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Atmospheric methane and its isotopic composition in a changing climate. a modeling study
Atmospheric methane and its isotopic composition in a changing climate. a modeling study
Methan (CH4 ) ist nach Kohlenstoffdioxid das zweitwichtigste anthropogene Treibhausgas und besitzt durch seine relative kurze atmosphärische Lebensdauer ein attraktives Mitigationspotential. Die Variabilität der Wachstumsraten von CH4 ist allerdings noch nicht vollständig erklärbar. Das Ziel der vorliegenden Doktorarbeit ist, mithilfe eines Klima-Chemie-Modells das Verständnis bezüglich der Einflüsse und Rückwirkungen von CH4 zu verbessern. Die Analyse umfasst dabei vier Aspekte, nämlich die Abbauprozesse (Senken), Quellen, globale Verteilung und den Klimaeffekt (in Form der Oxidationsprodukte) von CH4 . Einführend werden die Abbauprozesse von CH4 analysiert. Für diese Studie wurde die CH4 Lebensdauer bezüglich des Hydroxylradikals (OH) von 16 Simulationen ausgewertet. Die durchschnittliche Lebensdauer von 8.11±0.13 Jahre rangiert am unteren Ende der Werte ähnlicher Studien. Die Ergebnisse weisen darauf hin, dass die CH4 Lebensdauer nicht konstant, sondern stark abhängig ist von OH und der Temperatur. Beide Parameter werden dabei von der Konfiguration des Modells und dem angenommenen Klimaszenario bestimmt. Des Weiteren zeigt sich, dass steigende Emissionen die CH4 Lebensdauer verlängern, was jedoch zum Teil durch steigende Temperaturen kompensiert wird. Im zweiten Teil wird ein, mithilfe eines “fixed-lag Kalman Filters” invers-optimiertes, Emissionskataster vorgestellt. Es wurde untersucht inwiefern das verwendete Modell und die angenommene OH Verteilung die Schätzung der inversen Optimierung beeinflussen. Die Ergebnisse zeigen, dass das optimierte Kataster die Übereinstimmung von simulierten und gemessenen CH4 verbessert. Die Ergebnisse deuten auch darauf hin, dass das geschätzte Kataster stark durch die OH Konzentration bestimmt wird. Die atmosphärische Konzentration von OH kann jedoch noch nicht durch globale Messungen validiert werden. Eine weitere Vorwärtssimulation mit interaktiver Chemie und dem inverse optimierten Kataster enthüllt, dass sich das OH bezüglich des Emissionskatasters neu einstellt und dabei weitgehend unterbestimmt ist. Die Unsicherheiten der Senken von CH4 limitieren die Genauigkeit der Schätzung von CH4 Emissionen. Der dritte Teil der Arbeit konzentriert sich auf die globale Verteilung von CH4 . Um Durchmischung und Transport von CH4 von bestimmten Quellen zu untersuchen, wurde das Modell um die Simulation von CH4 Isotopologen und deren Fraktionierungseffekte erweitert. Die Simulationsergebnisse wurden bezüglich des Vertikal- und Meridionalgradienten evaluiert. Die CH4 Isotopologen wurden des Weiteren mit dem hydrologischen isotopischen Zyklus gekoppelt und frühere Ergebnisse bezüglich des isotopischen Gehalts von stratosphärischem Wasserdampf werden reproduziert. Viertens, re-evaluiert die vorliegende Studie die Annahme, dass zwei H2O Moleküle aus einem CH4 Molekül entstehen. Diese systematische Analyse umfasst drei Ansätze, deren Ergebnisse dahingehend übereinstimmen, dass der Ertrag von H2O durch die CH4 Oxidation in der unteren Stratosphäre und oberen Mesosphäre kleiner ist als zwei. Der Ertrag nimmt außerdem, durch den Transport langlebiger Zwischenprodukte der Oxidationskette von CH4, einen Wert größer als zwei in der oberen Stratosphäre und unteren Mesosphäre an. Daraus folgt, dass durch die Annahme von einem vertikal konstanten chemischen Ertrag von H2O aus der CH4 Oxidation, Variabilität in der chemischen Kinetik sowie der chemischen Abbau von H2O vernachlässigt wird. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit heben die entscheidende Verbindung von Quellen und Senken von CH4 sowie deren Unsicherheiten hervor. Die Arbeit stellt außerdem ein umfassendes Konzept für die globalen Simulation von CH4 und dessen Isotopologe vor, um eben diese Unsicherheiten weiter zu analysieren., Methane (CH4) is after carbon dioxide the second most important anthropogenically influenced greenhouse gas and offers, due to its relative short lifetime, an attractive mitigation potential. However, variations in CH4 growth rates are still poorly understood. The main objective of this thesis is to provide an improved understanding of impacts of and feedbacks on CH4 as a greenhouse gas with the help of a global Chemistry-Climate model. The analysis covers four aspects of atmospheric CH4 , namely its sinks, sources, global distribution and climate effect in form of its oxidation products. First, the sink processes of CH4 are studied by means of the main tropospheric sink reaction partner, the hydroxyl radical (OH). For this study, results of 16 simulations are analyzed concerning the CH4 lifetime, which is defined by the reaction of CH4 with OH. The derived average lifetime of 8.11±0.13 a ranges at the lower end of similar studies. The results reveal that the tropospheric CH4 lifetime is not constant and strongly relates not only to OH abundance, but also to temperature. Both, however, are influenced by the model configuration and the assumed future scenario of climate warming. It is found