Characterizing North American biomass burning layers in the free troposphere with a single particle soot photometer

Heimerl, Katharina Elisabeth (2018): Characterizing North American biomass burning layers in the free troposphere with a single particle soot photometer. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik

Abstract

Waldbrände sind eine Hauptquelle von Ruß, der schwarzen Kohlenstoff enthält, den am stärksten absorbierendem Partikeltyp in der Atmosphäre. Durch Vertikaltransport können Waldbrandaerosolschichten die obere Troposphäre erreichen, was ihre Klimawirkung noch verstärken kann, da die Lebenszeit von Aerosolpartikeln in der Atmosphäre mit der Höhe zunimmt. Diese Arbeit befasst sich mit der Charakterisierung von schwarzem Ruß in Waldbrandaerosolschichten in der freien und oberen Troposphäre anhand von Messdaten, die 2012 bei der Deep Convective Clouds and Chemistry (DC3) Flugzeugmesskampagne mit einem SP2 gewonnen wurden. Die Rußpartikel, die in diesen in Waldbrandaerosolschichten gemessen wurden, unterscheiden sich zwischen Schichten in unterschiedlichen Höhen. Anhand einer Fallstudie vom 11. Juni 2012, bei der Rußmassenkonzentrationen von bis zu 2 µg /m³ gemessen wurden, werden Waldbrandaerosolschichten in der freien Troposphäre unterhalb von etwa 8 km Höhe exemplarisch dargestellt. Diese Schichten enthalten Rußpartikel mit einem Massenmediandurchmesser von 160-200 nm, etwa 60-80% dieser Rußpartikel weisen dicke Ummantelungen aus anderem Material auf. In den meisten dieser Schichten war die Konzentration von Partikeln größer 2 µm, wie Staub, erhöht, auf Werte bis zu 1 cm3. Die Waldbrandaerosolschichten, die in der oberen Troposphäre gemessen wurden, unterschieden sich in den Rußpartikeleigenschaften von den schichten unterhalb von 8 km Höhe. Am 17. Juni wurde eine Waldbrandaerosolschicht in der oberen Troposphäre, auf 11 km Höhe, vermessen, die durch ein Gewitter nach oben transportiert wurde. Das Verhältnis von CO und Rußmassenkonzentration in der Schicht weist auf eine geringere Auswaschung hin, als sie im Ausfluss von Gewitterambossen beobachtet wurde. Auch erhöhte Ozonkonzentrationen deuten darauf hin, dass die Waldbrandaerosolschicht nicht im Hauptaufwindbereich sondern in schwächeren Aufwinden unterhalb des Ambosses transportiert wurde und sich mit stratosphärischer Luft vermischte. Waldbrandaerosolschichten in der oberen Troposphäre enthielten Rußpartikel, deren Massenmediandurchmessern mit 145 nm etwas kleiner waren als in Waldbrandaerosolschichten der mittleren Troposphäre. Etwa 50% der Rußpartikel waren intern gemischt. Diese Massengrößenverteilung von Rußpartikeln war nicht nur in allen bei DC3 beobachteten Waldbrandaerosolschichten nahezu identisch, sondern gleicht auch anderen Beobachtungsdaten von Rußpartikeln in Waldbrandaerosolschichten in der oberen Troposphäre, was auf eine stabile Gleichgewichtsverteilung hindeutet. Das Verhältnis von Rußmassenkonzentration und CO, 4.05 (ng/m³)/ppb in der freien Troposphäre und 1.43 (ng/m³)/ppb in der oberen Troposphäre, zeigt, dass bis zu zwei Drittel der Rußmasse beim Transport ausgewaschen wurden. Durch die große horizontale Ausdehnung der Schichten konnte eine dieser nur wenige hundert Meter dicken Schicht immer noch Ruß in Größenordnung von 2 Mg enthalten, was etwa einem Achtel der täglichen Flugzeugemissionen in der oberen Troposphäre entspricht.

Abstract

Biomass burning is the largest natural source of black carbon, the most absorbing particle type in the atmosphere. Layers containing biomass burning aerosol that are lifted into the upper troposphere have an increased atmospheric lifetime which can enhance their effect on climate. Biomass burning layers were measured during the Deep Convective Clouds and Chemistry (DC3) campaign with an airborne SP2 in the free and upper troposphere. Two case studies show the properties of black carbon particles in biomass burning layers at different altitudes. On June 11, 2012, biomass burning layers in Oklahoma and Missouri at 3-8 km altitude contained high concentrations, up to 2 µg/m³, of large, thickly coated black carbon particles. Biomass burning layers measured on June 17, 2012, over Kansas and Arkansas were located in the upper troposphere, at about 11 km altitude. The mass size distribution of black carbon particles and the rBC/CO ratio indicate that the biomass burning layers underwent cloud processing by a large thunderstorm on the previous day. Washout was less strong than for anvil outflow, leading to the conclusion that the layer was not transported in the main updrafts but in weaker updrafts that mixed with stratospheric air in the anvil region. Black carbon in layers up to 9 km altitude contain large particles with a mass median diameter of about 160-200 nm with 60-80% of the particles being thickly coated. Concentrations of large particles, possibly dust, were elevated above background in biomass burning layers up to 1 cm-3. Biomass burning layers in the upper troposphere (UT-BB) are vertically often only thin, several hundred meters thick, but can horizontally stretch over about thousand kilometers. The estimated total amount of black carbon in one biomass burning layer is about 2 Mg, which corresponds to roughly one eighth of daily global aviation emissions. Black carbon particles in upper tropospheric biomass burning layers showed a nearly constant, probably steady-state, mass size distribution with mass median diameters of 145 nm, (160-200 nm in the middle troposphere). The O3 concentrations in the UT-BB layers were elevated, with values above 200 ppb. The lower rBC/CO ratio of the UT-BB layers, 1.43 (ng/m³)/ppb in contrast to 4.05 (ng/m³)/ppb in the middle troposphere, indicates that up to two thirds of black carbon particles were removed during transport.

• Dokumententyp: Dissertationen (Dissertation, LMU München)
• Themengebiete: 500 Naturwissenschaften und Mathematik ; 500 Naturwissenschaften und Mathematik > 530 Physik
• Fakultäten: Fakultät für Physik
• Sprache der Hochschulschrift: Englisch
• Datum der mündlichen Prüfung: 26. Februar 2018
• 1. Bericht­erstatter:in: Weinzierl, Bernadett