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Crystallization and demixing: morphological structure analysis in many-body systems
Crystallization and demixing: morphological structure analysis in many-body systems
The description and analysis of spatial data is an omnipresent task in both science and industry: In the food industry the distribution and size of pores in baked goods plays a role in their taste. In chemistry, biology and physics spatial data arises in manifold disciplines and on all length scales. On large scales one finds them in the structure of the universe or in earth surveillance data. On small scales one observes highly structured data in inner bones or on minute scales in the deformation of nucleons in nuclear pasta, which is theorized to form during the cooling of a neutron star. In particular in statistical physics many-body-systems have a tendency to collectively form complex structures by self-organization. These complex structures often allow to draw conclusions about the underlying physics. In order to formulate a quantitative relation between the physics of many-body-systems and their morphology, i.e. the spatial structure they assume, a quantitative description of this structure is essential. In this dissertation the spatial structure of phase transitions (crystallization and demixing) in many-body-systems is quantitatively described and analyzed in order to achieve an improved understanding of the physics involved. Regarding the analysis methods applied in this thesis we go beyond conventional linear measures based on two-point correlation functions or the power spectrum. Instead, the aim is a full nonlinear morphological characterization of the spatial data with measures derived from the family of Minkowski functionals and tensors. They are additive, morphological measures related to, not only geometrical concepts like volume, area and curvature, but also to topological aspects such as connectivity and are sensitive to higher order correlation. Complex plasmas (dielectric microparticles immersed in a plasma) are a well suited model system for the particle resolved investigation of many-body processes. Their optical thinness allows for the optical imaging and tracking of the fully resolved trajectories of hundreds of particle layers. Additionally interactions can be tuned over a large range allowing to manipulate the shape and magnitude of the interparticle potential. Since the gas density is typically very low, the particle motion is practically undamped resulting in a direct analogy to the atomistic dynamics in solids or fluids. Liquid-solid phase transition have been considered impossible for a long time since the Mermin-Wagner theorem forbids long-range order in two (or less) dimensions. However, Kosterlitz and Thouless (Nobel prize 2016) circumvented this by replacing the long-range order with a quasi-long-range order and by introducing a topological phase transition mediated by defects. The well accepted KTHNY theory predicts an intermediate anisotropic phase, the hexatic phase. In the first part of this thesis the KTHNY theory is tested for experiments and a simulation of the crystallization of two-dimensional complex plasma sheets. For the same experiments the hypothesis and prediction of the recently developed fractal-domain-structure (FDS) theory is tested. The FDS theory is based on the Frenkel kinetic theory of melting. It postulates a fractal relationship between crystalline domains separated by boundaries of defect lines and predicts a scale-free relation between the system energy and the defect fraction. It is found that the KTHNY theory is not applicable to the liquid-solid phase transition in complex plasmas. The FDS theory however, is validated. The other focus of this thesis is the morphological characterization of fluid-fluid demixing dynamics. The generally accepted mechanism for fluid-fluid demixing is spinodal decomposition. Spinodal decomposition is achieved by a quench deep inside the spinodal curve of the phase diagram. It is characterized by the exponential growth of longwavelength density fluctuations. However the mean-field theory predictions of spinodal decomposition are not consistent with experiments and simulations. This shows the need for particle resolved studies with tunable interactions. To this end complex plasma simulations in flat three-dimensional space and density-functional theory