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Optical overtones and light amplification in metal halide perovskite nanocrystals
Optical overtones and light amplification in metal halide perovskite nanocrystals
The rise of semiconductor materials has paved the way for the direct conversion of solar light into usable electric energy. However, this process is limited by a material-specific property (the bandgap), which demarcates the efficient energy conversion to a small portion of the solar spectrum. In this thesis, steps towards extending this range of efficient conversion are taken. To this end, metal halide perovskites, a class of materials which have been recently shown to possess a huge potential for photovoltaic as well as for light-emitting applications, are analysed here in the form of nanocrystals. The existence of a novel interplay between below-bandgap photons and integer multiples of the material excitonic bandgap is revealed in these nanocrystals. This effect leads to an energy exchange that is particularly favoured under specific resonant conditions, which is amazingly analogue to the acoustic phenomenon of overtones and their resonances. Interestingly, this resonance effect is observed only when the nanocrystals are assembled in an ordered fashion, forming so-called supercrystals. This phenomenon can be attributed to a reduction in incidence of Auger recombination as a result of the electronic coupling between the individual nanocrystals. When the supercrystal geometry is kept, the chemical composition of the perovskites can be varied to tune the energetic position of the resonances. The effect of electronic coupling on the light emission and light amplification properties of the perovskite nanocrystals is analysed as well. The feeding mechanism for amplified spontaneous emission is investigated and the emission from the supercrystals is revealed to be responsible for the light amplification in the system. These findings are relevant for the design of solar cells, as harvesting and converting the maximum amount of light into usable power, hence reducing the losses, is one of the main goals to overcome the Shockley-Queisser limit to achieve higher efficiency in the solar cells of tomorrow., Die breitgefächerte Forschung an Halbleitermaterialien hat die direkte Umwandlung von Sonnenlicht in elektrischer Energie ermöglicht. Dieser Prozesses ist jedoch durch eine materialspezifische Eigenschaft (die Bandlücke) limitiert, welche die effiziente Energieumwandlung auf einen kleinen Teil des Sonnenspektrums begrenzt. In dieser Arbeit werden Methoden entwickelt, um diesen Bereich der effizienten Umwandlung zu erweitern. In den letzten Jahren hat die Gruppe der Metall Halogen Perowskite großes Potential sowohl für die Photovoltaik als auch für lichterzeugende Anwendungen gezeigt. Diese werden daher hier in Form von Nanokristallen untersucht. Die Existenz eines neuartigen Wechselspiels zwischen Photonen unterhalb der Bandlücke und ganzzahligen Vielfachen der exzitonischen Bandlücke des Materials wird in den Nanokristallen entdeckt. Dieser Effekt führt zu einem besonders günstigen Energieaustausch unter bestimmten Resonanzbedingungen, was erstaunlich analog zu dem akustischen Phänomen der Obertöne und deren Resonanzen ist. Interessanterweise kann dieser Resonanzeffekt nur beobachtet werden, wenn die Nanokristalle zu sogenannten Superkristallen zusammengesetzt werden. Dieses Phänomen kann auf den Rückgang der Auger Rekombination aufgrund der elektronischen Kopplung zwischen den einzelnen Nanokristallen zurückgeführt werden. Während die Geometrie der Superkristalle beibehalten wird, kann die chemische Zusammensetzung der Perowskite variiert werden, um die energetische Position der Resonanzen abzustimmen. Der Effekt der elektronischen Kopplung auf die Lichtemissions- und die Lichtverstärkungseigenschaften der Perowskit-Nanokristalle wird ebenfalls analysiert. Der Einspeisungsmechanismus für verstärkte spontane Emission wird untersucht und es wird festgestellt, dass die Emission aus den Superkristallen für die Lichtverstärkung im System verantwortlich ist. Diese Erkenntnisse sind für Anwendungen in Solarzellen relevant, da die Gewinnung und Umwandlung der maximalen Lichtmenge in nutzbare Energie und damit die Reduzierung von Verlusten eines der Hauptziele ist, um die Shockley-Queisser-Grenze zu überwinden und einen höheren Wirkungsgrad in den Solarzellen von morgen zu erzielen.
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Manzi, Aurora
2019
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Manzi, Aurora (2019): Optical overtones and light amplification in metal halide perovskite nanocrystals. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

