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Schweinberger, Hans Wolfgang (2014): A laser source for the generation of intense attosecond pulses and its first applications. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

The continuous development and improvement of laser sources has steadily increased the number of applications and pushed the limit of high precision measurements in various fields. The goal of the work presented in this thesis is to improve the spectrally broadened Ti:sapphire laser system used for isolated extreme ultraviolet (XUV) pulse generation, which has, in the last decade, allowed the study of electron dynamics on a sub-femtosecond (1 fs = 10^-15 s) level and delivered new insights into ultrafast dynamics of electrons in atoms, molecules and solids. By adding a second stage amplifier to the commonly used one-stage chirped pulse amplification laser system the compressed output power of a sub-5 fs laser system has been tripled to 1.5 mJ. A crucial part for achieving this result is the comparison of two different efficient compressor setups in order to optimize the compression. With these higher pulse energies, it is possible to increase the generated photon ux in an isolated attosecond (10^-18 s) pulse and to push the XUV photon energy higher. Run at 4 kHz repetition rate, integrative measurements with sub-2 cycle laser pulses can be conducted much faster than with most laser sources in this energy range. The resulting pulses are used for high-harmonic generation (HHG) and characterized via attosecond streaking, demonstrating excellent stability and quality of the whole laser system. First experiments with these pulses were conducted by probing the temporal behavior of the photo-emission of the giant resonance of 4d electrons in xenon with broadband XUV-pulses at 100 eV and inducing and measuring the nonlinear propagation in fused silica at high intensities via its effect on the waveform of the ultra-short visible-near-infrared pulse measured by means of attosecond streaking. The higher pulse energy of the driving laser field will also prove to be very useful as soon as nonlinear effects besides HHG contribute to the pump and probe setup e.g. an ultrashort UV-pulse is used to pump electron dynamics which are subsequently probed with high temporal resolution by the XUV-pulse.

Abstract

Die beständige Entwicklung und Verbesserung der verfügbaren Laserquellen hat die Anzahl ihrer Anwendungen stetig wachsen lassen und darüber hinaus insbesondere Hochpräzissionsmessungen in vielen Bereichen dramatisch verbessert. Das Ziel dieser Doktorarbeit ist die Verbesserung der gängigsten Laserquelle zur Erzeugung von isolierten extrem-ultravioletten (XUV) Pulsen, welche im letzten Jahrzehnt das Studium von Elektronen-Dynamiken im sub-femtosekunden Bereich (1 fs = 10^-15 s) ermöglicht hat und zu vielerlei Erkenntnissen der Elektronendynamik in Atomen, Molekülen und Festkörpern beigetragen hat. Mittels der Verwendung einer zusätzlichen Verstärkerstufe, zu dem üblichen einstu- figen Verstärkersystem mit gestreckten Laserpulsen, gelang es die auf weniger als 5 fs komprimierte Laserpulsenergie auf 1,5mJ zu verdreifachen. Dafür wurden zwei unterschiedliche Konzepte für die Kompression der verstärkten Pulse miteinander verglichen. Mit dieser erhöhten Pulsenergie ist es möglich sowohl den Photonen uss in den erzeugten, isolierten Attosekundenpulsen als auch deren Photonenenergie zu erhöhen. Betrieben bei vier Kilohertz Wiederholrate, erlaubt das Lasersystem die Durchführung integrativer Messung mit zwei-Zyklen-Laserpulsen mit deutlich höherer Geschwindigkeit als die meisten anderen Laserquellen in diesem Energiebereich. Diese Laserpulse werden zur Erzeugung höherer Harmonischer eingesetzt und wurden mittels Attosekundenstreakingspektroskopie (Attosekunden-Schlierenspektroskopie) charakterisiert wobei zugleich die hervorragende Stabilität und die Qualität der XUV-pulse nachgewiesen wurde. Die so erzeugten XUV-Pulse wurden zur Durchführung erster Experimente herangezogen, zum einen zur breitbandigen, zeitlichen Charakterisierung der Photoemission der "Riesenresonanz" der Xenon{4d Schale bei 100 eV und zum anderen bei der Untersuchung der induzierten nichtlinearen Propagation in Quarzglas. Deren Ein- uss auf die elektrischen Wellenform der ultrakurzen Laserpulse im sichtbaren, nah-infraroten Spektralbereich wurde mittels Attosekunden-Streaking charakterisiert. Die höheren Pulsenergien des Lasersystems werden sich als besonders nützlich erweisen sobald weitere nichtlineare Effekte Teil des Anregungs-Abfrage-Aufbaus sind, wie z.B. bei der Erzeugung von ultrakurzen UV-Pulsen zur Anregung und der XUVPulse zur zeitlichen Abfrage, da die Intensität beider Pulse mit der Pulsenergie des fundamentalen Pulses ansteigt.