calculations on the two-dimensional sphere are analyzed. In both cases different stages of demixing are identified with distinct domain growth rates during spinodal decomposition. Most importantly, universal demixing behavior is found for different interaction potentials, respectively for different mixture fractions and sphere sizes. These universal features could only be resolved by applying nonlinear measures, going beyond conventional methods based on the power spectral density. This suggests that nonlinear features in the demixing kinetics play an important role and that it is crucial to address this issue in future works., Räumliche Daten zu beschreiben und zu analysieren ist eine allgegenwärtige Problemstellung sowohl in der Wissenschaft als auch in der Industrie: So spielt beispielsweise in der Nahrungsmittelindustrie die räumliche Verteilung und die Größe von Poren in Backwaren eine Rolle für deren Geschmack. In den wissenschaftlichen Gebieten der Chemie, Biologie und der Physik liefern räumlich strukturierte Systeme Grundlage vieler Forschungsbereiche und sind in allen Größenordnungen aufzufinden: Auf großen Skalen z.B. bei der Struktur des Universums oder bei Erdbeobachtungsdaten. Auf kleinen Skalen bei der Struktur im inneren von Knochen oder im kleinsten bei der Verformung von Nukleonen zu nuklearer Pasta, die z.B. beim Abkühlen von Neutronensternen entstehen soll. Insbesondere in der statistischen Physik neigen Vielteilchensysteme dazu, sich in komplexen Strukturen selbst anzuordnen. Diese komplexen räumlichen Strukturen lassen oft Rückschlüsse auf die zugrunde liegende Physik zu. Um einen quantitativen Zusammenhang zwischen der Physik von Vielteilchensystemen und ihrer Morphologie, also der Struktur die diese annehmen, herzustellen, ist eine quantitative Beschreibung dieser Struktur unerlässlich. In dieser Dissertation werden daher die räumlichen Strukturen bei Phasenübergängen (Kristallisation und Entmischung) in Vielteilchensystemen beschrieben und analysiert, um damit Rückschlüsse auf die zugrundeliegende Physik ziehen zu können. Im Hinblick auf die Methoden, die zur Analyse der in dieser Dissertation untersuchten Systeme genutzt werden, gehen wir über konventionelle Methoden, die auf dem Leistungsspektrum oder auf zwei-Punkt Korrelationsfunktionen beruhen, hinaus. Das Ziel ist es die räumlichen Daten vollständig morphologisch zu charakterisieren. Zu diesem Zweck werden Metriken basierend auf der Familie der Minkowski Funktionale und Tensoren abgeleitet. Das sind additive morphologische Maße, die auch Korrelationen höherer Ordnung detektieren können. Sie sind nicht nur mit geometrischen Konzepten wie Volumen, Fläche und Krümmung verwandt, sondern stellen auch Aspekte der Topologie wie z.B. Verbundenheit dar. Komplexe Plasmen (dielektrische Mikropartikel eingebracht in ein Plasma) stellen ein überaus geeignetes Modellsystem für die Untersuchung von Vielteilchenprozessen auf der kinetischen Ebene individueller Teilchen dar, da durch ihre optische Dünnheit die Bildgebung mehrerer hundert Lagen von Teilchen und die volle Auflösung der Teilchentrajektorien ermöglicht wird. Darüber hinaus können die Teilchenwechselwirkungen in Komplexen Plasmen auf vielfältige Art und Weise manipuliert werden. Da der Gasdruck meist sehr gering ist, sind die Teilchenbewegungen praktisch ungedämpft. Dies stellt eine direkte Analogie zur Dynamik von Atomen in Flüssigkeiten oder Festkörpern dar. Flüssig-fest Phasenübergänge in zwei-dimensionalen Systemen wurden lange Zeit als unmöglich erachtet, da das Mermin-Wagner Theorem langreichweitige Ordnung in zwei (oder weniger) Dimensionen verbietet. Kosterlitz und Thouless umgingen diese Problem jedoch, indem sie die langreichweitige Ordnung durch eine quasi-langreichweitige Ordnung ersetzten und einen topologischen Phasenübergang vorstellten, der durch Interaktionen von Kristalldefekten vonstatten geht. Diese allgemein akzeptierte KTHNY Theorie sagt eine anisotrope Zwischenphase vorher, die so genannte hexatische Phase. Im ersten Teil dieser Dissertation werden die Vorhersagen der KTHNY Theorie, anhand von Experimenten und einer Computer Simulation an einzelnen zwei-dimensionalen Komplexen Plasma Kristall-Lagen getestet. Anhand selbiger Experimente wird eine kürzlich neu entwickelte fraktale-Domänen-Struktur (FDS) Theorie getestet. Die FDS Theorie basiert auf der kinetischen Theorie des Schmelzens von Frenkel. Sie postuliert