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Confocal and cavity-enhanced spectroscopy of semiconductor van der Waals heterostructures
Confocal and cavity-enhanced spectroscopy of semiconductor van der Waals heterostructures
Heterostrukturen zweidimensionaler Materialien zeichnen sich durch vielverprechende elektronische und optische Eigenschaften aus. Eine sehr bekannte Klasse dieser Heterostrukturen ist aus Monolagen von Übergangsmetalldichalkogeniden aufgebaut. Innerhalb der einzelnen Lagen finden sich unter Photoanregung stark gebundene Exzitonen mit valley-spezifischen optischen Auswahlregeln. Diesevalleytronischen Charakteristiken werden an langlebige Interlagenexzitonen vererbt, die sich in künstlich arrangierten Heterostrukturen erzeugen lassen und ein statisches Dipolmoment senkrecht zur Ebene besitzen. In dieser Arbeit wurden Heterostrukturen aus Molybdändiselenid und Wolframdiselenid mit Methoden der optischen Spektroskopie untersucht. Basierend auf Messungen der Frequenzverdoppelung, differentieller Reflektion, sowie energie- und zeitaufgelöster Photolumineszenz konnte das atomare Register gewachsener Heterobilagen bestimmt werden. In diesem Zusammenhang wurden die optischen Übergänge als Faltung von Interlagenexzitonen in verschiedenen Spin- und Valleykonfigurationen modelliert. Daraufhin wurde die Licht-Materie-Wechselwirkung dieser Kanäle mit einem kryogenen Rasterscanresonator untersucht. Nach der Charakterisierung des Systems wurde seine Längendurchstimmbarkeit genutzt, um die Rekombinationsrate zu verstärken. Diese Messungen erlaubten es, die Raten der Licht-Materie-Wechselwirkung für alle drei Zerfallskanäle zu berechnen. Zusätzlich wurde die Absorption der Interlagenexzitonen in einem hochreflektiven Resonatorsystem gemessen. Der Wert der Absorption stimmt mit den vorangegangenen konfokalen Messungen überein und weist auf eine Dehnungsempfindlichkeit der Polarisation von Interlagenexzitonen hin. Zuletzt wurden Heterobilagen und Heterotrilagen im Hinblick auf den Einfluss einer zusätzlichen Lage auf die optischen Übergänge miteinander verglichen. Konfokale Spektroskopie wurde durch numerische Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie ergänzt. Magnetolumineszenz-Experimente ermöglichten es, zusammen mit den theoretischen Vorhersagen, impulsdirekte Übergänge in der Heterobilage von impulsindirekten Übergängen in der Heterotrilage zu unterscheiden. Diese Erkenntnisse tragen zum Verständnis der optischen Eigenschaften von Heterostrukturen aus Übergangsmetalldichalkogeniden bei und ermöglichen die Konstruktion komplexerer vertikaler Anordnungen., Heterostructures of layered two-dimensional materials have attracted much attention in modern solid state physics due to their promising transport and optical properties. A very prominent class of heterostructures are build of monolayer transition metal dichalcogenides. After photoactivation, the single-layer components host tightly bound excitons with valley-contrasting optical selection rules. Inheriting these valleytronic characteristics, long-lived interlayer excitons with a permanent out-of-plane dipole moment can arise in artificially assembled heterostructures. Within this thesis, heterostructures of molybdenum diselenide and tungsten diselenide were studied with optical spectroscopy. Based on measurements of second harmonic generation, differential reflectance as well as energy and time-resolved photoluminescence, the atomic registry of grown heterobilayers was determined. In this context, the optical transitions were modeled as a convolution of interlayer excitons in various spin and valley configurations. Subsequently, the light-matter coupling of these recombination channels was probed by a cryogenic scanning cavity setup. After an initial characterization of the system, its length-tunability was used to enhance the interlayer exciton recombination in the limit of weak coupling. These measurements enabled to infer the light-matter coupling rates for all decay channels. In addition, interlayer exciton absorption was tested in a high finesse scanning cavity system. The measured absorption strength is consistent with the initial confocal studies and indicates a strain-susceptibility of interlayer exciton polarization. Finally, heterobilayer and heterotrilayer structures were investigated in direct comparison, probing the influence of an additional layer of molybdenum diselenide upon the optical transitions. Confocal spectroscopy methods were complemented by numerical calculations using density functional theory. Magneto-luminescence experiments were performed and enabled, along with theorical predictions, to differentiate the momentum direct transition in the heterobilayer from momentum-indirect transition in the heterotrilayer. These results shed light on the intrinsic optical properties of transition metal dichalcogenide heterostructures and facilitate the design of more complex vertical arrangements.