The rise of semiconductor materials has paved the way for the direct conversion of solar light into usable electric energy. However, this process is limited by a material-specific property (the bandgap), which demarcates the efficient energy conversion to a small portion of the solar spectrum. In this thesis, steps towards extending this range of efficient conversion are taken. To this end, metal halide perovskites, a class of materials which have been recently shown to possess a huge potential for photovoltaic as well as for light-emitting applications, are analysed here in the form of nanocrystals. The existence of a novel interplay between below-bandgap photons and integer multiples of the material excitonic bandgap is revealed in these nanocrystals. This effect leads to an energy exchange that is particularly favoured under specific resonant conditions, which is amazingly analogue to the acoustic phenomenon of overtones and their resonances. Interestingly, this resonance effect is observed only when the nanocrystals are assembled in an ordered fashion, forming so-called supercrystals. This phenomenon can be attributed to a reduction in incidence of Auger recombination as a result of the electronic coupling between the individual nanocrystals. When the supercrystal geometry is kept, the chemical composition of the perovskites can be varied to tune the energetic position of the resonances. The effect of electronic coupling on the light emission and light amplification properties of the perovskite nanocrystals is analysed as well. The feeding mechanism for amplified spontaneous emission is investigated and the emission from the supercrystals is revealed to be responsible for the light amplification in the system. These findings are relevant for the design of solar cells, as harvesting and converting the maximum amount of light into usable power, hence reducing the losses, is one of the main goals to overcome the Shockley-Queisser limit to achieve higher efficiency in the solar cells of tomorrow.

Abstract

Die breitgefächerte Forschung an Halbleitermaterialien hat die direkte Umwandlung von Sonnenlicht in elektrischer Energie ermöglicht. Dieser Prozesses ist jedoch durch eine materialspezifische Eigenschaft (die Bandlücke) limitiert, welche die effiziente Energieumwandlung auf einen kleinen Teil des Sonnenspektrums begrenzt. In dieser Arbeit werden Methoden entwickelt, um diesen Bereich der effizienten Umwandlung zu erweitern. In den letzten Jahren hat die Gruppe der Metall Halogen Perowskite großes Potential sowohl für die Photovoltaik als auch für lichterzeugende Anwendungen gezeigt. Diese werden daher hier in Form von Nanokristallen untersucht. Die Existenz eines neuartigen Wechselspiels zwischen Photonen unterhalb der Bandlücke und ganzzahligen Vielfachen der exzitonischen Bandlücke des Materials wird in den Nanokristallen entdeckt. Dieser Effekt führt zu einem besonders günstigen Energieaustausch unter bestimmten Resonanzbedingungen, was erstaunlich analog zu dem akustischen Phänomen der Obertöne und deren Resonanzen ist. Interessanterweise kann dieser Resonanzeffekt nur beobachtet werden, wenn die Nanokristalle zu sogenannten Superkristallen zusammengesetzt werden. Dieses Phänomen kann auf den Rückgang der Auger Rekombination aufgrund der elektronischen Kopplung zwischen den einzelnen Nanokristallen zurückgeführt werden. Während die Geometrie der Superkristalle beibehalten wird, kann die chemische Zusammensetzung der Perowskite variiert werden, um die energetische Position der Resonanzen abzustimmen. Der Effekt der elektronischen Kopplung auf die Lichtemissions- und die Lichtverstärkungseigenschaften der Perowskit-Nanokristalle wird ebenfalls analysiert. Der Einspeisungsmechanismus für verstärkte spontane Emission wird untersucht und es wird festgestellt, dass die Emission aus den Superkristallen für die Lichtverstärkung im System verantwortlich ist. Diese Erkenntnisse sind für Anwendungen in Solarzellen relevant, da die Gewinnung und Umwandlung der maximalen Lichtmenge in nutzbare Energie und damit die Reduzierung von Verlusten eines der Hauptziele ist, um die Shockley-Queisser-Grenze zu überwinden und einen höheren Wirkungsgrad in den Solarzellen von morgen zu erzielen.