Logo
DeutschClear Cookie - decide language by browser settings
Bohla, Andreas (2003): Entwicklung und Anwendung eines neuartigen Analysenverfahrens zur Bestimmung von Quecksilber(II) mit Hilfe der FI-CVAAS: Messung von Quecksilber(II) in Bodenproben aus dem Projekt Region 10 des Bayerischen Geologischen Landesamts mit der FI-CVAAS. Dissertation, LMU München: Faculty of Geosciences
[img]
Preview
PDF
BOHLA_ANDREAS.PDF

5Mb

Abstract

In the instrumental atomic absorption spectrometry (Cold Vapour AAS), the conventional use of sodium hydroxide for the quantitative determination of mercury was limited to its function as a stabilizing reagent for the hydrid forming reductant sodium tetrahydroborate. An unique property of hydroxyl ligands is the ability to coordinate divalent mercury (Hg2+) applying a synergetic effect of analyte specific selection and pH respectively pCl dependent speciation being capable to increase the sensitivity of the analytical procedure regardless of the inhibiting influence of a complexe matrix after solid phase extraction. Aim of the work is to demonstrate the decisive conditional improvement of an analytical standard setup by optimizing the physical and chemical parameters, creating an advanced systematic architecture concerning flow injection cold vapour systems and by combining the integrated parts of a reliable analytical routine with a new chemical substituting technique (Buffering and Donator Substituting Reagent, BDSR). The obtained results allow the quantification of Hg2+ in mineral matrices with organic components at ultra trace levels increasing the absolute sensitivity of the method from 220 pg to 26 pg, simultaneously reducing the amount of harmful process elements (toxic solutions) and realizing the determination of the natural background concentration (< 100 ng*g-1) of mercury in mineral solid specimens (soils, rocks). The evaluation of the developed analytical routine ensues by means of soil samples deriving from the southern planning region 10 (Bavaria). Apart from a pure quantification of the obtained analytical results of mercury(II) in terrestrial and semi-terrestrial soils, an analysis of the vertical distribution of the analyte in the soil profile and its spatial extension in the examinated area will be carried out.

Abstract

Der konventionelle Einsatz von Natriumhydroxid in der instrumentellen atomabsorptionsspektrometrischen Analytik zur quantitativen Bestimmung von Quecksilber (Kaltdampf- AAS, Cold Vapour-AAS) beschränkte sich bisher auf die Verwendung als stabilisierendes Reagenz für das hydridformende Reduktionsmittel Natriumtetrahydroborat. Eine besondere Eigenschaft von Hydroxyl-Liganden stellt die Fähigkeit zur Koordinierung von divalentem Quecksilber (Hg2+) dar, welche unter Ausnutzung der Synergieeffekte determinandspezifischer Selektion und pH- bzw. pCl-abhängiger Speziation in der Lage sind, die Sensitivität des Messverfahrens ungeachtet des inhibierenden Einflusses einer komplexen festphasenextraktiven Probenmatrix deutlich zu steigern. Die vorliegende Arbeit zeigt, wie die Bedingungen eines atomspektrometrischen Standardverfahrens durch die Optimierung physikalisch-chemischer Einflussgrößen, die Entwicklung einer verbesserten Systemarchitektur im Bereich fließinjektorischer Kaltdampf-Systeme und die Kombination integrativer Bestandteile einer bewährten analytischen Routine mit einer neuen chemischen Substitutionstechnik (Buffering and Donator Substituting Reagent, BDSR) entscheidend verbessert werden können. Die erzielten Ergebnisse ermöglichen die Quantifizierung von Hg2+ aus organo – mineralischen Matrices im Ultraspurenbereich durch die Steigerung der absoluten Empfindlichkeit der Methode von 220 pg auf 26 pg unter gleichzeitiger Reduzierung umweltbelastender Prozesselemente (toxische Lösungen) und gestatten die Erfassung geogener Quecksilberkonzentrationen (< 100 ng*g-1) in mineralischen Festkörperproben (Böden, Gesteine). Die Evaluation des entwickelten analytischen Verfahrens erfolgt anhand von Bodenproben aus der südlichen Planungsregion 10 (Bayern). Neben einer reinen Quantifizierung der Untersuchungsergebnisse von Quecksilber(II) in terrestrischen und semiterrestrischen Böden wird eine Analyse der Vertikalverteilung des Messelements im Tiefenprofil und in der räumliche Ausdehnung im Untersuchungsraum durchgeführt.