoemission von Wolfram gegenüber Wolframcarbid beobachtet werden. Die Abweichung wird einem geometrisch bedingten Unterschied in der mittleren Emissionstiefe der Elektronen zugeschrieben. Die Erkenntnisse aus dieser Arbeit unterstreichen die Wichtigkeit von Anfangs- und Endzuständen für Photoemission und Elektronentransport in Festkörpern. Dies ebnet den Weg für die Untersuchung und das Verständnis von Ladungsspeicherung und -transport in neuartigen Materialien und (opto-) elektronischen Elementen auf atomarer Größenordnung.
attosecond physics, photoelectron spectroscropy, high harmonic generation, enhancement cavity, ARPES, ultrafast physics
Heinrich, Stephan
2021
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Heinrich, Stephan (2021): Initial and final state effects in attosecond photoemission delays from W(110). Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Attosecond photoemission spectroscopy (PES) enables the observation of electron dynamics in gases, solids and molecules on their natural timescale. So far, space-charge induced spectral distortions severely limited the energy resolution or the photoelectron flux of attosecond PES experiments on solids. High pulse repetition rates in the MHz regime can overcome this dilemma because the average flux of photoelectrons is distributed over millions of laser shots per second. However, conventional laser systems at this repetition rate lack the necessary pulse energies for high harmonic generation (HHG). Therefore, an enhancement-cavity based HHG source was developed, which sets new standards for high-repetition rate HHG with up to 60 µW power of extreme ultraviolet light and photon energies exceeding 100 eV at 18.4 MHz pulse repetition rate. Within the scope of this thesis the unique characteristics of this system were employed to investigate the photoemission timing from solids in the first MHz attosecond PES experiments. For this purpose, photoelectron spectroscopy experiments on a W(110) crystal have been conducted. At photoelectron count rates of up to 106 1/s it was experimentally confirmed that no space-charge effects impair the PES measurements. The high energy resolution in combination with angle-resolved photoelectron detection allowed for distinguishing the contributions from sp and d bands in the photoelectron spectra and revealed a photoemission delay of 39 ± 18 as between them. This is in agreement with theoretical predictions and similar experiments on gas atoms and core states in solids. Furthermore, the high photon energies provided by the source allowed for the first core-state referenced photoemission delay measurement on a solid utilizing attosecond pulse trains. By this method, a surge in photoemission delay of 148 ± 40 as at 62 eV final electron kinetic energy in W(110) was found. It could be identified as a final-state induced delay and reproduced with an electron transport time model, which relies on the final-state group velocities. Broadband measurements at lower photon energies revealed another final-state induced increase in photoemission delay around 43 eV, which also is in agreement with the model. The high energy resolution in combination with angle-resolved photoelectron detection and the ability to access deeply bound states are also ideal for distinguishing different materials. By these means a relative photoemission delay of 242 ± 64 as from tungsten with respect to tungsten carbide was found. The delay is attributed to a geometrically induced difference in mean emission depth. The findings presented in this thesis underscore the importance of both initial and final bands for photoemission and electron transport timing in solid materials. This paves the way to study and understand the process of charge storage and transport in novel materials and (opto-) electronic devices which approach atomic scales.

Abstract

Attosekunden-Photoelektronenspektroskopie (PES) erlaubt das Beobachten der Elektronendynamik in Gasen, Festkörpern und Molekülen auf ihrer natürlichen Zeitskala. Spektrale Verbreiterung durch Raumladungseffekte begrenzte bisher die Energieauflösung oder den nutzbaren Photoelektronenfluss bei Attosekunden-PES-Experimenten an Festkörpern. Hohe Pulswiederholungsraten im Megahertz-Bereich können dieses Problem lösen, da der durchschnittliche Photoelektronenfluss auf viele Laserpulse verteilt wird. Herkömmliche Lasersysteme liefern allerdings bei diesen Pulswiederholungsraten nicht die nötige Pulsenergie für die Erzeugung hoher Harmonischer (HHG). Aus diesem Grund wurde eine Quelle für Attosekundenpulszüge entwickelt, bei der hohe Harmonische in einem Überhöhungsresonator erzeugt werden und die mit bis zu 60 µW Ausgangsleistung im extrem ultravioletten (XUV) Spektralbereich bei bis zu 100 eV Photonenenergie und 18.4 MHz neue Standards für HHG bei hohen Repetitionsraten setzt. Die einzigartigen Eigenschaften dieser XUV-Quelle wurden im Rahmen dieser Arbeit genutzt, um die zeitlichen Abläufe der Photoemission zum ersten Mal bei MHz Repetitionsrate zu untersuchen. Zu diesem Zweck wurden PES-Experimente an einem W(110) Kristall durchgeführt. Es wurde experimentell bestätigt, dass trotz der hohen Photoelektronenzählrate von bis zu 106 1/s keine Raumladungs-Effekte die PES-Messungen beeinträchtigen. Die Kombination aus hoher Energieauflösung und winkelaufgelöster Photoelektronendetektion ermöglichte das Unterscheiden von sp- und d-Bändern in den Photoelektronenspektren. Zeitaufgelöste Messungen offenbarten eine Verzögerung von 39 ± 18 as für Photoemission aus d-Bändern im Vergleich zu sp-Bändern. Dies ist in Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen und Messungen an Gasatomen und tiefer liegenden Zuständen in Festkörpern. Desweitern ermöglichten die hohen Photonenenergien der HHG-Quelle die ersten Messungen mit Attosekundenpulszügen, bei denen Photoemissionszeiten von Valenzelektronen mit denen von stark gebundenen inneren Elektronen referenziert wurden. Dadurch konnte bei W(110) ein starker Anstieg der Photoemissionszeit von 148 ± 40 as bei 62 eV kinetischer Energie nachgewiesen werden. Dieses Phänomen konnte mithilfe eines theoretischen Modells zum Einfluss von elektronischen Endzuständen reproduziert und erklärt werden. Breitbandige zeitaufgelöste Messungen wiesen einen weiteren Anstieg bei 43 eV kinetischer Energie nach, der ebenfalls mit dem entwickelten Modell übereinstimmt. Die hohe Energieauflösung, die winkelaufgelöste Detektion und die Möglichkeit, innere Elektronenzustände anzuregen, sind zudem ideal um verschiedene Festkörper zu unterscheiden. Dadurch konnte eine relative Verzögerung von 242 ± 64 as für Photoemission von Wolfram gegenüber Wolframcarbid beobachtet werden. Die Abweichung wird einem geometrisch bedingten Unterschied in der mittleren Emissionstiefe der Elektronen zugeschrieben. Die Erkenntnisse aus dieser Arbeit unterstreichen die Wichtigkeit von Anfangs- und Endzuständen für Photoemission und Elektronentransport in Festkörpern. Dies ebnet den Weg für die Untersuchung und das Verständnis von Ladungsspeicherung und -transport in neuartigen Materialien und (opto-) elektronischen Elementen auf atomarer Größenordnung.