einen fraktalen Zusammenhang zwischen der eingeschlossenen Fläche von kristallinen Domänen und der Länge deren Begrenzung durch Linien aus Kristalldefekten. Es wird gezeigt, dass die KTHNY Theorie nicht auf flüssig-fest Phasenübergänge in zwei-dimensionalen Komplexen Plasmen angewandt werden kann. Die FDS Theorie wird hingegen validiert. Desweiteren wird in dieser Dissertation die morphologische Beschreibung der Entmischungsdynamik von Flüssigkeiten behandelt. Der allgemein anerkannte Mechanismus, der für die Flüssigkeitsentmischung verantwortlich ist, ist die spinodale Dekomposition. Diese wird durch das quenchen (z.B. abkühlen) in den inneren Bereich der spinodalen Kurve im Phasendiagramm ausgelöst. Das charakteristische Merkmal der spinodalen Dekomposition ist der Beginn der Entmischung durch das exponentielle Wachstum von Dichtefluktuationen mit großen Wellenlängen. Die Vorhersagen der Molekularfeldtheorie der spinodalen Dekomposition sind jedoch nicht mit experimentellen Beobachtungen und Simulationen vereinbar. Diese Tatsache zeigt den Bedarf an Studien auf, die es vermögen einzelnen Teilchen zu folgen und bei denen man die Interaktionen zwischen den Teilchen beeinflussen kann. Deshalb werden in dieser Doktorarbeit sowohl Simulationen von Komplexen Plasmen (in drei-dimensionaler Euklidscher Geometrie) als auch Dichtefunktionaltheorie Berechnungen auf der zwei-dimensionalen Sphäre untersucht. In beiden Fällen können verschiedene Stadien in der Dynamik der Entmischung unterschieden werden. Das interessanteste Ergebnis ist die Entdeckung von universellem Verhalten im Entmischungsprozess. Universalität kann in dieser Arbeit im Hinblick auf verschiedene Interaktionspotentiale, bzw. im Hinblick auf verschiedene Mischungsverhältnisse und Sphärenradien gezeigt werden. Um diese universellen Eigenschaften zu entdecken, ist die Anwendung nicht-linearer Maße zwingend erforderlich, konventionelle auf dem Leistungsspektrum basierende Maße sind hierfür unzureichend. Dies zeigt, dass die nicht-linearen Eigenschaften des Entmischungsprozesses eine wichtige Rolle spielen und ist deshalb ein Fokus künftiger Arbeitenzu diesem Thema.
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Böbel, Alexander
2018
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Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Böbel, Alexander (2018): Crystallization and demixing: morphological structure analysis in many-body systems. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

The description and analysis of spatial data is an omnipresent task in both science and industry: In the food industry the distribution and size of pores in baked goods plays a role in their taste. In chemistry, biology and physics spatial data arises in manifold disciplines and on all length scales. On large scales one finds them in the structure of the universe or in earth surveillance data. On small scales one observes highly structured data in inner bones or on minute scales in the deformation of nucleons in nuclear pasta, which is theorized to form during the cooling of a neutron star. In particular in statistical physics many-body-systems have a tendency to collectively form complex structures by self-organization. These complex structures often allow to draw conclusions about the underlying physics. In order to formulate a quantitative relation between the physics of many-body-systems and their morphology, i.e. the spatial structure they assume, a quantitative description of this structure is essential. In this dissertation the spatial structure of phase transitions (crystallization and demixing) in many-body-systems is quantitatively described and analyzed in order to achieve an improved understanding of the physics involved. Regarding the analysis methods applied in this thesis we go beyond conventional linear measures based on two-point correlation functions or the power spectrum. Instead, the aim is a full nonlinear morphological characterization of the spatial data with measures derived from the family of Minkowski functionals and tensors. They are additive, morphological measures related to, not only geometrical concepts like volume, area and curvature, but also to topological aspects such as connectivity and are sensitive to higher order correlation. Complex plasmas (dielectric microparticles immersed in a plasma) are a well suited model system for the particle resolved investigation of many-body