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Time-resolved microscopy of near-infrared to visible waveforms
Time-resolved microscopy of near-infrared to visible waveforms
Laser pulses, since their first demonstration in 1960, have reached an unprecedented level of temporal confinement: light fields on a femtosecond timescale are widely available and routine in modern experiments. Nowadays, ultrashort few-cycle electric fields can be utilized to generate even shorter, attosecond pulses, establishing a new direction of optics called attosecond physics. Such short light localization provides incredibly high temporal resolution, enabling direct observation of sub-cycle dynamics of the interaction of the fundamental waveform with matter in pump-probe measurements. Generation of attosecond pulses is an extremely sophisticated task, involving highly nonlinear processes and requiring a vacuum environment. Therefore, free-space methods that allow for the reconstruction of the time-varying field oscillations and direct performance of experiments with attosecond temporal precision are being developed. As the electric field is a function of time and space, the time-varying component is not always able to fully characterize the pulse. The large bandwidth associated with ultrashort pulses can be a reason for the formation of harmful spatio-temporal distortions. They often lead to a significant peak intensity reduction and unexpected experimental outcomes. The lack of direct access to the spatio-temporal evolution of near-infrared and visible few-cycle pulses is indeed of great concern. A potential spatio-temporal metrology technique can not only detect various distortions but also probe the properties of spatially inhomogeneous samples, extending the field-resolved spectroscopic toolbox to include spatial dimensions. This dissertation aims to advance a revolutionary metrology approach for absolute space-time characterization of electric fields by extending its capacity to the near-infrared and visible spectral regions. Its application in microscopy yields detection of subwavelength-localized structures in a wide-field geometry and extraction of spatio-temporal light-matter interaction with sub-cycle temporal resolution. This work is based on a well-established technique for complete field reconstruction, referred to as electro-optic sampling. The concept of electro-optic sampling relies on a phase-stable test field to be sampled that is coincident with an ultrashort probe pulse in an electro-optic crystal. Their nonlinear interaction induces a polarization rotation of the probe pulse that is sensitive to the strength and sign of the test electric field at a given instant. By varying the time delay between the pulses and employing dedicated instruments to read out the polarization rotation, it is possible to completely reconstruct the test field. Such instruments typically average over the spatial variations of the polarization rotation, yielding a single temporal waveform. Therefore, the assumption about homogeneous spatial distribution of the investigated field has to be made in these measurements. Alternatively, the dependence of the polarization rotation on the spatial coordinates in electro-optic sampling can be recorded using a standard imaging system. In this case, absolute spatio-temporal field information about the test electric field including the carrier envelope phase can be measured. We refer to this technique as electro-optic imaging. The optical scheme for electro-optic imaging was first introduced with relatively long pulses, in the terahertz spectral range (0.1-10 THz). In the present thesis, we dramatically extend the detection limits of electro-optic imaging towards shorter wavelengths, as low as 670 nm (450 THz). For the first time, the imaging technique is applied to demonstrate the full spatio-temporal reconstruction of few-cycle pulses in the near-infrared and visible regimes. Arbitrary spatio-temporal distortions of the laser pulses are detected and analyzed by converting time-dependent field snapshots into a hyperspectral image. Direct access to spatio-temporal dynamics of the electric field is utilized to investigate innovative metasurface optical devices and their incredible control over light properties. Metasurface optics allow diffraction-limited performance to be realized without cumbersome optical designs. The imaging apparatus can open a new door to comprehensive stu-dies of absolute space-time light confinement after the interaction of metasurface optics with