that increasing CH4 emissions increase its lifetime. This is partly compensated by coherently rising temperatures in the atmosphere. Secondly, an inverse optimized emission inventory derived by the fixed-lag Kalman Filter method is presented. It is investigated how the applied forward model and assumed OH distribution influence the estimates of the inverse optimization. The results show that the optimized inventory improves the agreement of simulated CH4 to ground-based observations. The inventories are strongly determined by the applied OH abundance, which is in general poorly constrained. A forward simulation with interactive chemistry and the optimized emission inventory reveals that the OH distribution adjusts with respect to the emission inventory and is in general under-constrained. As a consequence, the uncertainty in the sink of CH4 limits the certainty of estimated CH4 emissions. The third part of this thesis focuses on the global distribution of CH4 . In order to investigate mixing and transport of CH4 from specific sources, the model is extended for the simulation of CH4 isotopologues and its isotopic fractionation effects. The simulation results are evaluated concerning the representation of the vertical and latitudinal gradient. It is further coupled to the isotopologues in the hydrological cycle and previous results concerning the isotopic content in stratospheric water vapor are reproduced. And fourth, the present study re-evaluates the common assumption that two water vapor (H2O) molecules are produced per oxidized CH4 molecule. The systematic analysis comprises three different approaches, focusing primarily on the tropical region. The results reveal that the yield of H2O from CH4 oxidation is smaller than two in the lower stratosphere and upper mesosphere. It also attains a value above two in the upper stratosphere and lower mesosphere due to transported long-lived intermediate molecules of the CH4 oxidation chain. It is concluded that assuming a constant chemical yield of H2O from CH4 oxidation neglects vertical variations in the chemical kinetics as well as secondary chemical processes including the loss of H2O. In summary, this study comprises findings of the sinks, sources, global distribution and climate effective oxidation products of CH4. This thesis emphasizes the decisive linkage of sources and sinks of CH4 with respect to their uncertainties and provides a comprehensive framework for a global simulation of CH4 and its isotopologues in order to analyze these uncertainties further.
methane, isotopologues, hydroxyl radical, emissions, stratospheric water vapor, EMAC
Frank, Franziska Ilse
2018
Englisch
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Frank, Franziska Ilse (2018): Atmospheric methane and its isotopic composition in a changing climate: a modeling study. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

Methan (CH4 ) ist nach Kohlenstoffdioxid das zweitwichtigste anthropogene Treibhausgas und besitzt durch seine relative kurze atmosphärische Lebensdauer ein attraktives Mitigationspotential. Die Variabilität der Wachstumsraten von CH4 ist allerdings noch nicht vollständig erklärbar. Das Ziel der vorliegenden Doktorarbeit ist, mithilfe eines Klima-Chemie-Modells das Verständnis bezüglich der Einflüsse und Rückwirkungen von CH4 zu verbessern. Die Analyse umfasst dabei vier Aspekte, nämlich die Abbauprozesse (Senken), Quellen, globale Verteilung und den Klimaeffekt (in Form der Oxidationsprodukte) von CH4 . Einführend werden die Abbauprozesse von CH4 analysiert. Für diese Studie wurde die CH4 Lebensdauer bezüglich des Hydroxylradikals (OH) von 16 Simulationen ausgewertet. Die durchschnittliche Lebensdauer von 8.11±0.13 Jahre rangiert am unteren Ende der Werte ähnlicher Studien. Die Ergebnisse weisen darauf hin, dass die CH4 Lebensdauer nicht konstant, sondern stark abhängig ist von OH und der Temperatur. Beide Parameter werden dabei von der Konfiguration des Modells und dem angenommenen Klimaszenario bestimmt. Des Weiteren zeigt sich, dass steigende Emissionen die CH4 Lebensdauer verlängern, was jedoch zum Teil durch steigende Temperaturen kompensiert wird. Im zweiten Teil wird ein, mithilfe eines “fixed-lag Kalman Filters” invers-optimiertes, Emissionskataster vorgestellt. Es wurde untersucht inwiefern das verwendete Modell und die angenommene OH Verteilung die Schätzung der inversen Optimierung beeinflussen. Die Ergebnisse zeigen, dass das optimierte Kataster die Übereinstimmung von simulierten und gemessenen CH4 verbessert. Die Ergebnisse deuten auch darauf hin, dass das geschätzte Kataster stark durch die OH Konzentration bestimmt wird. Die atmosphärische Konzentration von OH kann jedoch noch nicht durch globale Messungen validiert werden. Eine weitere Vorwärtssimulation mit interaktiver Chemie und dem inverse optimierten Kataster enthüllt, dass sich das OH bezüglich des Emissionskatasters neu einstellt und dabei weitgehend unterbestimmt ist. Die Unsicherheiten der Senken von CH4 limitieren die Genauigkeit der Schätzung von CH4 Emissionen. Der dritte Teil der Arbeit konzentriert sich auf die globale Verteilung von CH4 . Um Durchmischung und Transport von CH4 von bestimmten Quellen zu