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Hrelescu, Calin-Alexander (2011): Optische und mechanische Manipulation plasmonischer Heißpunkte an Goldnanopartikelspitzen. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

In der vorliegenden Dissertation wurden auf alternativen Nanopartikelmorphologien basierende Hybridsysteme hinsichtlich ihrer optische Eigenschaften untersucht, um die bekannten Limitierungen und Unzulänglichkeiten der etablierten Nanopartikelsysteme und -formen, wie stäbchenförmige oder sphärische Nanopartikel, weitgehend zu beseitigen. Es werden sternförmige Goldnanopartikel und ihre besonderen plasmonischen Eigenschaften vorgestellt. Mit Methoden der Dunkelfeldspektroskopie, der Photoemissionelektronenmikroskopie und Rasterelektronenmikroskopie (SEM) werden die Nah- und Fernfeldeigenschaften einzelner Nanosterne mit ihrer Morphologie korreliert. So konnte der erstmalige experimentelle Nachweis der Lokalisierung von optisch angeregten Heißpunkten an den Spitzen der einzelnen Nanosterne geliefert werden. Durch geeignete Wahl der Polarisation und Wellenlänge werden Heißpunkte an mehreren oder ausschließlich an einzelnen Spitzen eines Nanosterns selektiv anregt und die detektierten Plasmonresonanzen nur aufgrund experimenteller Daten einzelnen Nanosternspitzen zugeordnet. Desweiteren werden Feldverstärkungsfaktoren im Bereich von 58-79 an den Nanosternspitzen zum ersten Mal direkt quantitativ bestimmt. Die hohen und für Moleküle leicht zugänglichen Heißpunkte an den Spitzen der Nanosterne werden verwendet, um die hervorragende Verstärkung der Ramanstreuung auf der Ebene einzelner Nanosterne zu demonstrieren. Die Ramanverstärkungsfaktoren von 10^7 für die untersuchten Nanosterne ohne Ausnutzung plasmonischer Kopplungseffekte, zeichnen die Nanosterne als wichtige Kandidaten für die Verwendung in komplexen dynamischen Umgebungen aus. Eine weitere Möglichkeit der Ausnutzung der an Spitzen lokalisierten Heißpunkte bieten Nanobipyramiden. Durch Manipulation mit einem Rasterkraftmikroskop lässt sich eine Positionierung der Heißpunkte bis zu 1 nm oberhalb der Oberfläche und an beliebigen Stellen auf einem Probensubstrat erreichen. Nanoresonatoren aus zwei Nanobipyramiden können in drei verschiedenen Adsorptionskonfigurationen hinsichtlich der zueinander weisenden Spitzen der zwei Nanopartikel mechanisch hergestellt werden. Durch die mechanische Änderung der Konfiguration des Nanoresonators kann die Position des im Partikelzwischenraum entstehenden Heißpunktes in der Höhe bewegt werden ohne wesentliche Änderung der spektralen Lage der gekoppelten Plasmonresonanz.