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Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields
Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields
Light-matter interaction is a fundamental process governing many aspects of our daily life. The physics behind this phenomenon helps to understand and ultimately control molecular properties, chemical reactions and biological mechanisms. In order to investigate ultrafast motions of charges on femtosecond scales, this work utilizes few-cycle laser pulses with intensities in the strong-field regime. All presented experiments rely on nanostructures with the ability to alter laser fields on sub-wavelength dimensions, such as the modification of the electric field distribution and the enhancement of the field strengths. Here, spherical nanoparticles are exploited to concentrate the incoming laser fields to selective regions on the particle surface, which triggers laser-induced dissociation processes. Subsequently, the released protons serve as a probe of the inhomogeneous surface charges. In order to detect these probing protons in coincidence with ionized nanoparticles, a novel detection scheme (nanoTRIMS) is introduced. With the help of numerical simulations, a simple model is presented that links the final proton momenta to the characteristic surface charge distribution. This prototypical relation is expected to hold for more complex structures and may also serve as a tool to investigate time-dependent reactions of surface adsorbates. The second part of this thesis covers the plasma expansion of nanoparticles irradiated by strong-field laser pulses. After the plasma generation, the electron and ion density follows a specific temporal evolution. The radial plasma density is probed by x-ray free-electron laser pulses and compared to theoretical predictions. The results confirm that the ablation and expansion of the spherical nanoparticle starts from the outer shell and later penetrates the inner core layers. This study answers questions about fundamental plasma models that are used not only in the scope of strong-field physics but also for technical applications, fusion physics and astrophysical subjects. The smallest nanostructure presented in the current work is the buckminsterfullerene which is a molecule consisting of 60 carbon atoms. Due to its small diameter of 7 ångströms, the electron motions in this C60 molecule occur on timescales of attoseconds. Light in the extreme ultraviolet spectral range excites a collective valence electron motion in C60 with a period of around 210 attoseconds. Furthermore, the emitted photoelectrons interact with plasmonic near-fields induced by few-cycle laser pulses. The photoionization delay of the electrons is retrieved by an attosecond streaking experiment and compared to Monte-Carlo simulations utilizing density functional theory. This thesis investigates instances of light interfering with nanosized structures and ionizing these systems. The subsequent ultrafast dynamics are resolved by femtosecond laser pulses, which improves our knowledge of the many-body process and can stimulate future experiments in this field., Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie bestimmt in unserem Alltag viele fundamentale Vorgänge. Die für dieses Phänomen verantwortlichen physikalischen Grundlagen helfen dabei, Moleküleigenschaften, chemische Reaktionen und biologische Abläufe nicht nur besser zu verstehen, sondern auch zu kontrollieren. Um die ultraschnellen Ladungsbewegungen im Femtosekundenbereich zu untersuchen, werden in dieser Arbeit Wenig-Zyklen-Pulse benutzt, die Intensitäten im Starkfeldregime erreichen. Alle beschriebenen Experimente untersuchen Nanostrukturen, die Laserfelder auf Längenskalen verändern, die kleiner als die Wellenlänge sind. Dazu gehören beispielsweise die Modifikation der elektrischen Feldverteilung und die Erhöhung der Feldstärken. Kugelförmige Nanopartikel werden verwendet, um das einfallende Laserlicht an ausgewählten Stellen auf der Teilchenoberfläche zu konzentrieren, wodurch dort laserinduzierte Dissoziationen ausgelöst werden. Im Anschluss agieren die dabei herausgelösten Protonen als Testteilchen der so erzeugten inhomogenen Oberflächenladungen. Um diese Protonen gemeinsam mit den ionisierten Nanoteilchen zu detektieren, wird ein neuartiger experimenteller Aufbau (nanoTRIMS) verwendet. Mithilfe numerischer Simulationen wird ein einfaches Modell präsentiert, das die gemessenen Protonenimpulse mit den charakteristischen Oberflächenladungsverteilungen verknüpft. Diese spezielle Verknüpfung gilt voraussichtlich auch für komplexere Strukturen und könnte zukünftig als Hilfsmittel dienen, um zeitabhängige Reaktionen von Oberflächenadsorbaten zu untersuchen. Der zweite Teil der Arbeit behandelt die Plasmaexpansion von Nanoteilchen, die mit Starkfeld-Lasern bestrahlt werden. Nach der Plasmaerzeugung entwickelt sich die Dichte der Elektronen und Ionen nach einer bestimmten Dynamik. Die Untersuchung der radialen Plasmadichte