an incident broadband field. It is particularly intriguing that not only the far-field but also near-field radiation can be accessed with electro-optic imaging in real time. This has been demonstrated in terahertz range, where microscopic samples placed directly on a thin electro-optic crystal were imaged with subwavelength resolution. A proof-of-concept of near-field detection in the near-infra-red range is shown by utilizing field enhancement with spherical microparticles. The imaging apparatus presented in this dissertation is expected to enrich the tools of attosecond metrology by including spatial dimensions. Additionally, this field-resolved microscopy method opens a novel path towards wide-field hyperspectral and label-free imaging with subwavelength resolution for applications in nanoscience and biology., Seit ihrer ersten Demonstration im Jahr 1960 haben Laserpulse ein noch nie dagewesenes Niveau der zeitlichen Begrenzung erreicht: Lichtfelder auf der Zeitskala von Femtosekunden sind weithin verfügbar und in modernen Experimenten Routine. Solche ultrakurze elektrische Felder mit nur wenigen Schwingungszyklen können z.B. dazu genutzt werden, um noch kürzere Pulse, Attosekunden-Pulse, zu erzeugen, wodurch eine neue Richtung der Optik etabliert wurde, die Attosekunden-Physik. Eine solche kurze Lichtlokalisierung bietet eine extrem hohe zeitliche Auflösung und ermöglicht die direkte Beobachtung der Subzyklus-Dynamik zwischen Licht und Materie mit Hilfe von Pump-Probe-Messungen. Die Erzeugung von Attosekunden-Pulsen ist eine äußerst anspruchsvolle Aufgabe, die hochgradig nichtlineare Prozesse beinhaltet und eine Vakuumumgebung erfordert. Daher werden Techniken entwickelt, die die Rekonstruktion der zeitvariablen Feldschwingungen und die direkte Durchführung von Experimenten mit Attosekunden-Zeitgenauigkeit in Normalbedingungen ermöglichen. Da das elektrische Feld eine Funktion von Zeit und Raum ist, kann eine Reduktion auf die zeitliche Komponente alleinden Laserpuls im Allgemeinen nicht vollständig charakterisieren. Die große Bandbreite, die mit ultrakurzen Pulsen einher geht, kann ein Grund für die Bildung von störenden raum-zeitlichen Verzerrungen sein. Diese können zu einer signifikanten Verringerung der Spitzenintensität und zu unerwarteten experimentellen Ergebnissen führen. Das nicht Vorhanden sein einer Möglichkeit die raum-zeitlichen Entwicklung von ultrakurzen Pulsen im nahen Infrarot und Sichtbaren direkt zu bestimmen ist bedauernswert. Eine solche raum-zeitliche Messtechnik könnte nicht nur verschiedene Verzerrungen quantifizieren, sondern erlaubt es auch die Eigenschaften räumlich inhomogener Proben auf die Pulse zu untersuchen und erweitert die feldaufgelöste spektroskopische Toolbox auf die räumliche Ausdehnung der Pulse. Ziel dieser Dissertation ist die Weiterentwicklung eines revolutionären Ansatzes zur absoluten Raum-Zeit-Charakterisierung elektrischer Felder, wobei seine Kapazität auf den nahen Infrarot- und Sichtbaren Spektralbereich ausgedehnt werden soll. Seine Implementierung in der Mikroskopie ermöglicht die Detektion von subwellenlängen-lokalisierten Strukturen in einer Weitfeldgeometrie und die Extraktion von raum-zeitlicher Licht-Materie-Wechselwirkung mit subzyklischer zeitlicher Auflösung. Diese Arbeit basiert auf einer weit verbreiteten Technik zur vollständigen Feldrekonstruktion, die als elektro-optische Abtasten bezeichnet wird. Das Konzept des elektro-optischen Abtastens beruht auf einem phasenstabilen Testfeld, das mit einem ultrakurzen Abfragepuls in einem elektro-optischen Kristall koinzidierend vermessen wird. Ihre nichtlineare Wechselwirkung induziert eine Polarisationsdrehung des Abfragepulses, die proportional zur Stärke und Richtungs des vorliegenden elektrischen Testfeldes ist. Durch Variation der Zeitverzögerung zwischen den Pulsen und durch den Einsatz spezieller Instrumente zum Auslesen der Polarisationsdrehung ist es möglich, das Testfeld vollständig zu rekonstruieren. Typischerweise mitteln solche Instrumente über die räumlichen Verteilung der Polarisationsdrehung, was zu einer einzigen zeitlichen Wellenform führt. Daher muss bei diesen Messungen die Annahme einer homogenen räumlichen Verteilung des untersuchten Feldes getroffen werden. Alternativ kann die Abhängigkeit der Polarisationsdrehung von den Raumkoordinaten bei der elektro-optischen Abtastung mit einem Standard-Bildgebungssystem aufgezeichnet werden. In diesem Fall kann die absolute raum-zeitliche Feldinformation über das elektrische Testfeld einschließlich der Phase zur