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Terahertzspektroskopie zur Charakterisierung ungeordneter Halbleiter
Terahertzspektroskopie zur Charakterisierung ungeordneter Halbleiter
Ziel dieser Arbeit ist es, das Verständnis des Ladungsträgertransportes in neuartigen poly- und nanokristallinen Halbleitern zu erweitern. In diesen Materialien wird der Ladungsträgertransport durch Korngrenzen behindert, was eine Charakterisierung mit herkömmlichen Methoden erschwert, wenn nicht sogar unmöglich macht. Daher wird bei der neuen Technik der Terahertz-Elektromodulations-Spektroskopie (THz-EMS) eine alternative Herangehensweise gewählt. Hier regt das elektrische Feld eines THz-Pulses die Ladungsträger zur Oszillation an. Die Auslenkung der Ladungsträger ist dabei so gering, dass nur ein kleiner Teil an den Korngrenzen gestreut wird. Der Großteil reagiert auf das anregende THz-Feld mit einem Drude-Verhalten, was bei der Transmission des THz-Pulses zu dessen Absorption und Dispersion führt. Aus dieser Änderung lassen sich fundamentale Transportparameter wie die effektive Masse und die Streuzeit der Ladungsträger bestimmen, was an drei grundsätzlich verschiedenen Materialien belegt wird. Untersuchungen an Galliumnitrid-Dünnfilmen zeigen, dass wichtige Parameter des Ladungstransportes durch die THz-EMS quantitativ korrekt bestimmt werden können. Eine hohe Dichte an Fadenversetzungen in den Dünnfilmen schränkt die Perkolation des Ladungsträgergases ein, was aber keine Auswirkung auf die lokale Beweglichkeit der Ladungsträger hat. Obwohl die Charakterisierung mit klassischen Methoden in diesem Fall nicht möglich ist, zeigen die THz-Experimente die Eigenschaften des lokalen Transports. Die Experimente offenbaren auch, dass hohe Konzentrationen mobiler Ladungsträger die Fadenversetzungen effizient abschirmen und der makroskopische Transport dadurch kaum noch behindert wird. Experimente an polykristallinen Dünnfilmen aus dem organischen Material Pentacen ergeben eine Beweglichkeit, die dem bisherigen Rekordwert in Einkristallen nahe kommt. Des Weiteren zeigen die THz-Messungen, dass der Ladungsträgertransport innerhalb der Körner mit dem Drude-Modell beschrieben werden kann. Zusätzlich wird die Streuzeit der Ladungsträger bestimmt und eine Obergrenze für deren effektive Masse gegeben. Gebräuchliche Modelle beschreiben den Ladungsträgertransport in organischen Halbleitern im Rahmen eines Einzelteilchen-Bildes. Die THz-Experimente an dem organischen Halbleiter C12-BTBT-C12 weisen darauf hin, dass diese Annahme zu kurz greift. Vielmehr lässt sich das Zusammenspiel aus Bandtransport, Abschirmung und kollektiver Reaktion des Ladungsträgergases hinreichend mit dem Drude-Modell beschreiben., The objective of this work is to advance the understanding of charge carrier transport in novel poly- and nanocrystalline semiconductors. In these materials, however, charge transport is hindered by grain boundaries, which makes classical characterization techniques challenging or even impossible. Thus, an alternative approach is used by the novel technique of terahertz electromodulation spectroscopy (THz-EMS). The electrical field of a THz-pulse leads to an oscillatory motion of the charge carriers. The displacement of the charge carriers is much smaller than the average grain size, so only an insignificant fraction is scattered at the grain boundaries. The vast majority of the charge carriers shows a Drude response which leads to absorption and dispersion of the transmitted THz-pulse. These changes allow for the determination of fundamental transport parameters, such as effective masses and scattering times. This is shown by measurements on three entirely different materials. Studies of gallium nitride thin-films show that important parameters of the charge transport can be determined quantitatively by THz-EMS. A high density of threading dislocations in the thin-films restricts the percolation of the charge carrier gas, however, this has no impact on the local mobility of the charge carriers. While the characterization with classical techniques seems impossible, the THz-experiments provide valuable insights into the fundamental transport characteristics. Furthermore, the experiments show that the threading dislocations are well screened by high concentrations of mobile charge carriers, which enhances charge transport on macroscopic distances. Experiments on polycrystalline thin-films of the organic material pentacene reveal a mobility close to the current record value obtained on a single crystal. Additionally, the THz-measurements show that charge transport within the grains can be well described by the Drude model. The scattering time of the charge carriers is determined and an upper limit for the effective mass is given. Charge carrier transport in organic semiconductors is often described in the framework of single-particle pictures. The THz-EMS experiments on the organic semiconductor C12‐BTBT‐C12 indicate that this is not sufficient. The interplay of band transport, screening, and the collective response of the charge carrier gas can be well described by Drude transport.