processes. Their optical thinness allows for the optical imaging and tracking of the fully resolved trajectories of hundreds of particle layers. Additionally interactions can be tuned over a large range allowing to manipulate the shape and magnitude of the interparticle potential. Since the gas density is typically very low, the particle motion is practically undamped resulting in a direct analogy to the atomistic dynamics in solids or fluids. Liquid-solid phase transition have been considered impossible for a long time since the Mermin-Wagner theorem forbids long-range order in two (or less) dimensions. However, Kosterlitz and Thouless (Nobel prize 2016) circumvented this by replacing the long-range order with a quasi-long-range order and by introducing a topological phase transition mediated by defects. The well accepted KTHNY theory predicts an intermediate anisotropic phase, the hexatic phase. In the first part of this thesis the KTHNY theory is tested for experiments and a simulation of the crystallization of two-dimensional complex plasma sheets. For the same experiments the hypothesis and prediction of the recently developed fractal-domain-structure (FDS) theory is tested. The FDS theory is based on the Frenkel kinetic theory of melting. It postulates a fractal relationship between crystalline domains separated by boundaries of defect lines and predicts a scale-free relation between the system energy and the defect fraction. It is found that the KTHNY theory is not applicable to the liquid-solid phase transition in complex plasmas. The FDS theory however, is validated. The other focus of this thesis is the morphological characterization of fluid-fluid demixing dynamics. The generally accepted mechanism for fluid-fluid demixing is spinodal decomposition. Spinodal decomposition is achieved by a quench deep inside the spinodal curve of the phase diagram. It is characterized by the exponential growth of longwavelength density fluctuations. However the mean-field theory predictions of spinodal decomposition are not consistent with experiments and simulations. This shows the need for particle resolved studies with tunable interactions. To this end complex plasma simulations in flat three-dimensional space and density-functional theory calculations on the two-dimensional sphere are analyzed. In both cases different stages of demixing are identified with distinct domain growth rates during spinodal decomposition. Most importantly, universal demixing behavior is found for different interaction potentials, respectively for different mixture fractions and sphere sizes. These universal features could only be resolved by applying nonlinear measures, going beyond conventional methods based on the power spectral density. This suggests that nonlinear features in the demixing kinetics play an important role and that it is crucial to address this issue in future works.

Abstract

Räumliche Daten zu beschreiben und zu analysieren ist eine allgegenwärtige Problemstellung sowohl in der Wissenschaft als auch in der Industrie: So spielt beispielsweise in der Nahrungsmittelindustrie die räumliche Verteilung und die Größe von Poren in Backwaren eine Rolle für deren Geschmack. In den wissenschaftlichen Gebieten der Chemie, Biologie und der Physik liefern räumlich strukturierte Systeme Grundlage vieler Forschungsbereiche und sind in allen Größenordnungen aufzufinden: Auf großen Skalen z.B. bei der Struktur des Universums oder bei Erdbeobachtungsdaten. Auf kleinen Skalen bei der Struktur im inneren von Knochen oder im kleinsten bei der Verformung von Nukleonen zu nuklearer Pasta, die z.B. beim Abkühlen von Neutronensternen entstehen soll. Insbesondere in der statistischen Physik neigen Vielteilchensysteme dazu, sich in komplexen Strukturen selbst anzuordnen. Diese komplexen räumlichen Strukturen lassen oft Rückschlüsse auf die zugrunde liegende Physik zu. Um einen quantitativen Zusammenhang zwischen der Physik von Vielteilchensystemen und ihrer Morphologie, also der Struktur die diese annehmen, herzustellen, ist eine quantitative Beschreibung dieser Struktur unerlässlich. In dieser Dissertation werden daher die räumlichen Strukturen bei Phasenübergängen (Kristallisation und Entmischung) in Vielteilchensystemen beschrieben und analysiert, um damit Rückschlüsse auf die zugrundeliegende Physik ziehen zu können. Im Hinblick auf die Methoden, die zur Analyse der in dieser Dissertation