A scanning cavity microscope

Mader, Matthias (2018): A scanning cavity microscope. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Nano ist überall! Nanoskalige Systeme sind allgegenwärtig, wie in farbigen Gläsern, neuartigen Solarzellen oder in Lebewesen. Für ein umfassendes Verständnis des Nanokosmos ist es unabdingbar, Nanoteilchen einzeln zu untersuchen, um einen tiefen und faszinierenden Einblick in eine Welt, die dem Betrachter auf dem ersten Blick verborgen ist, zu erlangen. Optische Spektroskopie von einzelnen Nanosystemen liefert grundlegende Erkenntnisse von deren physikalischen und chemischen Eigenschaften. Quantitative Messungen von Extinktion und Dispersion an einzelnen Teilchen sind sehr schwierig, gleichzeitig sind solche Messungen sehr wünschenswert, da sich die Teilchen in Form, Größe oder Zusammensetzung unterscheiden können. Diese Arbeit zeigt eine Methode zur gleichzeitigen Messung von Extinktion und Dispersion einzelner Nanopartikel mit Ortsauflösung. Tausende Umläufe von Licht in einem optischen Resonator verstärken dieWechselwirkung von Licht mit Materie und ermöglichen sehr sensitive Messungen an einzelnen Teilchen. Die Mode eines Fabry-Pérot Resonators mit einer Finesse von bis zu 85 000 wird als Rastersonde verwendet, um die Extinktion von Nanoteilchen im Resonator zu bestimmen. Der Resonator ist aus einer mikrobearbeiteten und hochreflektiv beschichteten Glasfaser und einem makroskopischen Planspiegel, der gleichzeitig als Probenhalter dient, aufgebaut. Transversales Verschieben von Faser und Planspiegel zueinander liefert Ortsauflösung. Zur Messung der Verschiebung der Resonanzfrequenz aufgrund eines Teilchens im Resonator werden Transversalmoden höherer Ordnung genutzt. Die Kombination beider Messungen erlaubt es, die komplexe Polarisierbarkeit, die die optischen Eigenschaften eines Nanoteilchens im Rayleigh-Grenzfall vollständig beschreibt, zu bestimmen. In dieser Arbeit werden Extinktions-, Dispersions- und Polarisierbarkeitsmessungen an Goldnanoteilchen verschiedener Form und Größe gezeigt. Verglichen mit beugungsbegrenzter Mikrokopie liefert die Rasterresonatormikroskopie um mehr als 3200fach stärkere Messsignale, die zu einer Sensitivität für Extinktionsmessungen von 1.7 nm² und zu Frequenzverschiebungen aufgrund von Dispersion von weniger als 200 MHz, was der Verschiebung durch eine Glaskugel mit einem Durchmesser von 31.6 nm entspricht, führen. Darüber hinaus werden höhere Transversalmoden dazu verwendet, um die Ortsauflösung zu erhöhen. Durch die Kombination von Extinktionskarten, die mit der Grundmode und den darauf folgenden, höheren Transversalmoden aufgenommen wurden, ist eine signifikante Erhöhung der Ortsauflösung, gegebenenfalls sogar jenseits der Beugungsgrenze, möglich. Das Rasterresonatormikroskop ist zunächst für die Untersuchung von Nanoteilchen in einer trockenen Umgebung konzipiert worden. Viele Nanosysteme, darunter biologische Proben, zeigen ihre einzigartigen Eigenschaften jedoch erst in einer wässrigen Umgebung. Um den Untersuchungsbereich dorthin auszuweiten, wurde ein faserbasierter Resonator hoher Finesse mit einer mikrofluidischen Zelle kombiniert. Mit diesem System können nicht nur die Extinktion oder Dispersion von Teilchen gemessen, sondern auch Teilchen gefangen werden, um beispielsweise deren Reaktionsdynamik zu beobachten. In dieser Arbeit wird demonstriert, dass es möglich ist, einen Fabry-Pérot Resonator hoher Finesse in einer wässrigen Umgebung zu betreiben und es werden erste Messsignale von Teilchen, die den Resonator passieren, als auch vom Resonator gefangen werden, gezeigt. Dieses System, das optische Detektion mit einem kontrollierten Flüssigkeitsstrom vereint, öffnet Möglichkeiten für neuartige Experimente mit einzelnen, unmarkierten Nanosystemen.

Abstract

Nano is everywhere! All around us, there are nanoscaled systems such as in coloured glass, novel solar cells or in living beings. For a detailed understanding of the nanocosmos, studying it at a single particle level is indispensable, leading to deep and intriguing insights into a world that is at a first glance hidden to the eye. Optical spectroscopy of nanosystems at the single particle level provides profound insight into their physical and chemical properties. Retrieving quantitative signals for extinction as well as dispersion at this level is very challenging. At the same time it is desirable to investigate individual particles as they may vary in size, shape or composition. This work presents a spatially resolved method for simultaneous extinction and dispersion measurements of single nanoparticles. Harnessing thousands of round trips of light within an optical microresonator, the interaction of light with the particle gets enhanced and very sensitive quantitative measurements become possible. The cavity mode of a Fabry-Pérot cavity with a finesse up to 85 000 is used as a scanning probe to assess the extinction of nanoobjects placed into the cavity. The resonator consists of a micro-machined and high-reflectively coated end-facet of an optical fibre and a macroscopic plane mirror that serves as a sampleholder and that can be scanned transversally with respect to the fibre, allowing for spatially resolved measurements. Higher order transverse cavity modes are exploited to retrieve the cavity’s resonance frequency shift due to a particle inside. Combining both measurements allows to quantify the complex polarizability, which fully determines the particle’s optical properties at the Rayleigh limit. Extinction, dispersion and polarizability measurements of gold nanoparticles of various size and shape are presented in this work. Compared to diffraction limited microscopy, scanning cavity microscopy reaches a signal enhancement by a factor of more than 3200 resulting in a sensitivity for extinction of 1.7 nm² and for frequency shifts due to dispersion below 200 MHz which corresponds to the shift due to a glass sphere with a diameter of 31.6 nm. Furthermore, the higher order cavity modes are used to increase the spatial resolution of the scanning cavity microscope. By combining extinction maps taken with the fundamental and subsequent higher order modes, a significant increase in resolution potentially beyond the diffraction limit is demonstrated. The scanning cavity microscope is dedicated to investigate nanoparticles in a dry environment. Many nanosystems, especially biological samples, show their unique properties only in an aqueous environment. To extend the field of investigation to these nanosystems a fibre-based high-finesse microcavity has been combined with a microfluidic cell. This system would not only allow to measure the extinction or dispersion of a particle, but also to trap it to monitor e.g. reaction dynamics. In this work, the feasibility of bringing a high-finesse Fabry-Pérot cavity to an aqueous environment is demonstrated and first signals of trapping glass nanoparticles with the cavity mode as well as of particle transitions through the mode are shown. This combined system of optical detection and fluid control opens the perspective for novel experiments with label-free individual nanosystems.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 27. September 2018
• 1. Bericht­erstatter:in: Hänsch, Theodor W.