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Attosecond dynamics of collective electron effects in nanostructures and molecules
Attosecond dynamics of collective electron effects in nanostructures and molecules
In this work several time-resolved experimental studies on collective electron phenomena are presented. The first set of measurements aims to reveal the dynamics of surface plasmon polaritons (SPP), which emerge as coherent excitation of quasi-free conduction band electrons at a metal-dielectric-interface. The experiments employ a pump-probe scheme, where a few-cycle near-infrared (NIR) laser pulse, considered as pump beam, excites SPPs at a nanostructure grating. After propagation towards a nanoscale apex, where adiabatic focusing and localization is observed, the SPP electric field is probed by a second few-cycle laser field with variable delay, which constitutes a direct replica of the pump beam. The cross-correlation of SPP and near-infrared probe beam at the apex facilitates multi-photon ionization (MPI) from the metal sample and allows to obtain the convoluted temporal dynamics of both electric fields from the delay-dependent photoionization yield. To achieve temporal resolution on the attosecond (1 as = 10^{−18} s) scale, consecutive studies are performed to demonstrate the applicability of the attosecond streaking technique to nanoscale electric near-fields. These proof-of-principle measurements are conducted on tapered gold (Au) nanowires, which are illuminated by a few-cycle near-infrared laser pulse. The superposition of incident and scattered laser field gives rise to a characteristic near-field at the streaking target surface. A synchronized, extreme-ultraviolet (XUV) laser pulse of attosecond temporal duration generates photoelectrons from the target, whose final kinetic energy is modulated whilst propagating through the electric near-field. Acquisition of delaydependent photoelectron energy spectra unambiguously shows the signature of the nanoscale near field, which appears phase shifted relative to the incident laser field. Experimental findings are supported by theoretical simulations, which consider the specific target geometry. Based on trajectory calculations, generic prerequisites on the experimental setup and target geometry are formulated to facilitate sampling of nanoscale electric fields with attosecond temporal resolution. In the third set of experiments, the fundamental influence of collective electron effects on photoionization delays is investigated using the attosecond streaking technique on gaseous ethyl iodide molecules. Here, the photon energy of the extreme-ultraviolet radiation is chosen to overlap with the giant dipole resonance of the 4d shell in atomic iodine. The resulting photoionization delays are referenced by a simultaneous streaking measurement on atomic neon. The experiments, performed at different XUV photon energies, reveal a drastic increase of photoionization delays with decreasing XUV photon energy. To explain the observed temporal delays, simulations at different levels of theory are performed, including ab initio, quantum scattering and semi-classical calculations. Besides collective electron effects, the influence from molecular orbitals on the obtained photoionization delays is discussed., In der vorliegenden Arbeit werden mehrere zeitaufgelöste, experimentelle Studien über die Dynamik kollektiver Elektronenphänomene vorgestellt. Im ersten Teil der Messungen wird versucht, die Dynamik von Oberflächenplasmonen (SPP) offenzulegen, die als kohärente Anregung an Grenzflächen zwischen Metallen und Dielektrika in Erscheinung treten. Die Experimente nutzen ein Pump-Probe Schema, wobei der Pumppuls einen wenige Zyklen umfassenden Laserpuls im nah-infraroten Spektralbereich darstellt, der die SPPs an einem nanostrukturierten Gitter erzeugt. Ausgehend vom Gitter breiten sich die SPPs in Richtung einer Nanospitze aus, an der das elektrische Feld der Plasmonen adiabatisch fokussiert und eingegrenzt wird. Mit einem zweiten, zeitlich verzögerten Laserpuls, der im Folgenden als Probepuls bezeichnet ist und eine direkte Kopie des Pumppulses darstellt, wird das elektrische Feld der SPPs untersucht. Die Überlagerung des elektrischen SPP-Feldes mit dem Probepuls führt zur Multi-Photonen Ionisation (MPI) der metallischen Probe. Aus der Ionisationsrate, die von der zeitlichen Verzögerung zwischen Pump- und Probepuls abhängt, ergibt sich die Dynamik von SPP und Probepuls als Faltung beider elektrischer Felder. Um eine zeitliche Auflösung auf der Attosekunden-Zeitskala (1 as = 10^{-18} s) zu ermöglichen, wurden weiterführende Untersuchungen durchgeführt, die die Anwendbarkeit des Attosekunden Streakings bei nanoskaligen elektrischen Feldern demonstrieren. Die Pilotexperimente wurden an konisch verjüngten Gold (Au) Nanodrähten durchgeführt. Dabei wurden die Proben von einem wenige Zyklen umfassenden Laserstrahl im nah-infraroten Spektralbereich beleuchtet, wodurch aus der Überlagerung von einfallendem und gestreutem Laserstrahl ein charakteristisches Nahfeld entsteht. Ein synchronisierter Attosekundenlaserstrahl