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Huth, Martin (2010): X-ray and neutron scattering study of organic-organic heterolayers for organic electronics and biointerfaces. Dissertation, LMU München: Faculty of Physics
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Abstract

Die biologische und medizinische Forschung stellt immer mehr Informationen über die Funktion des Lebens bereit. Dem voraus geht eine hochpräzise und spezifische Diagnostik. Allerdings gibt es noch keine überzeugenden Lösungen für die Lebend-Überwachung von Substanzen, die möglicherweise an Demenzkrankheiten oder Alterserscheinungen beteiligt sind. Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit Grundlagenforschung zur Entwicklung eines Sensors, der in der Lage ist Änderungen des elektrischen Potentials, z.B. neuronale Aktivität, in biologisch relevanter Umgebung zu detektieren. In dem hier behandelten Ansatz wird eine Sensorfläche eingesetzt, welche vollständig aus organischen Materialien aufgebaut ist. Die effektive Schnittstelle zwischen dem Sensor und den Zellen ist eine künstliche Zellmembran, die mit einer Bindungseinheit ausgestattet ist, deren Aufbau dem Vorbild der Natur nachempfunden ist. Der Sensor selbst ist ein organischer Dünnschichttransistor, der seine Sensitivität aus den elektronischen Eigenschaften des organischen Halbleiters erhält. Zudem hat die aktive Schicht eine Dicke von nur 50nm. Entscheidend im Umgang mit organischen Molekülen ist die enge Beziehung zwischen Struktur und Funktion. Die starke Anisotropie der Struktur spiegelt sich in den elektronischen Eigenschaften wider. Die molekulare Anordnung wiederum hängt sensibel von den verwendeten Prozessparametern bei der Herstellung der Schichten ab. Wichtig sind z.B. die Rate, die Temperatur oder die physikalischen Eigenschaften der Oberfläche (polar, nicht-polar, rau etc.). Die so gewonnenen organischen Multischichtsysteme wurden mit Hilfe von Röntgen- und Neutronenstreuung an Großgeräten (Synchrotron, Reaktor) charakterisiert. Ein Schwerpunkt der vorliegenden Arbeit ist das Auffinden und Beeinflussen der Struktur der verwendeten Materialien auf molekularer Ebene. Zunächst werden Konzepte und Aggregationsmechanismen von Molekülen auf Oberflächen vorgestellt. Der experimentelle Teil widmet sich der Herstellung der organischen Halbleiterschicht aus Pentacen (C22H14) auf unterschiedlichen Oberflächen. Durch chemische Modifikation von Diamantoberflächen konnten Pentacen-Filme kontrolliert in stehender oder liegender Phase gewachsen werden. Ferner wurde die Verkapselung organischer Filme mit verschiedensten Techniken und Materialien untersucht. Die Verwendung der Vakuumsublimations-Technik ermöglichte die Konservierung der "Dünnfilmphase" von Pentacen durch Verkapseln mit dem Alkan Tetratetracontan (TTC, C44H90). Somit konnte der stabile Betrieb eines organischen Transistors in ionischer wässeriger Umgebung ermöglicht werden, was den entscheidenden Schritt in Richtung Sensorik darstellt. Des Weiteren gelang der Aufbau einer vielseitig funktionalen Beschichtung, welche von Zellen als ihre natürliche Umgebung akzeptiert wird. Basierend auf substratgestützten Lipid-Doppelschichten wurde mit Hilfe der Biotinbindung ein synthetischer Peptid-Komplex über eine Protein-Zwischenschicht an die Oberfläche gebunden. Dieser Komplex enthält mehrfach die RGD Sequenz, eine Aminosäure-Sequenz, die für die Bindung von Proteinen an ihre Zellrezeptoren verantwortlich ist. Die Struktur der Beschichtung wurde mit Röntgen- und Neutronenbeugung mit einer Auflösung von 5Å bestimmt. Es zeigt sich eine mehrlagige Schichtung beginnend mit einer 36Å Lipidmembran, darüber eine stark hydrierte Zwischenschicht (26Å), gefolgt von einer 38Å dicken Streptavidinschicht und abschließend eine 30Å Schicht aus dicht gepackten, seitlich liegenden Bindungskomplexen. Neuronale Stammzellen wurden auf dieser Beschichtung kultiviert und zeigten rasche Anlagerung sowie eine Ausbreitung auf der angebotenen Oberfläche. Die Kompatibilität der Beschichtung mit dem verkapselten Transistor wurde durch das Ausbilden einer Lipidschicht auf der Sensoroberfläche bestätigt. In Zukunft sollen die Möglichkeiten erforscht werden, mit dieser Anordnung Änderungen des elektrischen Potentials zu messen. Dazu detektiert man zunächst Referenzsignale, die im Elektrolyten über eine Platin- oder eine Ag/AgCl-Elektrode angelegt werden. Aufgrund der vielfältigen Oberflächen, die sich mit Lipidmembranen beschichten lassen, ist diese Methode auch für die Gewebeentwicklung oder als Implantatsbeschichtung interessant.