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Beikler, Robert (2002): Untersuchung der Oberflaechensegregation geordneter Legierungen mittels Ionenstreuung am Beispiel CuAu(100). Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

In dieser Arbeit wurde die Oberflaechensegregation bei Legierungen mittels niederenergetischer Ionenstreuung (Low Energy Ion Scattering, LEIS) am Beispiel von CuAu untersucht. Waehrend der Arbeit wurden Methoden weiterentwickelt und insbesondere bei der Computersimulation neu entwickelt. Die Vorgehensweisen sind nicht auf das hier untersuchte System beschraenkt, sondern koennen mit leichten Modifikationen auf andere uebertragen werden. Ziel der Arbeit war es, die Au-Konzentration der ersten und zweiten Atomlage der (100)-Oberflaeche der binaeren Legierung CuAu in Abhaengigkeit von der Temperatur zu bestimmen. Cu1−xAux ist ein in Bezug auf die Volumenverhaeltnisse bestens untersuchtes klassisches System mit einem Ordnungs-Unordnungs-Phasenuebergang erster Ordnung. Zwei der drei wichtigsten stoechiometrischen Kompositionen, naemlich CuAu3 und insbesondere Cu3Au sind auch hinsichtlich ihres Verhaltens an der Oberflaeche eingehend untersucht. Fuer CuAu findet man wenig Information. Es zeigt sich, daß die Analyse der zweiten Atomlage von besonderem Interesse ist. Hier unterscheiden sich (mit Ausnahme von idealen Loesungen) monotone und oszillatorische Kompositionsprofile, was Rueckschluesse auf die Art der Nachbarwechselwirkungen zulaeßt (Legierungen mit Entmischungstendenz und ordnende Legierungen respektive). Die Auswertung der Ionenstreuintensitaeten aus der zweiten Lage ist jedoch durch Fokussierungsund Neutralisationseffekte kompliziert und konnte bisher nur modellartig ueber Parameterbestimmung behandelt werden. In dieser Arbeit wurde die quantitative Auswertung der Intensitaetsverteilungen aus LEIS-Experimenten erstmals nur mit Hilfe von Computersimulationen durchgefuehrt. Damit wurde die Au-Konzentration der zweiten Atomlage bestimmt. Die notwendigen Eichungen der Streupotentiale und der thermischen Vibrationsamplituden der Oberflaeche wurden an Eichproben der reinen Komponenten, Cu(100)und Au(110)(1×2), durchgef¨uhrt. Die kritische Groeße fuer die Potentiale ist die Abschirmlaenge. Sie wurde fuer 1.5 keV Na+-Streuung fuer Cu zu 77% und fuer Au zu 95% des Firsov’schen Wertes bestimmt. Diese Ergebnisse wurden durch Ausnutzung der Vielfachstreuung gewonnen und nicht, wie sonst ueblich, mit Hilfe von sehr aufwendig zu simulierenden Polarscans welche nur zu Kontrolle verwendet wurden. Die Variation der Vibrationsamplituden zeigte, daß sich fuer die Anpassung an LEIS-Resultate Uebereinstimmung mit theoretischen Literaturwerten ergibt. Gleichzeitig zeigte sich, daß zur Anpassung bestimmter experimentellen Intensitaeten eine Gitterrelaxation senkrecht zur Oberflaeche von etwa 7% einbezogen werden muß, was mit den Literaturwerten hinsichtlich der tetragonalen Einheitszelle von geordnetem CuAu in Einklang steht. Mit dem so gewonnenen Datensatz und der di- rekt aus der He+-Streuung bestimmten Au-Konzentration der ersten Atomlage konnte durch Vergleich von Simulationsrechnungen mit Realraumkartierungen der gemessenen Intensitaeten erstmals die Komposition der ersten und zweiten Atomlage von CuAu(100) bestimmt werden. Es zeigt sich Au-Segregation in Verbindung mit leicht gestoerter idealer Volumenterminierung. Oberhalb der Uebergangsemperatur des Phasenuebergangs im Volumen faellt die Au-Konzentration von urspruenglich 95% in der ersten Lage auf 75% bei 750◦C ab, gleichzeitig steigt sie in der zweiten Lage von 5% auf etwa 30% an. Eine rein statistische Gleichverteilung wird erkenbar bis nahe an den Schmelzpunkt nicht erreicht. Fuer die Segregationsenergie wurde ein Wert von -0.3 eV ermittelt. Die Ergebnisse werden mit Simulationsrechnungen von Terser verglichen und zeigen sehr gute Uebereinstimmung, was moeglicherweise mit der guten Beschreibbarkeit der Segregation von CuAu mit Paarwechselwirkungspotentialen zusammenhaengt. Ferner wurden die Computersimulationsmethoden verbessert: Der 3D-Code MARLOWE wurde hinsichtlich Simulationsleistung gesteigert: laengere Variablen und Erweiterung zur Beruecksichtigung unterschiedlicher Vibrationsamplituden fuer vertikale und parallele Auslenkungen. Es wurde eine neue Routine zur Analyse von Trajektoriendaten entwickelt. Dabei zeigt sich, daß die hier vorangetriebene Trajektorienaufgel¨oste Analyse von LEIS-Spektren n¨utzlich ist fuer: Die Interpretation von Spektren mit einem substantiellen Anteil an Vielfachstreubeitraegen, den Gebrauch von Neutralisationsmodellen in Streusimulationen, die Bestimmung von spezifischen Neutralisationsparametern und die Identifikation von Strukturrelevanten Streuprozessen (z.B. bei rekonstruierten Oberflaechen und geordneten Legierungen).