erfolgt mittels Streuung von Röntgenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser. Anschließend erfolgt ein Vergleich der gemessenen Dichte mit theoretischen Vorhersagen. Die Ergebnisse bestätigen die Annahme, dass der Abtragungs- und der Ausdehnungsprozess der runden Nanoteilchen von den äußeren Schichten ausgeht und später in den inneren Kern vordringt. Mithilfe der vorliegenden Studie lassen sich Fragen zu fundamentalen Plasmamodellen beantworten, die nicht nur in der Starkfeldphysik, sondern auch in technischen Anwendungen, in der Fusionsphysik und in der Astrophysik Verwendung finden. Ein aus 60 Kohlenstoffatomen bestehendes Molekül -- das Buckminsterfulleren -- ist die kleinste in dieser Arbeit untersuchte Nanostruktur. Aufgrund des geringen Durchmessers von nur 7 Ångström laufen die Elektronenbewegungen im C60-Molekül im Attosekundenbereich ab. So kann Licht im extrem ultravioletten Spektrum eine gemeinsame Schwingung der Valenzelektronen in C60 mit einer Periodendauer von ungefähr 210 Attosekunden anregen. Darüber hinaus interagieren die emittierten Photoelektronen mit den plasmonischen Nahfeldern, die von den Wenig-Zyklen-Pulsen erzeugt werden. In einem Anregungs-Abfrage-Experiment wird die Attosekunden-Verzögerung bei der Photoionisation gemessen und mit Monte-Carlo-Simulationen verglichen, die auf Ergebnissen aus Dichtefunktionaltheorie Rechnungen aufbauen. Im Rahmen dieser Arbeit wird Licht untersucht, das mit nanometergroßen Strukturen in Wechselwirkung steht und diese Systeme ionisiert. Die Auflösung der nachfolgenden ultraschnellen Dynamik mithilfe von Femtosekunden-Laserpulsen erweitert den aktuellen Kenntnisstand dieses Mehrkörperprozesses und regt weitere zukünftige Experimente auf diesem Gebiet an.
Not available
Rupp, Philipp
2019
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Rupp, Philipp (2019): Ultrafast dynamics on nanostructures in strong fields. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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15MB

Abstract

Light-matter interaction is a fundamental process governing many aspects of our daily life. The physics behind this phenomenon helps to understand and ultimately control molecular properties, chemical reactions and biological mechanisms. In order to investigate ultrafast motions of charges on femtosecond scales, this work utilizes few-cycle laser pulses with intensities in the strong-field regime. All presented experiments rely on nanostructures with the ability to alter laser fields on sub-wavelength dimensions, such as the modification of the electric field distribution and the enhancement of the field strengths. Here, spherical nanoparticles are exploited to concentrate the incoming laser fields to selective regions on the particle surface, which triggers laser-induced dissociation processes. Subsequently, the released protons serve as a probe of the inhomogeneous surface charges. In order to detect these probing protons in coincidence with ionized nanoparticles, a novel detection scheme (nanoTRIMS) is introduced. With the help of numerical simulations, a simple model is presented that links the final proton momenta to the characteristic surface charge distribution. This prototypical relation is expected to hold for more complex structures and may also serve as a tool to investigate time-dependent reactions of surface adsorbates. The second part of this thesis covers the plasma expansion of nanoparticles irradiated by strong-field laser pulses. After the plasma generation, the electron and ion density follows a specific temporal evolution. The radial plasma density is probed by x-ray free-electron laser pulses and compared to theoretical predictions. The results confirm that the ablation and expansion of the spherical nanoparticle starts from the outer shell and later penetrates the inner core layers. This study answers questions about fundamental plasma models that are used not only in the scope of strong-field physics but also for technical applications, fusion physics and astrophysical subjects. The smallest nanostructure presented in the current work is the buckminsterfullerene which is a molecule consisting of 60 carbon atoms. Due to its small diameter of 7 ångströms, the electron motions in this C60 molecule occur on timescales of attoseconds. Light in the extreme ultraviolet spectral range excites a collective valence electron motion in C60 with a period of around 210 attoseconds. Furthermore, the emitted photoelectrons interact with plasmonic near-fields induced by few-cycle laser pulses. The photoionization delay of the electrons is retrieved by an attosecond streaking experiment and compared to Monte-Carlo simulations utilizing density functional theory. This thesis investigates instances of light interfering with nanosized structures and ionizing these systems. The subsequent ultrafast dynamics are resolved by femtosecond laser pulses, which improves our knowledge of the many-body process and can stimulate future experiments in this field.