Einhüllenden gemessen werden. Wir bezeichnen diese Technik als elektro-optische Bildgebung. Das optische Schema für die elektro-optische Bildgebung wurde zuerst mit relativ langen Pulsen im Terahertz-Spektralbereich (0.1-10 THz) eingeführt. In der vorliegenden Arbeit erweitern wir die Nachweisgrenze der elektro-optischen Bildgebung dramatisch in Richtung kürzerer Wellenlängen, bis hinunter zu 670 nm (450 THz). Erstmals wird die bildgebende Technik dazu benutzt, um die vollständige räumlich-zeitliche Rekonstruktion von Impulsen mit wenigen Zyklen im nahen Infrarot und im sichtbaren Bereich zu demonstrieren. Beliebige räumlich-zeitliche Verzerrungen der Laserpulse werden durch die Umwandlung zeitabhängiger Feldaufnahmen in ein hyperspektrales Bild detektiert und analysiert. Mit der direkten Charakterisierung der raum-zeitlichen Dynamik des elektrischen Feldes werden innovative Optiken, mit metastrukturierte Oberflächen, und deren unglaubliche Kontrolle über die Lichteigenschaften untersucht. Diese sogenannten Metasurface-Optiken erlauben beugungsbegrenzte Abbildungen durch eine einzige optische Komponente. Die elektro-optische Bildgebung bereitet den Weg zu umfassenden Untersuchungen der absoluten Raum-Zeit-Lichtverteilung eines breitbandigen einfallenden Lichtfeldes nach der Wechselwirkung mit der Metasurface-Optik. Besonders faszinierend ist, dass nicht nur die Fernfeld-, sondern auch die Nahfeldstrahlung mit der elektro-optischen Bildgebung in Echtzeit zugänglich ist. Dies wurde im Terahertz-Bereich demonstriert, wenn mikroskopische Proben, die direkt auf einem dünnen elektro-optischen Kristall platziert sind, nicht beugungslimitiert abgebildet wurden. Ein proof-of-concept der Nahfelddetektion im nahen Infrarotbereich wird durch die Nutzung der Felderhöhung mit sphärischen Mikropartikeln gezeigt. Der in dieser Dissertation vorgestellte bildgebende Apparat bereichert die Werkzeuge der Attosekunden-Metrologie durch die zusätzliche räumliche Auflösung. Darüber hinaus eröffnet diese feldaufgelöste mikroskopische Methode eine neue Möglichkeit einer hyperspektralen und markierungsfreien nicht beugungslimitierten Weitfeld-Bildgebung für Anwendungen in den Nanowissenschaften und der Biologie.
Super-resolution microscopy, Field-resolved microscopy, Electro-optic sampling
Mamaikin, Mikhail
2020
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Mamaikin, Mikhail (2020): Time-resolved microscopy of near-infrared to visible waveforms. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Laser pulses, since their first demonstration in 1960, have reached an unprecedented level of temporal confinement: light fields on a femtosecond timescale are widely available and routine in modern experiments. Nowadays, ultrashort few-cycle electric fields can be utilized to generate even shorter, attosecond pulses, establishing a new direction of optics called attosecond physics. Such short light localization provides incredibly high temporal resolution, enabling direct observation of sub-cycle dynamics of the interaction of the fundamental waveform with matter in pump-probe measurements. Generation of attosecond pulses is an extremely sophisticated task, involving highly nonlinear processes and requiring a vacuum environment. Therefore, free-space methods that allow for the reconstruction of the time-varying field oscillations and direct performance of experiments with attosecond temporal precision are being developed. As the electric field is a function of time and space, the time-varying component is not always able to fully characterize the pulse. The large bandwidth associated with ultrashort pulses can be a reason for the formation of harmful spatio-temporal distortions. They often lead to a significant peak intensity reduction and unexpected experimental outcomes. The lack of direct access to the spatio-temporal evolution of near-infrared and visible few-cycle pulses is indeed of great concern. A potential spatio-temporal metrology technique can not only detect various distortions but also probe the properties of spatially inhomogeneous samples, extending the field-resolved spectroscopic toolbox to include spatial dimensions. This dissertation aims to advance a revolutionary metrology approach for absolute space-time characterization of electric fields by extending its capacity to the near-infrared and visible spectral regions. Its application in microscopy yields detection of subwavelength-localized structures in a wide-field geometry and extraction of spatio-temporal light-matter interaction with sub-cycle