im extremen ultravioletten (XUV) Spektralbereich führt zur Emission von Photoelektronen vom Nanodraht. Nach Propagation durch das elektrische Nahfeld wurde die kinetische Energie der Photoelektronen gemessen, die grundsätzlich von der zeitlichen Verzögerung zwischen XUV und NIR Laserstrahl abhängt. Im aufgenommen Spektrogramm der Photoelektronen zeigt sich die eindeutige Signatur des Nahfeldes, das im Vergleich zum einfallenden NIR Laserstrahl phasenverschoben erscheint. Die experimentellen Ergebnisse werden durch theoretische Simulationen, die die spezifische Probengeometrie berücksichtigen, unterstützt. Basierend auf Trajektorien Rechnungen, werden allgemeingültige Bedingungen an den experimentellen Aufbau sowie die Probengeometrie formuliert, unter denen die Untersuchung von nanoskaligen elektrischen Feldern möglich ist. Der dritte Teilbereich der Experimente untersucht den fundamentalen Einfluss kollektiver Elektroneneffekte auf die zeitliche Verzögerung der Photoionisation von gasförmigen Ethyliodidmolekülen unter Anwendung der Attosekunden Streaking-Methode. Die Photonenenergie des XUV Pulses wurde dabei so gewählt, dass die Ionisation im Bereich der Riesenresonanz der 4d-Elektronenschale des Iods erfolgt. Die Experimente, die bei verschiedenen XUV Photonenenergien durchgeführt wurden, offenbaren einen deutlichen Anstieg der Verzögerung der Photoionisation in Richtung niedrigerer XUV Energien. Um die zeitliche Verzögerung zu erklären, werden unterschiedliche theoretische Ansätze verfolgt, wobei semi-klassische, ab initio und Quanten-Streurechnungen durchgeführt werden. Neben den kollektiven Elektroneneffekten werden auch mögliche Einflüsse der Molekülorbitale diskutiert.
Attosecond streaking, collective electron effects, nanostructure, plasmonics, laser physics
Förg, Benjamin
2018
English
Universitätsbibliothek der Ludwig-Maximilians-Universität München
Förg, Benjamin (2018): Attosecond dynamics of collective electron effects in nanostructures and molecules. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

In this work several time-resolved experimental studies on collective electron phenomena are presented. The first set of measurements aims to reveal the dynamics of surface plasmon polaritons (SPP), which emerge as coherent excitation of quasi-free conduction band electrons at a metal-dielectric-interface. The experiments employ a pump-probe scheme, where a few-cycle near-infrared (NIR) laser pulse, considered as pump beam, excites SPPs at a nanostructure grating. After propagation towards a nanoscale apex, where adiabatic focusing and localization is observed, the SPP electric field is probed by a second few-cycle laser field with variable delay, which constitutes a direct replica of the pump beam. The cross-correlation of SPP and near-infrared probe beam at the apex facilitates multi-photon ionization (MPI) from the metal sample and allows to obtain the convoluted temporal dynamics of both electric fields from the delay-dependent photoionization yield. To achieve temporal resolution on the attosecond (1 as = 10^{−18} s) scale, consecutive studies are performed to demonstrate the applicability of the attosecond streaking technique to nanoscale electric near-fields. These proof-of-principle measurements are conducted on tapered gold (Au) nanowires, which are illuminated by a few-cycle near-infrared laser pulse. The superposition of incident and scattered laser field gives rise to a characteristic near-field at the streaking target surface. A synchronized, extreme-ultraviolet (XUV) laser pulse of attosecond temporal duration generates photoelectrons from the target, whose final kinetic energy is modulated whilst propagating through the electric near-field. Acquisition of delaydependent photoelectron energy spectra unambiguously shows the signature of the nanoscale near field, which appears phase shifted relative to the incident laser field. Experimental findings are supported by theoretical simulations, which consider the specific target geometry. Based on trajectory calculations, generic prerequisites on the experimental setup and target geometry are formulated to facilitate sampling of nanoscale electric fields with attosecond temporal resolution. In the third set of experiments, the fundamental influence of collective electron effects on photoionization delays is investigated using the attosecond streaking technique on gaseous ethyl iodide molecules. Here, the photon energy of the extreme-ultraviolet radiation is chosen to overlap with the giant dipole resonance of the 4d shell in atomic iodine. The resulting photoionization delays are referenced by a simultaneous streaking measurement on atomic neon. The experiments, performed at different XUV photon energies, reveal a drastic increase of photoionization delays with decreasing XUV photon energy. To explain the observed temporal delays, simulations at different levels of theory are performed, including ab initio, quantum scattering and semi-classical calculations. Besides collective electron effects, the influence from molecular orbitals on the obtained photoionization delays is discussed.

