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Grasbon, Jan Felix (2001): Atomare Prozesse in starken Laserfeldern. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Die sprunghafte Entwicklung in der Femtosekundenlasertechnologie Anfang der 90er Jahre ermöglicht es, laserphysikalische Experimente in den verschiedensten Bereichen der Naturwissenschaften bei Pulsdauern von einigen Femtosekunden und elektrischen Feldstärken in der Größenordnung inneratomarer Felder durchzuführen. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die drei wichtigsten Prozesse im Bereich der Wechselwirkung von Atomen mit starken Laserfeldern untersucht: Im Fall der Above-threshold Ionisation (ATI) absorbiert ein Elektron aus dem Lichtfeld mehr Photonen, als zu seiner Ionisation notwendig sind. Die Überschussenergie kann mit einem Flugzeitspektrometer in Form der kinetischen Energie des Photoelektrons gemessen werden. Im ATI-Spektrum wird die Zahl der gemessenen Photoelektronen als Funktion ihrer Energie aufgetragen: Es ergibt sich eine Serie von Maxima im Abstand der Photonenenergie. Diese fallen mit steigender Photoelektronenenergie stark ab und entsprechen der Anzahl der jenseits der Ionisationsschwelle absorbierten Photonen. Die Form der Spektren gibt detaillierte Hinweise auf Einzelheiten des Ionisationsvorgangs. Zum Beispiel misst man für lineare Polarisation des eingestrahlten Lichts eine plateauartige Struktur, die durch einen Rückstreuprozess des Elektrons am Ionenrumpf hervorgerufen wird: Die Einhüllende des ATI-Spektrums folgt zunächst dem störungstheoretisch erwarteten starken Abfall für niedrige Elektronenenergien. Sie geht dann in das ATIPlateau über, bis sie am sogenannten Cutoff endgültig stark abfällt. Neben dem Ionisationsprozess beobachtet man bei der Wechselwirkung von Atomen mit intensiven Laserfeldern auch die Erzeugung hoher Harmonischer (high harmonic generation, HHG). Dabei emittieren die Atome Strahlung mit Photonenenergien, die einem Vielfachen der Energie der eingestrahlten Photonen entsprechen. Aufgrund der Inversionssymmetrie werden im Gas nur die Harmonischen ungerader Ordnung erzeugt. HHG kann durch Elektronen erklärt werden, die - statt wie bei ATI am Ionenrumpf zu streuen, rekombinieren und auf diese Weise die aus dem Laserfeld aufgenommene Energie in Form von hochenergetischer Strahlung abgeben. Auch im Spektrum der Harmonischen fand man ein Plateau, das sich bis in den Bereich weicher Röntgenstrahlung erstrecken kann. HHG erlaubt es damit, vergleichsweise effizient kohärente kurzwellige Strahlung zu erzeugen, die vielversprechende Anwendungen ermöglicht, zum Beispiel in der Biologie (Mikroskopie). Als dritte Möglichkeit kann das Elektron seine während des Ionisationsprozesses gewonnene Energie dazu benutzen, ein zweites Elektron aus dem Atom zu lösen. Dies wird nicht-sequentielle Doppelionisation (NSDI) genannt und beinhaltet hochinteressante korrelierte Ionisationsdynamik. Für die Experimente dieser Arbeit wurde ein hochrepetitives (100kHz) Lasersystem aufgebaut, das bei einer Pulsenergie von 6µJ und einer Pulsdauer von 50fs Spitzenintensitäten von 2 · 1014W/cm2 erzeugt. Für Messungen in diesem Intensitätsbereich wurde ein kombiniertes Elektronen- und Ionen-Flugzeitspektrometer sowie ein Vakuum-UVSpektrometer konstruiert. Ersteres wurde im Rahmen dieser Arbeit aufgebaut und erlaubt die gleichzeitige Messung von Elektronen und Ionen. Das XUV-Spektrometer wurde im Rahmen dieser Arbeit umgebaut und erstmals zur Messung hoher Harmonischer eingesetzt. Bei einer Repetitionsrate von 100kHz sind sehr detaillierte Analysen des Ionisationsprozesses möglich. So wurde eine vergleichende Studie zum Einfluß der Elliptizität des einfallenden Lichtfeldes auf die drei oben genannten Effekte