untersuchen, wurde das Modell um die Simulation von CH4 Isotopologen und deren Fraktionierungseffekte erweitert. Die Simulationsergebnisse wurden bezüglich des Vertikal- und Meridionalgradienten evaluiert. Die CH4 Isotopologen wurden des Weiteren mit dem hydrologischen isotopischen Zyklus gekoppelt und frühere Ergebnisse bezüglich des isotopischen Gehalts von stratosphärischem Wasserdampf werden reproduziert. Viertens, re-evaluiert die vorliegende Studie die Annahme, dass zwei H2O Moleküle aus einem CH4 Molekül entstehen. Diese systematische Analyse umfasst drei Ansätze, deren Ergebnisse dahingehend übereinstimmen, dass der Ertrag von H2O durch die CH4 Oxidation in der unteren Stratosphäre und oberen Mesosphäre kleiner ist als zwei. Der Ertrag nimmt außerdem, durch den Transport langlebiger Zwischenprodukte der Oxidationskette von CH4, einen Wert größer als zwei in der oberen Stratosphäre und unteren Mesosphäre an. Daraus folgt, dass durch die Annahme von einem vertikal konstanten chemischen Ertrag von H2O aus der CH4 Oxidation, Variabilität in der chemischen Kinetik sowie der chemischen Abbau von H2O vernachlässigt wird. Die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit heben die entscheidende Verbindung von Quellen und Senken von CH4 sowie deren Unsicherheiten hervor. Die Arbeit stellt außerdem ein umfassendes Konzept für die globalen Simulation von CH4 und dessen Isotopologe vor, um eben diese Unsicherheiten weiter zu analysieren.

Abstract

Methane (CH4) is after carbon dioxide the second most important anthropogenically influenced greenhouse gas and offers, due to its relative short lifetime, an attractive mitigation potential. However, variations in CH4 growth rates are still poorly understood. The main objective of this thesis is to provide an improved understanding of impacts of and feedbacks on CH4 as a greenhouse gas with the help of a global Chemistry-Climate model. The analysis covers four aspects of atmospheric CH4 , namely its sinks, sources, global distribution and climate effect in form of its oxidation products. First, the sink processes of CH4 are studied by means of the main tropospheric sink reaction partner, the hydroxyl radical (OH). For this study, results of 16 simulations are analyzed concerning the CH4 lifetime, which is defined by the reaction of CH4 with OH. The derived average lifetime of 8.11±0.13 a ranges at the lower end of similar studies. The results reveal that the tropospheric CH4 lifetime is not constant and strongly relates not only to OH abundance, but also to temperature. Both, however, are influenced by the model configuration and the assumed future scenario of climate warming. It is found that increasing CH4 emissions increase its lifetime. This is partly compensated by coherently rising temperatures in the atmosphere. Secondly, an inverse optimized emission inventory derived by the fixed-lag Kalman Filter method is presented. It is investigated how the applied forward model and assumed OH distribution influence the estimates of the inverse optimization. The results show that the optimized inventory improves the agreement of simulated CH4 to ground-based observations. The inventories are strongly determined by the applied OH abundance, which is in general poorly constrained. A forward simulation with interactive chemistry and the optimized emission inventory reveals that the OH distribution adjusts with respect to the emission inventory and is in general under-constrained. As a consequence, the uncertainty in the sink of CH4 limits the certainty of estimated CH4 emissions. The third part of this thesis focuses on the global distribution of CH4 . In order to investigate mixing and transport of CH4 from specific sources, the model is extended for the simulation of CH4 isotopologues and its isotopic fractionation effects. The simulation results are evaluated concerning the representation of the vertical and latitudinal gradient. It is further coupled to the isotopologues in the hydrological cycle and previous results concerning the isotopic content in stratospheric water vapor are reproduced. And fourth, the present study re-evaluates the common assumption that two water vapor (H2O) molecules are produced per oxidized CH4 molecule. The systematic analysis comprises three different approaches, focusing primarily on the tropical region. The results reveal that the yield of H2O from CH4 oxidation is smaller than two in the lower stratosphere and upper mesosphere. It also attains a value above two in the upper stratosphere and lower mesosphere due to transported long-lived intermediate molecules of the CH4 oxidation chain. It is concluded that assuming a constant chemical yield of H2O from CH4 oxidation neglects vertical variations in the chemical kinetics as well as secondary chemical processes including the loss of H2O. In summary, this study comprises findings of the sinks, sources, global distribution and climate effective oxidation products of CH4. This thesis emphasizes the decisive linkage of sources and sinks of CH4 with respect to their uncertainties and provides a comprehensive framework for a global simulation of CH4 and its isotopologues in order to analyze these uncertainties further.