Abstract

Die Wechselwirkung zwischen Licht und Materie bestimmt in unserem Alltag viele fundamentale Vorgänge. Die für dieses Phänomen verantwortlichen physikalischen Grundlagen helfen dabei, Moleküleigenschaften, chemische Reaktionen und biologische Abläufe nicht nur besser zu verstehen, sondern auch zu kontrollieren. Um die ultraschnellen Ladungsbewegungen im Femtosekundenbereich zu untersuchen, werden in dieser Arbeit Wenig-Zyklen-Pulse benutzt, die Intensitäten im Starkfeldregime erreichen. Alle beschriebenen Experimente untersuchen Nanostrukturen, die Laserfelder auf Längenskalen verändern, die kleiner als die Wellenlänge sind. Dazu gehören beispielsweise die Modifikation der elektrischen Feldverteilung und die Erhöhung der Feldstärken. Kugelförmige Nanopartikel werden verwendet, um das einfallende Laserlicht an ausgewählten Stellen auf der Teilchenoberfläche zu konzentrieren, wodurch dort laserinduzierte Dissoziationen ausgelöst werden. Im Anschluss agieren die dabei herausgelösten Protonen als Testteilchen der so erzeugten inhomogenen Oberflächenladungen. Um diese Protonen gemeinsam mit den ionisierten Nanoteilchen zu detektieren, wird ein neuartiger experimenteller Aufbau (nanoTRIMS) verwendet. Mithilfe numerischer Simulationen wird ein einfaches Modell präsentiert, das die gemessenen Protonenimpulse mit den charakteristischen Oberflächenladungsverteilungen verknüpft. Diese spezielle Verknüpfung gilt voraussichtlich auch für komplexere Strukturen und könnte zukünftig als Hilfsmittel dienen, um zeitabhängige Reaktionen von Oberflächenadsorbaten zu untersuchen. Der zweite Teil der Arbeit behandelt die Plasmaexpansion von Nanoteilchen, die mit Starkfeld-Lasern bestrahlt werden. Nach der Plasmaerzeugung entwickelt sich die Dichte der Elektronen und Ionen nach einer bestimmten Dynamik. Die Untersuchung der radialen Plasmadichte erfolgt mittels Streuung von Röntgenpulsen aus einem Freie-Elektronen-Laser. Anschließend erfolgt ein Vergleich der gemessenen Dichte mit theoretischen Vorhersagen. Die Ergebnisse bestätigen die Annahme, dass der Abtragungs- und der Ausdehnungsprozess der runden Nanoteilchen von den äußeren Schichten ausgeht und später in den inneren Kern vordringt. Mithilfe der vorliegenden Studie lassen sich Fragen zu fundamentalen Plasmamodellen beantworten, die nicht nur in der Starkfeldphysik, sondern auch in technischen Anwendungen, in der Fusionsphysik und in der Astrophysik Verwendung finden. Ein aus 60 Kohlenstoffatomen bestehendes Molekül -- das Buckminsterfulleren -- ist die kleinste in dieser Arbeit untersuchte Nanostruktur. Aufgrund des geringen Durchmessers von nur 7 Ångström laufen die Elektronenbewegungen im C60-Molekül im Attosekundenbereich ab. So kann Licht im extrem ultravioletten Spektrum eine gemeinsame Schwingung der Valenzelektronen in C60 mit einer Periodendauer von ungefähr 210 Attosekunden anregen. Darüber hinaus interagieren die emittierten Photoelektronen mit den plasmonischen Nahfeldern, die von den Wenig-Zyklen-Pulsen erzeugt werden. In einem Anregungs-Abfrage-Experiment wird die Attosekunden-Verzögerung bei der Photoionisation gemessen und mit Monte-Carlo-Simulationen verglichen, die auf Ergebnissen aus Dichtefunktionaltheorie Rechnungen aufbauen. Im Rahmen dieser Arbeit wird Licht untersucht, das mit nanometergroßen Strukturen in Wechselwirkung steht und diese Systeme ionisiert. Die Auflösung der nachfolgenden ultraschnellen Dynamik mithilfe von Femtosekunden-Laserpulsen erweitert den aktuellen Kenntnisstand dieses Mehrkörperprozesses und regt weitere zukünftige Experimente auf diesem Gebiet an.