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Müller, Josef (2005): Elektrische Manipulation der Lichtemission von einzelnen CdSe/CdS Nanostäbchen. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Kolloidale Halbleiternanokristalle sind aufgrund ihrer vom Ultravioletten bis weit ins Infrarote durchstimmbaren Emissionswellenlänge besonders interessante Nanostrukturen für zukünftige optoelektronische Bauelemente und werden daher zurzeit intensiv erforscht. Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit steht die Untersuchung und Manipulation der Lichtemission von neuartigen, stäbchenförmigen Cadmiumselenid/Cadmiumsulfid (CdSe/CdS) Nanokristallen in einem Einzelpartikelfluoreszenzaufbau. Diese Nanokristalle bestehen aus einem sphärischen CdSe-Kern, an den ein CdS-Nanostäbchen monokristallin gewachsen wird. Dadurch entstehen räumlich asymmetrische Halbleiternanostäbchen mit einem Aspektverhältnis zwischen 1,6 und 4,0. Durch die Messung der strahlenden Rate konnte in dieser Arbeit gezeigt werden, dass das Elektron über das gesamte Nanostäbchen delokalisiert ist, wohingegen das Loch im CdSe-Kern lokalisiert ist. Daher kann man durch die Länge des Cadmiumsulfidstäbchens den Wellenfunktionsüberlapp direkt manipulieren. Die Wellenfunktionen und damit die Emissionsenergien können neben der Geometrie insbesondere auch durch externe elektrische Felder kontrolliert werden. Da die Größe dieses so genannten „Starkeffekts in quantenbeschränkten Strukturen“ mit der räumlichen Ausdehnung der Nanostruktur zunimmt, konnte in den Nanostäbchen ein, verglichen zu sphärischen Nanokristallen, deutlich erhöhter Feldeffekt beobachtet werden. Experimente an einzelnen CdSe/CdS Nanostäbchen zeigen aber nicht nur eine Verschiebung der Emissionsenergie um das 50-fache der Linienbreite, sondern zugleich eine feldinduzierte Abnahme der Emissionsintensität um eine Größenordnung. Die experimentellen Ergebnisse lassen sich hervorragend mit einem theoretischen Modell vergleichen. Dazu wurde das effektive Massenmodell um die Coulombwechselwirkung ergänzt und durch eine finite Elemente Methode für asymmetrische Geometrien erweitert. Damit ist es möglich, sowohl die strahlende Rate, die Starkverschiebung der Emissionsenergie wie auch die Intensitätsmodulation durch elektrische Felder qualitativ und quantitativ vorherzusagen und den Starkeffekt in kolloidalen Nanokristallen durch ein quantenmechanisches Modell zu beschreiben. Die Emissionscharakteristik wird nicht nur durch externe Felder, sondern auch durch Fluktuationen lokaler Felder beeinflusst, welche durch diffundierende Oberflächenladungen entstehen. Diese lokalen Feldveränderungen induzieren ebenfalls eine Starkverschiebung und führen zu einer zeitlichen Variation der Emissionsenergie. Durch die elongierte Form der Nanostäbchen ist es erstmals gelungen, bei kolloidalen Nanokristallen die Bewegung von Oberflächenladungen auf der Nanometerskala zu beobachten. In dieser Arbeit wird gezeigt, dass man dabei zwischen einer zufälligen Bewegung der Oberflächenladungen um den Ladungsschwerpunkt und der Verschiebung des Ladungsträgerschwerpunkts unterscheiden kann.