durchgeführt. Elliptisch polarisiertes Licht beschleunigt das Elektron in zwei Raumrichtungen. Mit zunehmender Elliptizität verringert sich die Wahrscheinlichkeit, dass das Elektron während des Ionisationsprozesses zum Ionenrumpf zurückkehrt und damit auch die Effizienz von ATI, HHG und NSDI. Ihre Abhängigkeit von der Elliptizität wurde unter nahezu identischen experimentellen Bedingungen gemessen. Die Messung bestätigt die gemeinsame Wurzel der drei Prozesse. Der Einfluß der Polarisation auf die Bahn des Elektrons kann in einem einfachen klassischen Modell beschrieben werden, das die gemessene Abhängigkeit näherungsweise reproduziert. Ein Durchbruch in der theoretischen Beschreibung von Prozessen in starken Feldern gelang Lewenstein et. al. mit vom Feynman’schen Pfadintegral abgeleiteten Gleichungen. Der klassische Limes dieser Theorie ist das oben erwähnte klassische Modell. Beide erlauben eine intuitive Deutung der physikalischen Vorgänge mit Hilfe von räumlichen Trajektorien bzw. Quantentrajektorien, die das Elektron aufgrund der Wechselwirkung mit dem Feld nehmen kann. Im ATI-Experiment ist es uns dabei gelungen, unter bestimmten Bedingungen ein ATI-Spektrum in die Beiträge von einzelnen Paaren von Quantentrajektorien zu zerlegen. Führen mehrere Quantentrajektorien zum gleichen Endzustand des Elektrons, so können sie miteinander interferieren. Die Interferenz von Quantentrajektorien beeinflusst die Form der ATI-Spektren auf verschiedenste Art. Dies zeigt zum einen die Messung der Interferenz niederenergetischer Elektronen und rückgestreuter hochenergetischer Elektronen. Eine Voraussetzung für ihre Interferenz mit messbarem Kontrast ist eine vergleichbare Amplitude in den entsprechenden Termen der Wellenfunktion. Im Plateau-Bereich der Photoelektronenspektren ist dies für kleine elliptische Polarisation des Lichts erfüllt, da dann, wie schon erwähnt, der Rückstreuvorgang abgeschwächt wird. Die Interferenz der beiden Beiträge zeigt sich in der Winkelverteilung der Photoelektronen dadurch, dass sich das ATI-Plateau aufgrund der Interferenz aufspaltet. Ein zweites Beispiel für den Einfluss von Interferenzeffekten betrifft die Form der Einhüllenden eines ATI-Spektrums. Diese wird durch resonanzartig auftretende Effekte bei bestimmten Intensitäten dominiert. Die Dynamik in der Ausbildung des ATI-Plateaus wurde durch die detaillierte Messung der Intensitätsabhängigkeit der ATI-Spektren untersucht. Dazu wurde in kleinen Schritten die Intensität erhöht und die dazugehörigen Spektren aufgenommen. Die resonanzartigen Effekte treten gerade bei solchen Intensitäten auf, bei denen die Theorie eine große Anzahl von Quantentrajektorien braucht, um das Spektrum zu approximieren. Daraus kann man auf konstruktive Interferenz der beteiligten Trajektorien schließen. Ein völlig neuer Bereich der Wechselwirkung ultrakurzer Pulse mit Atomen eröffnet sich bei Pulslängen um oder kürzer als 5fs. Solche Pulse bestehen aus weniger als zwei optischen Zyklen (FWHM). Dadurch wird die Phase zwischen der Einhüllenden des Pulses und seiner Trägerwelle von Bedeutung (absolute Phase). Da alle Effekte, die durch intensive Laserfelder hervorgerufen werden, vom Verlauf des elektrischen Feldes des Laserpulses abhängen, hängen sie auch von der absoluten Phase ab. Dies ist von entscheidender Bedeutung für verschiedene moderne Forschungsbereiche wie die Erzeugung von Attosekundenpulsen, die kohärente Steuerung atomarer und molekularer Prozesse, die Laserplasmaphysik aber auch die Entwicklung optischer Frequenzstandards. An der Politecnico di Milano haben wir mit einem 5fs-Lasersystem erstmals Effekte der absoluten Phase nachweisen können. Dies wurde durch eine Korrelationsanalyse der in entgegengesetzte Raumrichtungen emittierten Photoelektronen erreicht.