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Heussinger, Claus (2007): On the Elasticity of Stiff Polymer Networks. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Diese Arbeit besch\"aftigt sich mit der Bestimmung elastischer Konstanten in amorphen Materialien. Im Mittelpunkt steht die Elastizit\"at heterogener Netzwerke aus steifen, stabartigen Polymeren. Diese Netzwerke spielen eine wichtige Rolle in der Zell-Biologie, z.B. in der Form des Zytoskeletts, welchem die Zelle einen Gro\ss teil ihrer mechanischen und dynamischen Eigenschaften verdankt. Bei der Bestimmung der elastischen Konstanten im Rahmen der Elastizit\"atstheorie erh\"alt der Begriff der `Affinit\"at'' eine besondere Bedeutung, da er das Deformationsfeld \emph{homogener} elastischer Systeme charakterisiert. Im Gegensatz dazu ist es in den hier interessierenden \emph{heterogenen} Materialsystemen gerade die Abwesenheit dieser affinen Deformationen, die im Mittelpunkt des Interesses steht. Im Verlauf der Arbeit wird deutlich, wie Nichtaffinit\"at aus einem Zusammenspiel geometrischer Eigenschaften der Mikrostruktur und mechanischer Eigenschaften der Einzelpolymere entstehen kann. Durch die Kombination von Computersimulation und analytischer Beschreibung werden wichtige Aspekte bez\"uglich der Rolle der heterogenen Mikrostruktur in der Ausbildung makroskopischer Elastizit\"at gekl\"art. Der Ber\"ucksichtigung nicht-affiner Deformationen kommt dabei au{\ss}erordentliche Bedeutung bei der pr\"azisen Bestimmung makroskopischer elastischer Konstanten zu. Es zeigt sich, dass die Struktur der Polymer-Netzwerke im Allgemeinen durch zwei L\"angenskalen beschrieben werden muss. Neben der mittleren Maschenweite $a$ tritt eine mesoskopische L\"angenskala $l_f\gg a$ auf, die aus der stabartigen Form der Polymere folgt. Es wird gezeigt, dass diese ``Faserl\"ange'' -- und nicht die Maschenweite -- die Rolle der Einheitszelle des Polymernetzwerkes spielt. Neben dieser geometrischen Komponente spielen die elastischen Eigenschaften der Einzelpolymere eine wesentliche Rolle f\"ur die makroskopische Elastizit\"at. Diese orientieren sich an den bekannten Kraft-Ausdehnungs-Relationen steifer Polymere und k\"onnen mit Hilfe des ``worm-like chain'' Modells berechnet werden. Dar\"uber hinaus wird ein neues ``worm-like bundle'' Modell entwickelt, das vergleichbare Aussagen zu statistischen und mechanischen Eigenschaften von Polymer-\emph{B\"undeln} erlaubt. Der erste Teil der Arbeit besch\"aftigt sich mit der athermischen Elastizit\"at des Netzwerkes, d.h. der entropische Anteil der Kraft-Ausdehnungs-Relation wird vernachl\"assigt. Eine selbst-konsistente `effective-medium'' Theorie wird entwickelt, die auf der Annahme beruht, dass die Filamente sich wie \emph{inextensible}, biegesteife St\"abe verhalten. Die Annahme der Inextensibilit\"at kann mit der anisotropen Elastizit\"at steifer Polymere begr\"undet werden, deren Biegesteifigkeit, $\kperp$, im Allgemeinen sehr viel kleiner ist, als deren Strecksteifigkeit, $\kpar \gg \kperp$. Das sich ergebende nicht-affine Deformationsfeld kann explizit konstruiert werden (``non-affine floppy modes'') und erlaubt eine Berechnung der elastischen Konstanten der Netzwerke, welche mit den Ergebnissen fr\"uherer Simulationen \"ubereinstimmen. Desweiteren erlaubt die Theorie, in Verbindung mit dem worm-like bundle Modell, eine Erkl\"arung der rheologischen Eigenschaften eines in-vitro Modellsystems aus verkn\"upften Polymerb\"undeln. Der zweite Teil der Arbeit diskutiert thermische Effekte, indem die entropische Strecksteifigkeit der Polymere in der Modellierung ber\"ucksichtigt wird. Es besteht ein charakteristischer Unterschied zwischen diesem entropischen Beitrag zur Strecksteifigkeit, $\kpar$, und einem energetischen Beitrag, $k_s$, der sich z.B. aus der Streckung des Polymer-R\"uckgrats ergibt. Dieser Unterschied betrifft die Abh\"angigkeit von der L\"ange $l$ des betrachteten Polymersegments. Die starke Abh\"angigkeit $\kpar\sim l^{-4}$ (im Vergleich zu $k_s\sim l^{-1}$) f\"uhrt dazu, dass thermische Netzwerke steifer Polymere eine starke Sensitivit\"at f\"ur strukturelle Unordnung aufweisen, die in athermischen Netzwerken nicht vorhanden ist. Im numerischen Modellsystem \"au{\ss}ert sich dieser Effekt durch die Existenz einer Nichtaffinit\"ats-L\"ange und dazugeh\"origer anomaler Exponenten der elastischen Konstanten. Ein Skalenargument wird entwickelt, das den Zusammenhang aufzeigt zwischen Heterogenit\"at des Netzwerks (hier charakterisiert durch die Verteilung $P(l)$) und elastischer Eigenschaften des Einzelpolymers ($\kpar(l)$).