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Förg, Michael
2020
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Förg, Michael (2020): Confocal and cavity-enhanced spectroscopy of semiconductor van der Waals heterostructures. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Heterostrukturen zweidimensionaler Materialien zeichnen sich durch vielverprechende elektronische und optische Eigenschaften aus. Eine sehr bekannte Klasse dieser Heterostrukturen ist aus Monolagen von Übergangsmetalldichalkogeniden aufgebaut. Innerhalb der einzelnen Lagen finden sich unter Photoanregung stark gebundene Exzitonen mit valley-spezifischen optischen Auswahlregeln. Diesevalleytronischen Charakteristiken werden an langlebige Interlagenexzitonen vererbt, die sich in künstlich arrangierten Heterostrukturen erzeugen lassen und ein statisches Dipolmoment senkrecht zur Ebene besitzen. In dieser Arbeit wurden Heterostrukturen aus Molybdändiselenid und Wolframdiselenid mit Methoden der optischen Spektroskopie untersucht. Basierend auf Messungen der Frequenzverdoppelung, differentieller Reflektion, sowie energie- und zeitaufgelöster Photolumineszenz konnte das atomare Register gewachsener Heterobilagen bestimmt werden. In diesem Zusammenhang wurden die optischen Übergänge als Faltung von Interlagenexzitonen in verschiedenen Spin- und Valleykonfigurationen modelliert. Daraufhin wurde die Licht-Materie-Wechselwirkung dieser Kanäle mit einem kryogenen Rasterscanresonator untersucht. Nach der Charakterisierung des Systems wurde seine Längendurchstimmbarkeit genutzt, um die Rekombinationsrate zu verstärken. Diese Messungen erlaubten es, die Raten der Licht-Materie-Wechselwirkung für alle drei Zerfallskanäle zu berechnen. Zusätzlich wurde die Absorption der Interlagenexzitonen in einem hochreflektiven Resonatorsystem gemessen. Der Wert der Absorption stimmt mit den vorangegangenen konfokalen Messungen überein und weist auf eine Dehnungsempfindlichkeit der Polarisation von Interlagenexzitonen hin. Zuletzt wurden Heterobilagen und Heterotrilagen im Hinblick auf den Einfluss einer zusätzlichen Lage auf die optischen Übergänge miteinander verglichen. Konfokale Spektroskopie wurde durch numerische Berechnungen der Dichtefunktionaltheorie ergänzt. Magnetolumineszenz-Experimente ermöglichten es, zusammen mit den theoretischen Vorhersagen, impulsdirekte Übergänge in der Heterobilage von impulsindirekten Übergängen in der Heterotrilage zu unterscheiden. Diese Erkenntnisse tragen zum Verständnis der optischen Eigenschaften von Heterostrukturen aus Übergangsmetalldichalkogeniden bei und ermöglichen die Konstruktion komplexerer vertikaler Anordnungen.

Abstract

Heterostructures of layered two-dimensional materials have attracted much attention in modern solid state physics due to their promising transport and optical properties. A very prominent class of heterostructures are build of monolayer transition metal dichalcogenides. After photoactivation, the single-layer components host tightly bound excitons with valley-contrasting optical selection rules. Inheriting these valleytronic characteristics, long-lived interlayer excitons with a permanent out-of-plane dipole moment can arise in artificially assembled heterostructures. Within this thesis, heterostructures of molybdenum diselenide and tungsten diselenide were studied with optical spectroscopy. Based on measurements of second harmonic generation, differential reflectance as well as energy and time-resolved photoluminescence, the atomic registry of grown heterobilayers was determined. In this context, the optical transitions were modeled as a convolution of interlayer excitons in various spin and valley configurations. Subsequently, the light-matter coupling of these recombination channels was probed by a cryogenic scanning cavity setup. After an initial characterization of the system, its length-tunability was used to enhance the interlayer exciton recombination in the limit of weak coupling. These measurements enabled to infer the light-matter coupling rates for all decay channels. In addition, interlayer exciton absorption was tested in a high finesse scanning cavity system. The measured absorption strength is consistent with the initial confocal studies and indicates a strain-susceptibility of interlayer exciton polarization. Finally, heterobilayer and heterotrilayer structures were investigated in direct comparison, probing the influence of an additional layer of molybdenum diselenide upon the optical transitions. Confocal spectroscopy methods were complemented by numerical calculations using density functional theory. Magneto-luminescence experiments were performed and enabled, along with theorical predictions, to differentiate the momentum direct transition in the heterobilayer from momentum-indirect transition in the heterotrilayer. These results shed light on the intrinsic optical properties of transition metal dichalcogenide heterostructures and facilitate the design of more complex vertical arrangements.