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Eichinger, Roland (2014): Investigation of stratospheric water vapour by means of the simulation of water isotopologues, Untersuchung stratosphärischen Wasserdampfs anhand der Simulation von Wasserisotopologen. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

This modelling study aims to gain an improved understanding of the processes that determine the water vapour budget in the stratosphere by means of the investigation of water isotope ratios. At first, a separate hydrological cycle has been introduced into the chemistry-climate model EMAC, including the water isotopologues HDO and H218O and their physical fractionation processes. Additionally, an explicit computation of the contribution of methane oxidation to HDO has been incorporated. EMAC simulates explicit stratospheric dynamics and a highly resolved tropical tropopause layer. These model expansions, now allow detailed analyses of water vapour and its isotope ratio with respect to deuterium (deltaD(H2O)), throughout the stratosphere and in the transition region to the troposphere. In order to assure the correct representation of the water isotopologues in the model's hydrological cycle, the expanded system has been evaluated in several steps. The physical fractionation effects have been evaluated by comparison of the simulated isotopic composition of precipitation with measurements from a ground-based network (GNIP) and with the results from an isotopologue-enabled ECHAM5 general circulation model version. The model's representation of the chemical HDO precursor CH3D in the stratosphere has been confirmed by a comparison with chemical transport models (CHEM1D, CHEM2D) and measurements from radiosonde flights. Finally, the simulated HDO and deltaD(H2O) have been evaluated in the stratosphere, with respect to retrievals from three different satellite instruments (MIPAS, ACE-FTS, SMR). Discrepancies in stratospheric deltaD(H2O) between two of the three satellite retrievals can now partly be explained. The simulated seasonal cycle of tropical deltaD(H2O) in the stratosphere exhibits a weak tape recorder signal, which fades out at altitudes around 25 km. This result ranges between the pronounced tape recorder signal in the MIPAS observations and the missing upward propagation of the seasonal variations in the ACE-FTS retrieval. Revisions of different insufficencies in the respective satellite measurements, however, are expected to alter both observational datasets towards the results of the EMAC model. Extensive analyses of the water isotope ratios have revealed the driving mechanisms of the stratospheric deltaD(H2O) tape recorder signal in the EMAC simulation. A sensitivity study without the impact of methane oxidation on deltaD(H2O) demonstrates the damping effect of this chemical process on the tape recorder signal. An investigation of the origin of the enhanced deltaD(H2O) in the lower stratosphere during boreal summer, shows isotopically enriched water vapour, crossing the tropopause over the subtropical Western Pacic. A correlation analysis confirms this link, and thus the Asian Summer Monsoon could be identified to be the major contributing process for the stratospheric deltaD(H2O) tape recorder. This finding contradicts an analysis of ACE-FTS satellite data, which assigns the lower stratospheric deltaD(H2O) increase during boreal summer to the North American Monsoon. A possible explanation for this discrepancy has been found to be an underrepresentation of convective ice overshooting in the applied convection scheme.

Abstract

Diese Modellstudie hat ein besseres Verständnis jener Prozesse zum Ziel, die das Wasserdampfbudget in der Stratosphäre bestimmen und stützt sich auf die Untersuchung des Isotopenverhältnisses von Wasser. Zunächst wurde ein eigenständiger hydrologischer Zyklus in das Chemie-Klimamodell EMAC eingebaut, welcher die Wasserisotopologe HDO und H218O sowie deren physikalische Fraktionierungsprozesse enthält. Zusätzlich wurde eine explizite Berechnung des Beitrages der Methanoxidation zu HDO eingefügt. EMAC simuliert eine hochaufgelöste tropische Tropopausenschicht sowie explizite Stratosphärendynamik. Mit diesen Modellerweiterungen ist es nun möglich, genaue Analysen von Wasserdampf und dessen Isotopenverhältnis im Bezug auf Deuterium (deltaD(H2O)) in der gesamten Stratosphäre, sowie im Übergangsbereich zur Troposphäre durchzuführen. Um die korrekte Darstellung der Wasserisotopologe im hydrologischen Zyklus des Modells zu gewährleisten, wurde das erweiterte System in mehreren Schritten evaluiert. Die physikalischen Fraktionierungseffekte wurden in einem Vergleich der simulierten Isotopenverhältnisse im Niederschlag mit Messungen eines Netzwerkes an Bodenstationen (GNIP) und mit Ergebnissen einer, mit Wasserisotopologen ausgestatteten, ECHAM5 Modellversion evaluiert. Die Güte des simulierten chemischen HDO-Vorläufers CH3D in der Stratosphäre des Modells wurde durch einen Vergleich der Ergebnisse mit chemischen Transportmodellen (CHEM1D, CHEM2D) und Messungen von Radiosondenaufstiegen überprüft. Abschließend wurde simuliertes HDO und deltaD(H2O) anhand von Messungen drei verschiedener Satelliteninstrumente (MIPAS, ACE-FTS, SMR) evaluiert. Abweichungen im deltaD(H2O) zwischen zwei der drei satellitengestützten Beobachtungen können nun teilweise erklärt werden. Der simulierte Jahresgang von tropischem deltaD(H2O) in der Stratosphäre weist ein schwaches 'tape recorder' Signal auf, welches sich in Höhen um 25 km auflöst. Dieses Ergebnis ist zwischen das ausgeprägte 'tape recorder' Signal in MIPAS- Beobachtungen und die nicht erkennbare vertikale Ausbreitung des Jahresgangs in ACE-FTS-Messungen einzuordnen. Die Beseitigung unterschiedlicher Mängel in den jeweiligen Satellitenmessungen lässt jedoch eine Veränderung beider Beobachtungsdatensätze in Richtung der Ergebnisse des EMAC Modells erwarten. Eingehende Analysen der Wasserisotopenverhältnisse in der EMAC Simulation haben die für den stratosphärischen deltaD(H2O)-'tape recorder' verantwortlichen Prozesse aufgezeigt. Eine Sensitivitätsstudie ohne Einfluss der Methanoxidation auf deltaD(H2O) veranschaulicht den dämpfenden Einfluss dieses chemischen Prozesses auf das 'tape recorder' Signal. Eine Untersuchung des Ursprungs des erhöhten deltaD(H2O) in der unteren Stratosphäre im Nordsommer weist isotopisch angereicherten Wasserdampf nach, welcher die Tropopause über dem subtropischen Westpazifik durchquert. Eine Korrelationsanalyse bestätigt diese Verbindung und kennzeichnet damit den Asiatischen Sommermonsun als den wesentlichen beitragenden Faktor zum stratosphärischen deltaD(H2O)-'tape recorder'. Dieses Ergebnis steht im Gegensatz zu einer Auswertung von ACE-FTS-Satellitendaten, welche den deltaD(H2O) Anstieg in der unteren Stratosphäre im Nordsommer dem Nordamerikanischen Monsun zuweist. Als mögliche Erklärung für diesen Widerspruch konnte das, in dem verwendeten Konvektionsschema unzureichend auftretende, konvektive Überschießen von Wolkeneis ausgemacht werden.