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Schauseil, Julian (2015): Entwicklung und Charakterisierung einer lasergetriebenen Plasma-Röntgenquelle für zeitaufgelöste Röntgenbeugung im Pikosekundenbereich. Dissertation, LMU München: Fakultät für Physik
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Abstract

Transiente Strukturen spielen eine Schlüsselrolle für das Verständnis molekularer Reaktionen. Lasergetriebene Plasma-Röntgenquellen bieten die Möglichkeit, die Dynamik solcher Strukturen mit einer Zeitauflösung im Sub-Pikosekundenbereich durch Anlagen im Maßstab eines normalen Universität-Laserlabors zu verfolgen. In dieser Arbeit wird Aufbau, Charakterisierung und Optimierung einer solchen Röntgenquelle mit einer Photonenenergie von 8 keV, ihre Integration in einen Anrege-Abtast-Aufbau und erste Experimente beschrieben. Die Anlage wurde speziell für Experimente an molekularen Kristallen entworfen, die eine möglichst hohe Anzahl an Röntgenphotonen pro Impuls erfordern und für einen unterbrechungsfreien Betrieb von bis zu acht Stunden bei 10 Hz ausgelegt. Polarisation, Einfallswinkel, Chirp und Bündeldurchmesser der Laserimpulse, welche die Röntgenstrahlung erzeugen, wurden optimiert. So können bis zu 3e10 Röntgenphotonen pro Sterad und Laserimpuls mit einem Rauschen der Anzahl der Röntgenphotonen von ca. 5 Prozent produziert werden. Dazu wurde auch eine neue Methode entwickelt, um die Optiken der Röntgenerzeugung vor Debris zu schützen. Für die Dauer der Röntgenimpulse lässt sich aus den Anrege-Abtast-Experimenten eine Obergrenze von wenigen Pikosekunden festlegen. Für die Anrege-Abtast-Experimente mit Anregung im sichtbaren Spektralbereich und Abtastung im harten Röntgenbereich wurde ein Referenzierungsverfahren entwickelt, das bei einer Messzeit von etwa zehn Minuten pro Datenpunkt das Rauschen auf weniger als 0,2 Prozent reduziert. Es basiert auf hoch-orientiertem pyrolytischen Graphit (HOPG) als Referenzprobe. Eine Bestimmung des zeitlichen Nullpunkts dieser Experimente konnte mit transienter Röntgenbeugung an Gallium-Arsenid für verschiedene Anregungswellenlängen im sichtbaren Spektralbereich erreicht werden. Erste Testmessungen an 4-(Diisopropylamino)-benzonitril (DIABN) haben die Eignung der Anlage für Messungen an Molekülkristallen bewiesen, zeigen aber auch, dass die Photostabilität der Proben noch die Anwendbarkeit begrenzt. In einem weiteren Experiment wurde das Verhalten von Gallium-Arsenid nach optischer Anregung untersucht. Dabei wurde durch einen ultrakurzen Laserimpuls mit 800 nm Wellenlänge eine Schockwelle induziert, die lokal das Gitter des Halbleiters verändert. Mittels transienter Röntgenbeugungsexperimente konnten Aufbau und Bewegung dieser Schockwelle über einen großen Zeitbereich von 3 ns mit einer Auflösung im Pikosekundenbereich verfolgt werden. Für den Aufbau der Schockwelle konnte eine charakteristische Zeitkonstante von 47 ps gefunden werden. Die Bewegung der Schockwelle ins Innere des Halbleiters aus dem durch Röntgenbeugung erfassten Volumen erfolgte mit einer Zeitkonstante von 0,61 ns in guter Übereinstimmung mit theoretischen Abschätzungen. Bei einer Anregungswellenlänge von 400 nm wurde der Anstieg beschleunigt, während die Abklingzeitkonstante unverändert blieb.