Terahertz, Spectroscopy, Semiconductor, Organic, Thin Film
Arend, Thomas
2018
German
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Arend, Thomas (2018): Terahertzspektroskopie zur Charakterisierung ungeordneter Halbleiter. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Ziel dieser Arbeit ist es, das Verständnis des Ladungsträgertransportes in neuartigen poly- und nanokristallinen Halbleitern zu erweitern. In diesen Materialien wird der Ladungsträgertransport durch Korngrenzen behindert, was eine Charakterisierung mit herkömmlichen Methoden erschwert, wenn nicht sogar unmöglich macht. Daher wird bei der neuen Technik der Terahertz-Elektromodulations-Spektroskopie (THz-EMS) eine alternative Herangehensweise gewählt. Hier regt das elektrische Feld eines THz-Pulses die Ladungsträger zur Oszillation an. Die Auslenkung der Ladungsträger ist dabei so gering, dass nur ein kleiner Teil an den Korngrenzen gestreut wird. Der Großteil reagiert auf das anregende THz-Feld mit einem Drude-Verhalten, was bei der Transmission des THz-Pulses zu dessen Absorption und Dispersion führt. Aus dieser Änderung lassen sich fundamentale Transportparameter wie die effektive Masse und die Streuzeit der Ladungsträger bestimmen, was an drei grundsätzlich verschiedenen Materialien belegt wird. Untersuchungen an Galliumnitrid-Dünnfilmen zeigen, dass wichtige Parameter des Ladungstransportes durch die THz-EMS quantitativ korrekt bestimmt werden können. Eine hohe Dichte an Fadenversetzungen in den Dünnfilmen schränkt die Perkolation des Ladungsträgergases ein, was aber keine Auswirkung auf die lokale Beweglichkeit der Ladungsträger hat. Obwohl die Charakterisierung mit klassischen Methoden in diesem Fall nicht möglich ist, zeigen die THz-Experimente die Eigenschaften des lokalen Transports. Die Experimente offenbaren auch, dass hohe Konzentrationen mobiler Ladungsträger die Fadenversetzungen effizient abschirmen und der makroskopische Transport dadurch kaum noch behindert wird. Experimente an polykristallinen Dünnfilmen aus dem organischen Material Pentacen ergeben eine Beweglichkeit, die dem bisherigen Rekordwert in Einkristallen nahe kommt. Des Weiteren zeigen die THz-Messungen, dass der Ladungsträgertransport innerhalb der Körner mit dem Drude-Modell beschrieben werden kann. Zusätzlich wird die Streuzeit der Ladungsträger bestimmt und eine Obergrenze für deren effektive Masse gegeben. Gebräuchliche Modelle beschreiben den Ladungsträgertransport in organischen Halbleitern im Rahmen eines Einzelteilchen-Bildes. Die THz-Experimente an dem organischen Halbleiter C12-BTBT-C12 weisen darauf hin, dass diese Annahme zu kurz greift. Vielmehr lässt sich das Zusammenspiel aus Bandtransport, Abschirmung und kollektiver Reaktion des Ladungsträgergases hinreichend mit dem Drude-Modell beschreiben.

Abstract

The objective of this work is to advance the understanding of charge carrier transport in novel poly- and nanocrystalline semiconductors. In these materials, however, charge transport is hindered by grain boundaries, which makes classical characterization techniques challenging or even impossible. Thus, an alternative approach is used by the novel technique of terahertz electromodulation spectroscopy (THz-EMS). The electrical field of a THz-pulse leads to an oscillatory motion of the charge carriers. The displacement of the charge carriers is much smaller than the average grain size, so only an insignificant fraction is scattered at the grain boundaries. The vast majority of the charge carriers shows a Drude response which leads to absorption and dispersion of the transmitted THz-pulse. These changes allow for the determination of fundamental transport parameters, such as effective masses and scattering times. This is shown by measurements on three entirely different materials. Studies of gallium nitride thin-films show that important parameters of the charge transport can be determined quantitatively by THz-EMS. A high density of threading dislocations in the thin-films restricts the percolation of the charge carrier gas, however, this has no impact on the local mobility of the charge carriers. While the characterization with classical techniques seems impossible, the THz-experiments provide valuable insights into the fundamental transport characteristics. Furthermore, the experiments show that the threading dislocations are well screened by high concentrations of mobile charge carriers, which enhances charge transport on macroscopic distances. Experiments on polycrystalline thin-films of the organic material pentacene reveal a mobility close to the current record value obtained on a single crystal. Additionally, the THz-measurements show that charge transport within the grains can be well described by the Drude model. The scattering time of the charge carriers is determined and an upper limit for the effective mass is given. Charge carrier transport in organic semiconductors is often described in the framework of single-particle pictures. The THz-EMS experiments on the organic semiconductor C12‐BTBT‐C12 indicate that this is not sufficient. The interplay of band transport, screening, and the collective response of the charge carrier gas can be well described by Drude transport.