Abstract

In der vorliegenden Arbeit werden mehrere zeitaufgelöste, experimentelle Studien über die Dynamik kollektiver Elektronenphänomene vorgestellt. Im ersten Teil der Messungen wird versucht, die Dynamik von Oberflächenplasmonen (SPP) offenzulegen, die als kohärente Anregung an Grenzflächen zwischen Metallen und Dielektrika in Erscheinung treten. Die Experimente nutzen ein Pump-Probe Schema, wobei der Pumppuls einen wenige Zyklen umfassenden Laserpuls im nah-infraroten Spektralbereich darstellt, der die SPPs an einem nanostrukturierten Gitter erzeugt. Ausgehend vom Gitter breiten sich die SPPs in Richtung einer Nanospitze aus, an der das elektrische Feld der Plasmonen adiabatisch fokussiert und eingegrenzt wird. Mit einem zweiten, zeitlich verzögerten Laserpuls, der im Folgenden als Probepuls bezeichnet ist und eine direkte Kopie des Pumppulses darstellt, wird das elektrische Feld der SPPs untersucht. Die Überlagerung des elektrischen SPP-Feldes mit dem Probepuls führt zur Multi-Photonen Ionisation (MPI) der metallischen Probe. Aus der Ionisationsrate, die von der zeitlichen Verzögerung zwischen Pump- und Probepuls abhängt, ergibt sich die Dynamik von SPP und Probepuls als Faltung beider elektrischer Felder. Um eine zeitliche Auflösung auf der Attosekunden-Zeitskala (1 as = 10^{-18} s) zu ermöglichen, wurden weiterführende Untersuchungen durchgeführt, die die Anwendbarkeit des Attosekunden Streakings bei nanoskaligen elektrischen Feldern demonstrieren. Die Pilotexperimente wurden an konisch verjüngten Gold (Au) Nanodrähten durchgeführt. Dabei wurden die Proben von einem wenige Zyklen umfassenden Laserstrahl im nah-infraroten Spektralbereich beleuchtet, wodurch aus der Überlagerung von einfallendem und gestreutem Laserstrahl ein charakteristisches Nahfeld entsteht. Ein synchronisierter Attosekundenlaserstrahl im extremen ultravioletten (XUV) Spektralbereich führt zur Emission von Photoelektronen vom Nanodraht. Nach Propagation durch das elektrische Nahfeld wurde die kinetische Energie der Photoelektronen gemessen, die grundsätzlich von der zeitlichen Verzögerung zwischen XUV und NIR Laserstrahl abhängt. Im aufgenommen Spektrogramm der Photoelektronen zeigt sich die eindeutige Signatur des Nahfeldes, das im Vergleich zum einfallenden NIR Laserstrahl phasenverschoben erscheint. Die experimentellen Ergebnisse werden durch theoretische Simulationen, die die spezifische Probengeometrie berücksichtigen, unterstützt. Basierend auf Trajektorien Rechnungen, werden allgemeingültige Bedingungen an den experimentellen Aufbau sowie die Probengeometrie formuliert, unter denen die Untersuchung von nanoskaligen elektrischen Feldern möglich ist. Der dritte Teilbereich der Experimente untersucht den fundamentalen Einfluss kollektiver Elektroneneffekte auf die zeitliche Verzögerung der Photoionisation von gasförmigen Ethyliodidmolekülen unter Anwendung der Attosekunden Streaking-Methode. Die Photonenenergie des XUV Pulses wurde dabei so gewählt, dass die Ionisation im Bereich der Riesenresonanz der 4d-Elektronenschale des Iods erfolgt. Die Experimente, die bei verschiedenen XUV Photonenenergien durchgeführt wurden, offenbaren einen deutlichen Anstieg der Verzögerung der Photoionisation in Richtung niedrigerer XUV Energien. Um die zeitliche Verzögerung zu erklären, werden unterschiedliche theoretische Ansätze verfolgt, wobei semi-klassische, ab initio und Quanten-Streurechnungen durchgeführt werden. Neben den kollektiven Elektroneneffekten werden auch mögliche Einflüsse der Molekülorbitale diskutiert.