temporal resolution. This work is based on a well-established technique for complete field reconstruction, referred to as electro-optic sampling. The concept of electro-optic sampling relies on a phase-stable test field to be sampled that is coincident with an ultrashort probe pulse in an electro-optic crystal. Their nonlinear interaction induces a polarization rotation of the probe pulse that is sensitive to the strength and sign of the test electric field at a given instant. By varying the time delay between the pulses and employing dedicated instruments to read out the polarization rotation, it is possible to completely reconstruct the test field. Such instruments typically average over the spatial variations of the polarization rotation, yielding a single temporal waveform. Therefore, the assumption about homogeneous spatial distribution of the investigated field has to be made in these measurements. Alternatively, the dependence of the polarization rotation on the spatial coordinates in electro-optic sampling can be recorded using a standard imaging system. In this case, absolute spatio-temporal field information about the test electric field including the carrier envelope phase can be measured. We refer to this technique as electro-optic imaging. The optical scheme for electro-optic imaging was first introduced with relatively long pulses, in the terahertz spectral range (0.1-10 THz). In the present thesis, we dramatically extend the detection limits of electro-optic imaging towards shorter wavelengths, as low as 670 nm (450 THz). For the first time, the imaging technique is applied to demonstrate the full spatio-temporal reconstruction of few-cycle pulses in the near-infrared and visible regimes. Arbitrary spatio-temporal distortions of the laser pulses are detected and analyzed by converting time-dependent field snapshots into a hyperspectral image. Direct access to spatio-temporal dynamics of the electric field is utilized to investigate innovative metasurface optical devices and their incredible control over light properties. Metasurface optics allow diffraction-limited performance to be realized without cumbersome optical designs. The imaging apparatus can open a new door to comprehensive stu-dies of absolute space-time light confinement after the interaction of metasurface optics with an incident broadband field. It is particularly intriguing that not only the far-field but also near-field radiation can be accessed with electro-optic imaging in real time. This has been demonstrated in terahertz range, where microscopic samples placed directly on a thin electro-optic crystal were imaged with subwavelength resolution. A proof-of-concept of near-field detection in the near-infra-red range is shown by utilizing field enhancement with spherical microparticles. The imaging apparatus presented in this dissertation is expected to enrich the tools of attosecond metrology by including spatial dimensions. Additionally, this field-resolved microscopy method opens a novel path towards wide-field hyperspectral and label-free imaging with subwavelength resolution for applications in nanoscience and biology.

Abstract

Seit ihrer ersten Demonstration im Jahr 1960 haben Laserpulse ein noch nie dagewesenes Niveau der zeitlichen Begrenzung erreicht: Lichtfelder auf der Zeitskala von Femtosekunden sind weithin verfügbar und in modernen Experimenten Routine. Solche ultrakurze elektrische Felder mit nur wenigen Schwingungszyklen können z.B. dazu genutzt werden, um noch kürzere Pulse, Attosekunden-Pulse, zu erzeugen, wodurch eine neue Richtung der Optik etabliert wurde, die Attosekunden-Physik. Eine solche kurze Lichtlokalisierung bietet eine extrem hohe zeitliche Auflösung und ermöglicht die direkte Beobachtung der Subzyklus-Dynamik zwischen Licht und Materie mit Hilfe von Pump-Probe-Messungen. Die Erzeugung von Attosekunden-Pulsen ist eine äußerst anspruchsvolle Aufgabe, die hochgradig nichtlineare Prozesse beinhaltet und eine Vakuumumgebung erfordert. Daher werden Techniken entwickelt, die die Rekonstruktion der zeitvariablen Feldschwingungen und die direkte Durchführung von Experimenten mit Attosekunden-Zeitgenauigkeit in Normalbedingungen ermöglichen. Da das elektrische Feld eine Funktion von Zeit und Raum ist, kann eine Reduktion auf die zeitliche Komponente alleinden Laserpuls im Allgemeinen nicht vollständig charakterisieren. Die große Bandbreite, die mit ultrakurzen Pulsen einher geht, kann ein Grund für die Bildung von störenden raum-zeitlichen Verzerrungen sein. Diese können zu einer