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Light-field driven charge and spin transfer
Light-field driven charge and spin transfer
Diese Dissertation erforscht die Wechselwirkung von Licht und Materie mithilfe der Attosekunden-Spektroskopie, die es ermöglicht, die Bewegung von Elektronen in Festkörpern in Echtzeit zu studieren. Diese Untersuchung auf der natürlichen Zeitskala der Elektronendynamik gibt Einblicke in den Ursprung der zugrundeliegenden Effekte, erlaubt deren Verständnis und ermöglicht ihre Kontrolle. Die Steuerung dieser Prozesse ist unter anderem Voraussetzung für die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Geräte, die Datenspeicherung und -verarbeitung mit Petahertz-Wiederholraten ermöglichen. Als zentrales Beispiel wird in dieser Arbeit der magnetische Zustand einer ferromagnetischen Schicht mit zirkular polarisierten Attosekundenpulsen untersucht. Die dadurch erhaltene Spin-Sensitivität ermöglicht erstmals, Magnetisierungsdynamiken mit der außergewöhnlichen Zeitauflösung der Attosekundenphysik zu bestimmen. Diese erstmalige Demonstration von Attosekunden-Zirkulardichroismus als neuer Spektroskopiemethode erlaubt es einen vom oszillierenden elektrischen Feld eines ultrakurzen und intensiven Laserpulses angetriebenen, kohärenten Ladungsträger- und Spintransport über die Grenzfläche eines ferromagnetisch-paramagnetischen Schichtsystems hinweg zu beobachten. Der Abfluss der Spins schwächt das magnetische Moment in der ferromagnetischen Komponente des Schichtsystem ab und führt zu einer effektiven Entmagnetisierung derselben. Diese Änderung des magnetischen Moments wird direkt durch das elektrische Feld des Lichtpulses verursacht, obwohl das elektrische Feld nicht an die Spins der Elektronen koppelt und verläuft damit etwa zwei Größenordnungen schneller ab, als die bisher schnellsten beobachteten Magnetisierungsphänomene. Ein weiterführendes Experiment untersucht Nanopartikel, die wie hier gezeigt wird trotz ihres Durchmessers von weniger als 10nm ein magnetisches Moment ausbilden können. Attosekunden-Spektroskopie an Nanopartikeln bietet die Möglichkeit, die beeindruckende Zeitauflösung mit extremer räumlicher Beschränkung zu kombinieren, um zeitaufgelöste Einblicke auf der Nanometer-Skala zu erhalten. Hierfür wird die Absorption der Nanopartikel im statischen Fall sowie in Anwesenheit eines intensiven Laserpulses gemessen und der zeitliche Verlauf der Änderung der elektronischen Eigenschaften und der Besetzungsverteilungen aus der Messung rekonstruiert. Zum Abgleich der beobachteten magnetischen Änderungen mit der rein elektronischen Materialantwort in Experimenten mit ultrakurzen Laserimpulsen werden Ergebnisse einer weiteren experimentellen Methode vorgestellt, welche es ermöglicht, die Polarisation eines Mediums mit Petahertz-Abtastraten zu vermessen. Diese Technik wird verwendet, um nichtlineare Effekte in einem Halbleiter zu analysieren, die durch einen ultrakurzen Lichtpuls, der nur aus etwas mehr als einem optischen Oszillationszyklus besteht, hervorgerufen werden. Das Experiment erlaubt es Rückschlüsse auf die elektronische Antwort des Systems und ihre zeitliche Struktur zu ziehen, sowie über den dynamischen Energieaustausch während der Wechselwirkung der Probe mit dem starken elektrischen Feld des Laserpulses. Aufgrund der kleinen Bandlücke von Halbleitern werden vergleichsweise niedrige elektrische Feldstärken benötigt, um nichtlineare Effekte hervorzurufen und die Messung erlaubt erste Einblicke in die Rolle elektronischer Kohärenzen in der Starkfeldpyhsik.