untersuchten Systeme genutzt werden, gehen wir über konventionelle Methoden, die auf dem Leistungsspektrum oder auf zwei-Punkt Korrelationsfunktionen beruhen, hinaus. Das Ziel ist es die räumlichen Daten vollständig morphologisch zu charakterisieren. Zu diesem Zweck werden Metriken basierend auf der Familie der Minkowski Funktionale und Tensoren abgeleitet. Das sind additive morphologische Maße, die auch Korrelationen höherer Ordnung detektieren können. Sie sind nicht nur mit geometrischen Konzepten wie Volumen, Fläche und Krümmung verwandt, sondern stellen auch Aspekte der Topologie wie z.B. Verbundenheit dar. Komplexe Plasmen (dielektrische Mikropartikel eingebracht in ein Plasma) stellen ein überaus geeignetes Modellsystem für die Untersuchung von Vielteilchenprozessen auf der kinetischen Ebene individueller Teilchen dar, da durch ihre optische Dünnheit die Bildgebung mehrerer hundert Lagen von Teilchen und die volle Auflösung der Teilchentrajektorien ermöglicht wird. Darüber hinaus können die Teilchenwechselwirkungen in Komplexen Plasmen auf vielfältige Art und Weise manipuliert werden. Da der Gasdruck meist sehr gering ist, sind die Teilchenbewegungen praktisch ungedämpft. Dies stellt eine direkte Analogie zur Dynamik von Atomen in Flüssigkeiten oder Festkörpern dar. Flüssig-fest Phasenübergänge in zwei-dimensionalen Systemen wurden lange Zeit als unmöglich erachtet, da das Mermin-Wagner Theorem langreichweitige Ordnung in zwei (oder weniger) Dimensionen verbietet. Kosterlitz und Thouless umgingen diese Problem jedoch, indem sie die langreichweitige Ordnung durch eine quasi-langreichweitige Ordnung ersetzten und einen topologischen Phasenübergang vorstellten, der durch Interaktionen von Kristalldefekten vonstatten geht. Diese allgemein akzeptierte KTHNY Theorie sagt eine anisotrope Zwischenphase vorher, die so genannte hexatische Phase. Im ersten Teil dieser Dissertation werden die Vorhersagen der KTHNY Theorie, anhand von Experimenten und einer Computer Simulation an einzelnen zwei-dimensionalen Komplexen Plasma Kristall-Lagen getestet. Anhand selbiger Experimente wird eine kürzlich neu entwickelte fraktale-Domänen-Struktur (FDS) Theorie getestet. Die FDS Theorie basiert auf der kinetischen Theorie des Schmelzens von Frenkel. Sie postuliert einen fraktalen Zusammenhang zwischen der eingeschlossenen Fläche von kristallinen Domänen und der Länge deren Begrenzung durch Linien aus Kristalldefekten. Es wird gezeigt, dass die KTHNY Theorie nicht auf flüssig-fest Phasenübergänge in zwei-dimensionalen Komplexen Plasmen angewandt werden kann. Die FDS Theorie wird hingegen validiert. Desweiteren wird in dieser Dissertation die morphologische Beschreibung der Entmischungsdynamik von Flüssigkeiten behandelt. Der allgemein anerkannte Mechanismus, der für die Flüssigkeitsentmischung verantwortlich ist, ist die spinodale Dekomposition. Diese wird durch das quenchen (z.B. abkühlen) in den inneren Bereich der spinodalen Kurve im Phasendiagramm ausgelöst. Das charakteristische Merkmal der spinodalen Dekomposition ist der Beginn der Entmischung durch das exponentielle Wachstum von Dichtefluktuationen mit großen Wellenlängen. Die Vorhersagen der Molekularfeldtheorie der spinodalen Dekomposition sind jedoch nicht mit experimentellen Beobachtungen und Simulationen vereinbar. Diese Tatsache zeigt den Bedarf an Studien auf, die es vermögen einzelnen Teilchen zu folgen und bei denen man die Interaktionen zwischen den Teilchen beeinflussen kann. Deshalb werden in dieser Doktorarbeit sowohl Simulationen von Komplexen Plasmen (in drei-dimensionaler Euklidscher Geometrie) als auch Dichtefunktionaltheorie Berechnungen auf der zwei-dimensionalen Sphäre untersucht. In beiden Fällen können verschiedene Stadien in der Dynamik der Entmischung unterschieden werden. Das interessanteste Ergebnis ist die Entdeckung von universellem Verhalten im Entmischungsprozess. Universalität kann in dieser Arbeit im Hinblick auf verschiedene Interaktionspotentiale, bzw. im Hinblick auf verschiedene Mischungsverhältnisse und Sphärenradien gezeigt werden. Um diese universellen Eigenschaften zu entdecken, ist die Anwendung nicht-linearer Maße zwingend erforderlich, konventionelle auf dem Leistungsspektrum basierende Maße sind hierfür unzureichend. Dies zeigt, dass die nicht-linearen Eigenschaften des Entmischungsprozesses eine wichtige Rolle spielen und ist deshalb ein Fokus künftiger Arbeitenzu diesem Thema.