signifikanten Verringerung der Spitzenintensität und zu unerwarteten experimentellen Ergebnissen führen. Das nicht Vorhanden sein einer Möglichkeit die raum-zeitlichen Entwicklung von ultrakurzen Pulsen im nahen Infrarot und Sichtbaren direkt zu bestimmen ist bedauernswert. Eine solche raum-zeitliche Messtechnik könnte nicht nur verschiedene Verzerrungen quantifizieren, sondern erlaubt es auch die Eigenschaften räumlich inhomogener Proben auf die Pulse zu untersuchen und erweitert die feldaufgelöste spektroskopische Toolbox auf die räumliche Ausdehnung der Pulse. Ziel dieser Dissertation ist die Weiterentwicklung eines revolutionären Ansatzes zur absoluten Raum-Zeit-Charakterisierung elektrischer Felder, wobei seine Kapazität auf den nahen Infrarot- und Sichtbaren Spektralbereich ausgedehnt werden soll. Seine Implementierung in der Mikroskopie ermöglicht die Detektion von subwellenlängen-lokalisierten Strukturen in einer Weitfeldgeometrie und die Extraktion von raum-zeitlicher Licht-Materie-Wechselwirkung mit subzyklischer zeitlicher Auflösung. Diese Arbeit basiert auf einer weit verbreiteten Technik zur vollständigen Feldrekonstruktion, die als elektro-optische Abtasten bezeichnet wird. Das Konzept des elektro-optischen Abtastens beruht auf einem phasenstabilen Testfeld, das mit einem ultrakurzen Abfragepuls in einem elektro-optischen Kristall koinzidierend vermessen wird. Ihre nichtlineare Wechselwirkung induziert eine Polarisationsdrehung des Abfragepulses, die proportional zur Stärke und Richtungs des vorliegenden elektrischen Testfeldes ist. Durch Variation der Zeitverzögerung zwischen den Pulsen und durch den Einsatz spezieller Instrumente zum Auslesen der Polarisationsdrehung ist es möglich, das Testfeld vollständig zu rekonstruieren. Typischerweise mitteln solche Instrumente über die räumlichen Verteilung der Polarisationsdrehung, was zu einer einzigen zeitlichen Wellenform führt. Daher muss bei diesen Messungen die Annahme einer homogenen räumlichen Verteilung des untersuchten Feldes getroffen werden. Alternativ kann die Abhängigkeit der Polarisationsdrehung von den Raumkoordinaten bei der elektro-optischen Abtastung mit einem Standard-Bildgebungssystem aufgezeichnet werden. In diesem Fall kann die absolute raum-zeitliche Feldinformation über das elektrische Testfeld einschließlich der Phase zur Einhüllenden gemessen werden. Wir bezeichnen diese Technik als elektro-optische Bildgebung. Das optische Schema für die elektro-optische Bildgebung wurde zuerst mit relativ langen Pulsen im Terahertz-Spektralbereich (0.1-10 THz) eingeführt. In der vorliegenden Arbeit erweitern wir die Nachweisgrenze der elektro-optischen Bildgebung dramatisch in Richtung kürzerer Wellenlängen, bis hinunter zu 670 nm (450 THz). Erstmals wird die bildgebende Technik dazu benutzt, um die vollständige räumlich-zeitliche Rekonstruktion von Impulsen mit wenigen Zyklen im nahen Infrarot und im sichtbaren Bereich zu demonstrieren. Beliebige räumlich-zeitliche Verzerrungen der Laserpulse werden durch die Umwandlung zeitabhängiger Feldaufnahmen in ein hyperspektrales Bild detektiert und analysiert. Mit der direkten Charakterisierung der raum-zeitlichen Dynamik des elektrischen Feldes werden innovative Optiken, mit metastrukturierte Oberflächen, und deren unglaubliche Kontrolle über die Lichteigenschaften untersucht. Diese sogenannten Metasurface-Optiken erlauben beugungsbegrenzte Abbildungen durch eine einzige optische Komponente. Die elektro-optische Bildgebung bereitet den Weg zu umfassenden Untersuchungen der absoluten Raum-Zeit-Lichtverteilung eines breitbandigen einfallenden Lichtfeldes nach der Wechselwirkung mit der Metasurface-Optik. Besonders faszinierend ist, dass nicht nur die Fernfeld-, sondern auch die Nahfeldstrahlung mit der elektro-optischen Bildgebung in Echtzeit zugänglich ist. Dies wurde im Terahertz-Bereich demonstriert, wenn mikroskopische Proben, die direkt auf einem dünnen elektro-optischen Kristall platziert sind, nicht beugungslimitiert abgebildet wurden. Ein proof-of-concept der Nahfelddetektion im nahen Infrarotbereich wird durch die Nutzung der Felderhöhung mit sphärischen Mikropartikeln gezeigt. Der in dieser Dissertation vorgestellte bildgebende Apparat bereichert die Werkzeuge der Attosekunden-Metrologie durch die zusätzliche räumliche Auflösung. Darüber hinaus eröffnet diese feldaufgelöste mikroskopische Methode eine neue Möglichkeit einer hyperspektralen und markierungsfreien nicht beugungslimitierten Weitfeld-Bildgebung für Anwendungen in den Nanowissenschaften und der Biologie.