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Siegrist, Florian
2020
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Siegrist, Florian (2020): Light-field driven charge and spin transfer. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Diese Dissertation erforscht die Wechselwirkung von Licht und Materie mithilfe der Attosekunden-Spektroskopie, die es ermöglicht, die Bewegung von Elektronen in Festkörpern in Echtzeit zu studieren. Diese Untersuchung auf der natürlichen Zeitskala der Elektronendynamik gibt Einblicke in den Ursprung der zugrundeliegenden Effekte, erlaubt deren Verständnis und ermöglicht ihre Kontrolle. Die Steuerung dieser Prozesse ist unter anderem Voraussetzung für die Entwicklung neuartiger optoelektronischer Geräte, die Datenspeicherung und -verarbeitung mit Petahertz-Wiederholraten ermöglichen. Als zentrales Beispiel wird in dieser Arbeit der magnetische Zustand einer ferromagnetischen Schicht mit zirkular polarisierten Attosekundenpulsen untersucht. Die dadurch erhaltene Spin-Sensitivität ermöglicht erstmals, Magnetisierungsdynamiken mit der außergewöhnlichen Zeitauflösung der Attosekundenphysik zu bestimmen. Diese erstmalige Demonstration von Attosekunden-Zirkulardichroismus als neuer Spektroskopiemethode erlaubt es einen vom oszillierenden elektrischen Feld eines ultrakurzen und intensiven Laserpulses angetriebenen, kohärenten Ladungsträger- und Spintransport über die Grenzfläche eines ferromagnetisch-paramagnetischen Schichtsystems hinweg zu beobachten. Der Abfluss der Spins schwächt das magnetische Moment in der ferromagnetischen Komponente des Schichtsystem ab und führt zu einer effektiven Entmagnetisierung derselben. Diese Änderung des magnetischen Moments wird direkt durch das elektrische Feld des Lichtpulses verursacht, obwohl das elektrische Feld nicht an die Spins der Elektronen koppelt und verläuft damit etwa zwei Größenordnungen schneller ab, als die bisher schnellsten beobachteten Magnetisierungsphänomene. Ein weiterführendes Experiment untersucht Nanopartikel, die wie hier gezeigt wird trotz ihres Durchmessers von weniger als 10nm ein magnetisches Moment ausbilden können. Attosekunden-Spektroskopie an Nanopartikeln bietet die Möglichkeit, die beeindruckende Zeitauflösung mit extremer räumlicher Beschränkung zu kombinieren, um zeitaufgelöste Einblicke auf der Nanometer-Skala zu erhalten. Hierfür wird die Absorption der Nanopartikel im statischen Fall sowie in Anwesenheit eines intensiven Laserpulses gemessen und der zeitliche Verlauf der Änderung der elektronischen Eigenschaften und der Besetzungsverteilungen aus der Messung rekonstruiert. Zum Abgleich der beobachteten magnetischen Änderungen mit der rein elektronischen Materialantwort in Experimenten mit ultrakurzen Laserimpulsen werden Ergebnisse einer weiteren experimentellen Methode vorgestellt, welche es ermöglicht, die Polarisation eines Mediums mit Petahertz-Abtastraten zu vermessen. Diese Technik wird verwendet, um nichtlineare Effekte in einem Halbleiter zu analysieren, die durch einen ultrakurzen Lichtpuls, der nur aus etwas mehr als einem optischen Oszillationszyklus besteht, hervorgerufen werden. Das Experiment erlaubt es Rückschlüsse auf die elektronische Antwort des Systems und ihre zeitliche Struktur zu ziehen, sowie über den dynamischen Energieaustausch während der Wechselwirkung der Probe mit dem starken elektrischen Feld des Laserpulses. Aufgrund der kleinen Bandlücke von Halbleitern werden vergleichsweise niedrige elektrische Feldstärken benötigt, um nichtlineare Effekte hervorzurufen und die Messung erlaubt erste Einblicke in die Rolle elektronischer Kohärenzen in der Starkfeldpyhsik.